LaBr3:Ce,Sr闪烁晶体的生长及性能研究

采用自发成核坩埚下降法生长了直径25 mm的铈、锶共掺溴化镧(LaBr₃∶5%Ce,x%Sr,简称LaBr₃∶Ce, Sr,其中x=0.1、0.3、0.5,摩尔分数)闪烁晶体，测试对比了晶体的X射线激发发射光谱、透过光谱和脉冲高度谱等。结果表明，不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在X射线激发下的发射光谱波形基本一致，但相比未掺杂Sr²⁺的样品，发射峰的峰位发生了明显的红移，随着Sr²⁺掺杂浓度的增大，发射峰红移程度增大。不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在350～800 nm不存在明显的吸收峰，0.3%和0.5%Sr²⁺掺杂晶体的透过率有所降低。随着Sr²⁺掺杂浓度的增大，能量分辨率逐步提高，Sr²⁺掺杂浓度为0.5%时，LaBr₃∶Ce, Sr晶体的能量分辨率最高，达2.99%@662 keV...     

溴化铈晶体的生长与性能研究

采用改进的坩埚下降法生长出φ1.5"×1.5"的无宏观缺陷的溴化铈晶体毛坯.研究测试了溴化铈晶体的荧光光谱、紫外-可见透射光谱及光输出、能量分辨率、本底等闪烁性能.结果表明:在光致激发下,溴化铈晶体的发光主峰位于390 nm;其10 mm厚度样品在390nm处的光透过率为60;;φ1"×1"大小的样品在137Cs源的662 keV伽马射线作用下能量分辨率为4.26;,光输出相当于NaI(Tl)晶体的125;;溴化铈晶体中在0.005 Bq/g探测限下未检测到138La和227Ac元素,本底水平显著低于掺铈溴化镧晶体.     

Gd3(Al,Ga)5O12:Ce晶体生长与闪烁性能研究

掺铈钆铝镓石榴石(Gd₃(Al, Ga)₅O₁₂∶Ce,简称GAGG∶Ce)闪烁晶体是近年来发现的一种新型稀土闪烁晶体，具有光输出高、能量分辨率高、衰减时间短、无自辐射和不潮解等优点，在核医学成像、安检和环境监测等领域具有广阔的应用前景。本文报道了GAGG∶Ce晶体的提拉法生长与闪烁性能表征。利用高温固相反应法合成GAGG∶Ce原料，采用XRD对合成的原料进行了物相分析，结果表明，在1 500℃下煅烧12 h合成的多晶料为纯GAGG相。利用提拉法生长出尺寸?50 mm×90 mm的GAGG∶Ce晶体，测试了其透过光谱、X射线激发发射光谱和脉冲高度谱，结果表明，7 mm厚样品550 nm的透过率为81.5%,晶体X射线激发发射峰中心波长位于550 nm,晶体的光输出为59 000 photons/MeV,能量分辨率为6.2%@662 keV,晶体衰减时间快分量为149 ns,慢分量为748 ns。     

LaBr3:Ce闪烁晶体的生长及性能研究

掺铈溴化镧(LaBr3:Ce)闪烁晶体具有光输出高、衰减时间短、能量分辨率高等优异特性,在核医学成像、地质勘探、石油测井、空间物理等核辐射探测领域具有广阔的应用前景.本文采用改进的坩埚下降法,利用自发成核成功地生长了Ce3+掺杂浓度5.0at;、尺寸φ50 mm×60 mm的LaBr3:Ce闪烁晶体,测试了晶体的光输出、能量分辨率和衰减时间等闪烁性能.结果表明,在137Cs(662 keV)放射源作用下,LaBr3:Ce晶体的光输出为同体积NaI:Tl晶体的155;,能量分辨率为3.3;,衰减时间为25 ns.     

