多孔单晶CeO2空壳球的制备及其CO催化氧化性能研究

以水热法成功制备了(110)面暴露的高活性多孔单晶CeO2空壳球催化剂样品,研究了其形成过程并提出了相应的形成机理.通过X射线衍射、透射电镜及低温氮气吸附/脱附等温线对催化剂结构进行了详细的表征,结果表明:该材料具有多孔结构以及较高的比表面积(259 m2/g).该多孔单晶CeO2催化剂在CO氧化转化中显示了较好的催化性能,其催化活性远高于商业化CeO2,这主要归结于其特殊的(110)高能面的暴露以及多孔单晶结构.     

低温高效催化降解刚果红染料的Fe/CeO2催化剂

有机染料废水成为目前世界公认的主要工业污染源之一,对有机染料的降解越来越引起人们的重视.采用溶胶-凝胶法(sol-gel)和浸渍法制备掺杂Fe的催化剂Fe/CeO2,以X-射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂的结构进行了表征,并对其催化降解有机染料刚果红的性能进行了研究.结果表明,在CeO2中添加过渡金属Fe未改变CeO2晶相结构,且Fe物种在CeO2上处于高分散状态.采用催化湿式过氧化氢氧化法(CWPO)处理10 mg/L偶氮染料刚果红,在低温(5~35℃)范围内,质量分数为2.0%Fe/CeO2催化剂均能表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂(质量分数为30%H2O2)投加量分别为0.05 g和0.02 mol/L,处理40 min后刚果红降解率可达96%.同时,催化剂重复性实验结果表明催化剂具有良好的稳定性.     

CeF_3分解制备CeO_2/CeF_3催化剂的丙烷氧化脱氢性能

通过分解条件的控制从CeF3制备CeO2/CeF3催化剂.X-射线衍射(XRD)、Raman、低能离子散射谱(LEIS)对制备得到的催化剂进行表征和定量估算,发现CeO2覆盖在CeF3上,随着焙烧温度的升高,CeF3催化剂由外而内分解程度加大.CeF3制备的CeO2/CeF3催化剂的丙烷氧化脱氢(ODHP)性能显著优于CeO2,CeO2覆盖层厚度的增加导致表面F/O摩尔比下降,F-隔离活性位的作用减弱,丙烯选择性由56.3%降低到42.2%.在反应过程中,CeF3核为表面CeO2覆层源源不断地提供F-,进而使催化剂保持较好的ODHP反应性能和稳定性.     

CeO_2:Eu~(3+)薄膜的制备及其发光性能研究

采用Pechini法制备Eu3+掺杂的CeO2:Eu3+薄膜.利用X射线衍射(XRD)﹑原子力显微镜(AFM)和光致荧光光谱(PL)对样品进行表征.结果表明:薄膜样品在700℃就结晶成纯面心立方萤石结构的多晶薄膜;PL激发谱中,300～360 nm的宽带激发峰起源于基质CeO2的吸收.     

CuO/CeO2作为乙醇完全氧化催化剂的结构及性能研究

以浸渍法制得含Cu和Ce的催化剂,并对比考察了不同温度下制得的催化剂对乙醇的完全氧化性能,确定Ce/Cu原子数之比在3∶1~5∶1间的催化剂活性最好.用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)研究了催化剂的表面组成与形貌,推测Cu2 和Cu0是乙醇氧化的活性中心,分散在CeO2表面的CuO与溶解在CeO2晶格中的Cu2 的比例及表面的吸附氧都与催化剂活性相关;确定Ce/Cu原子数之比在0.5∶1~10∶1之间,CeO2的负载量越高,CuO的分散状态越好.     

新型铜铈复合材料的制备及其脱硝性能的研究

分别采用浸渍法和沉淀-水热法制备了CuO/CeO2复合催化剂.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDX)、N2吸附-脱附测试(BET)等手段对样品进行了表征.沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料具有更好的结晶性,而浸渍法制备的复合材料上CuO主要以无定形态存在.两种复合材料中CuO颗粒的尺寸较复合前明显减小且分散均匀.沉淀-水热法制备的复合材料颗粒间结合紧密,形成连通的孔结构,而浸渍法制备的复合物孔径分布较窄.测定了不同的反应温度下复合材料催化丙烯还原NO的转化率(C3H6-SCR).结果表明,两种方法制备的CuO/CeO2复合催化剂都表现出优于单组分CuO和CeO2的催化活性,其中沉淀-水热法制备的催化剂较浸渍法制备的催化剂表现出更强的协同作用,350℃时NO转化率可达74%.其可能的原因是,沉淀-水热法能使得复合材料上的CuO物种更均匀地分散在CeO2表面并与之充分接触,使材料整体形成更有利于多相反应的介孔结构从而增强了协同作用,提高了材料催化活性.     

不同滤料用纤维负载脱硝催化剂的性能

针对燃煤烟气脱硝除尘一体化的热点问题,选取了两种在袋式除尘器中常用的耐高温过滤纤维(芳砜纶纤维(PSA)和P84纤维),通过等体积浸渍法制备出负载脱硝催化剂CeO2的滤料纤维样本.采用扫描电镜(SEM)试验、单根纤维强度测试,热重分析(TGA)和X射线衍射(XRD)试验对试样进行表征分析.结果显示:负载CeO2后的PSA纤维的强度、伸长率下降幅度及相耐高温性能等均优于P84纤维.对不同负载率(0%,5%,8%,10%,12%,14%,16%)的CeO2/PSA进行了脱除NO试验,得出当CeO2负载率为14%和温度为200℃时,NO的脱除率最高达到64%.     

萤石结构铜-铈-氧