Cs2HfCl6和Cs2HfCl6∶Tl晶体的生长、光学和闪烁性能研究

本文使用坩埚下降法制备了ø7 mm的未掺杂Cs₂HfCl₆与Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl(摩尔分数)单晶,对晶体样品进行了物相、杂质含量、光学和闪烁性能的研究。该晶体属于立方晶系,空间群为Fm3m。在荧光和X射线激发下,未掺杂Cs₂HfCl₆晶体的发光主峰皆为380 nm,对应于自陷激子发光。Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体在荧光和X射线激发下,发射光谱中除了存在380 nm处的自陷激子发光,也存在505 nm处Tl⁺的sp-s²跃迁发光。Cs₂HfCl₆和Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的光输出分别为37 000 photons/MeV和36 500 photons/MeV,在662 keV处的能量分辨率皆为3.5%。在¹³⁷Cs源激发下,Cs₂HfCl₆晶体的闪烁衰减时间为0.37 μs (4.2%)、4.27 μs (78.9%)和12.52 μs (16.9%),Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的闪烁衰减时间为0.33 μs (3.5%)、4.09 μs (81.9%)和10.42 μs (14.5%)。     

Li掺杂浓度对NaI∶Tl,Li晶体光学和闪烁性能的影响

具有中子-伽马双模探测能力的卤化物闪烁晶体在辐射探测领域展现出广阔的应用前景。本文使用布里奇曼法生长得到高光学质量的NaI∶Tl和NaI∶Tl, Li闪烁晶体，并系统研究了不同Li浓度掺杂NaI∶Tl晶体的光致激发和发射光谱、时间分辨光致发光曲线、X射线辐照发光光谱、伽马射线激发能谱，以及中子-伽马甄别性能。研究表明，NaI∶Tl晶体和NaI∶Tl, Li晶体在X射线激发下的发光峰位于345和410 nm,均来源于Tl⁺的sp-s²跃迁发光。随着Li浓度的增加，晶体的光产额由41 000 photons/MeV下降到23 000 photons/MeV,662 keV处的能量分辨率由7.0%劣化到9.6%。1%Li(原子数分数)掺杂的NaI∶Tl晶体具有最优的中子-伽马脉冲形状甄别(PSD)性能，品质因子(FoM)值达到4.56。     

坩埚下降法生长的大尺寸BaF2∶Y闪烁晶体的闪烁性能及辐照损伤研究

本文使用垂直坩埚下降法制备了40 mm×40 mm×350 mm的BaF₂∶5%Y(摩尔分数)晶体，并对晶体样品进行了掺杂含量、闪烁性能、光学性能和辐照损伤的研究。距离籽晶端0～300 mm范围内的Y³⁺掺杂浓度(摩尔分数)为5.1%±0.9%。晶体样品的平均光输出为2 100 ph/MeV,在662 keV处的最优能量分辨率为10.1%。经⁶⁰Co放射源辐照累积剂量1 Mrad后，样品在波长220 nm处的透过率由辐照前的87.3%下降至83.5%,在波长300 nm处的透过率由91.8%下降至89.9%。BaF₂∶Y晶体的抗辐照性能差于BaF₂晶体，经过累积剂量辐照后，BaF₂∶Y晶体对波长300 nm光的吸收明显增强。     

基质组分配比对Cs2LiYCl6∶Ce晶体生长及闪烁性能的影响

Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC∶Ce)是一种具有良好能量分辨率、高光输出,以及优秀的中子/伽马分辨能力的新型闪烁晶体,但因其组分复杂,晶体生长很困难。本文使用坩埚下降法分别生长了LiCl占57%、60%和63%(摩尔分数)及CsCl与YCl₃比例为1.9∶1和2.1∶1共5种不同组分配比的CLYC晶体,发现LiCl占比为60%的组分得到的CLYC相体积占比最大,而改变CsCl与YCl₃的比例对晶体生长没有明显的积极作用。5 mm×5 mm×5 mm和φ25 mm×10 mm样品在¹³⁷Cs激发下的能量分辨率分别为4.8%和5.6%。CLYC晶体在662 keV伽马射线激发下的闪烁衰减时间为17 ns、436 ns和3 603 ns。     

Y3+/Li+和Y3+/Na+双掺杂氟化钡快响应闪烁晶体

氟化钡(BaF₂)晶体是已知响应最快的闪烁晶体,在高能物理、核物理及核医学等领域有着广泛的应用前景。抑制BaF₂晶体的慢发光成分对其工程应用至关重要。本文利用坩埚下降法制备了高Y³⁺掺杂浓度5%、8%、10%(摩尔分数)的BaF₂晶体,并采用Y³⁺与碱金属离子(Li⁺、Na⁺)共掺杂的方法形成电荷补偿阻止间隙F^-的产生,制备了双掺杂型BaF₂快响应闪烁晶体,进而基于优化的5 ns和2 500 ns时间门宽测试方法,研究了Y³⁺掺杂浓度以及Y³⁺与碱金属离子(Li⁺、Na⁺)共掺杂浓度对BaF₂闪烁晶体快/慢成分比的影响规律。结果表明,生长的高浓度Y³⁺掺杂BaF₂晶体的光学质量优异,在220 nm和300 nm处透过率分别高于90%和92%;随着Y³⁺掺杂浓度由0提高至10%,BaF₂晶体的慢发光成分显著降低,快/慢成分比由0.15提高至1.21;生长的Y³⁺/Li⁺及Y³⁺/Na⁺共掺杂BaF₂晶体的慢发光成分较Y³⁺掺杂BaF₂晶体进一步降低,快/慢成分比最高分别可达1.63和1.61。研制的双掺杂BaF₂快响应闪烁晶体有望应用于高能物理、核物理前沿实验等重要领域。     

Cs2LiYCl6∶Ce晶体的n/γ双探测闪烁性能研究

Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC)晶体是一种具有n/γ双探测能力的新型闪烁晶体。采用坩埚垂直下降法生长出富⁶Li的CLYC晶体毛坯,经加工、封装得到φ50 mm×50 mm的CLYC闪烁晶体封装件,其对¹³⁷Cs 662 keV γ射线的能量分辨率为4.22%;测量²⁵²Cf中子源的脉冲波形甄别(PSD)品质因子(FOM)为3.45。凭借其优异的性能,CLYC闪烁晶体有望在中子探测领域替代³He正比计数管,并可作为n/γ双探测的优选材料,应用于中子辐射探测器、放射性同位素识别仪、个人辐射剂量仪,以及其他中子、伽马射线的探测。     

面向集装箱安检应用的Mg4Ta2O9闪烁晶体及其掺杂改性

钽酸镁(Mg₄Ta₂O₉)晶体的衰减时间快于CdWO₄晶体,光产额及能量分辨率高于CdWO₄晶体,低余辉特性和CdWO₄类似,在0.01%/3 ms左右,又由于Mg₄Ta₂O₉晶体材料无毒性元素,使其成为具有替代含有毒Cd元素的CdWO₄晶体,应用于集装箱安检领域的最佳候选材料之一。本文综述了Mg₄Ta₂O₉晶体的结构特性、晶体生长、闪烁性能及掺杂改性等方面的研究进展,发现通过掺杂Zn或Nb能显著提高其光产额。     

钙钛矿型闪烁晶体的研究进展

闪烁晶体材料一般可用于X射线、γ射线、中子及其他高能粒子的探测。经过100多年的发展,以闪烁晶体为核心的探测和成像技术已经在核医学、高能物理、安全检查、工业无损探伤、空间物理及核探矿等方面得到了广泛的应用。随着人们对闪烁晶体材料进一步深入的研究和科技的发展,现今市面上较好的LaBr₃∶Ce等卤化物闪烁晶体由于生产成本过高、各向异性及脆性等缺点逐渐不能满足发展的需要,而钙钛矿型闪烁晶体材料由于其容易被改善的潮解性、低的生产成本、易于调整的生长条件以及良好的闪烁性能,逐步进入人们的视野。本文从晶体结构、性能、生长方法、发展趋势和应用前景等方面,着重介绍了ABX₃(A⁺为Cs⁺,B²⁺为部分碱土金属离子,X^-为非氟卤族元素离子)钙钛矿型闪烁晶体材料和K基钙钛矿结构闪烁晶体材料。最终,通过掺杂部分稀土元素和改善生长工艺等方法,即可得到光输出高、能量分辨率好,且成本较低、可广泛应用于市场的钙钛矿型闪烁晶体。     

(Gd0.99-xYxCe0.01)2Si2O7晶体的生长及发光特性

通过光学浮区法制备了铈掺杂焦硅酸钇钆(Gd_0.99-xY_xCe_0.01)₂Si₂O₇ (x=0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7) (简写为GYPS∶Ce)闪烁晶体,并用X射线衍射(XRD)进行了物相识别,发现其属于正交晶系Pna21。通过真空紫外(VUV)激发和发射光谱、光致发光(PL)衰减曲线、X射线激发发射(XEL)光谱、γ射线脉冲高度谱等表征了它们的光致发光特性和闪烁特性。VUV和XEL光谱的发射峰均位于360 nm左右,对应于5d→4f跃迁。样品的PL衰减时间在29.1~32.9 ns之间;闪烁衰减时间快分量约为28~68 ns,慢分量约为256~583 ns。晶体存在Gd³⁺→Ce³⁺的能量传递行为。     

多孔坩埚温度梯度法生长Ho,Y∶CaF2晶体及其光谱性能

采用自主设计改造的温梯炉,成功生长了不同浓度Ho³⁺、Y³⁺掺杂的CaF₂及Sr_xCa_1-xF₂晶体,晶体尺寸约为ϕ15 mm×55 mm,生长周期约为6 d,能够实现7种不同浓度晶体的同步生长,并选取其中的4%(原子数分数)Ho,4%Y∶CaF₂晶体进行分析,吸收测试表明,该晶体448 nm和643 nm处吸收峰的吸收截面分别是1.13×10^-20 cm²和0.84×10^-20 cm², J-O理论分析得到了晶场强度参数Ω_t(t=2、4、6)、辐射跃迁几率、荧光分支比和辐射寿命。在448 nm氙灯激发下,经计算得到该晶体在546 nm、650 nm 和752 nm处的发射截面分别为10.450×10^-21 cm²、8.737×10^-21 cm²和5.965×10^-21 cm²,测得⁵F₄和⁵F₅能级的寿命分别为33.5 μs和17.7 μs。在640 nm LD泵浦激发下,经计算得到该晶体2 031 nm处发射截面为5.375×10^-21 cm²,2 847 nm处发射截面为10.356×10^-21 cm²,测得⁵I₇和⁵I₆ 能级的寿命分别为4.37 ms 和1.85 ms。以上结果表明,多孔坩埚温梯法能够大大提高激光晶体稀土离子掺杂浓度筛选的效率,加快新型激光晶体材料的研发速度。     

掺杂抑制氟化钡晶体慢闪烁成分研究进展

高能物理强度前沿装置、飞行时间技术正电子发射断层扫描、超高频辐射成像和正电子湮灭寿命谱分析等应用对闪烁体的时间响应提出了更高的要求,发展超快衰减闪烁体已成为研究热点之一。氟化钡晶体是一种具有亚纳秒级快闪烁成分的独特无机闪烁体,但其衰减时间约0.6 μs的慢闪烁发光成分会在高计数率应用时引起严重的信号堆积。作为一种抑制慢闪烁成分的有效途径,氟化钡晶体慢闪烁成分抑制的掺杂研究在过去三十年受到持续关注。本文回顾了掺杂抑制氟化钡晶体慢闪烁成分的研究历史,提出了掺杂元素选择的基本原则,重点介绍稀土金属(La、Y、Lu和Sc)、碱土金属(Mg、Sr)、过渡金属(Cd)和碱金属(K)等掺杂的慢闪烁成分抑制特性、内在机理和应用研究情况,并展望了所面临的挑战与机遇。     

KCaCl3:Ce晶体的生长及发光性能

采用坩埚下降法生长出不同摩尔分数Ce³⁺(1%、2%、4%、6%、8%)掺杂的KCaCl₃:Ce单晶。晶体属于正交晶系,晶胞参数为a=0.756 0 nm,b=1.048 2 nm,c=0.726 6 nm。热重分析仪测得熔点为740 ℃,透过率测试显示晶体在可见光波段均具有较好光学透过率。对晶体的光致发光光谱、光致衰减时间、X射线激发发射光谱、透过率等光学性能进行了表征。光致发光光谱显示KCaCl₃:Ce晶体在358 nm和378 nm波长左右有宽的发射峰,符合Ce³⁺的5d₁→²F_5/2和5d₁→²F_7/2能级跃迁,通过拟合,KCaCl₃:Ce晶体的衰减时间在30 ns左右。晶体在X射线激发下均表现出优异的X射线发光性能。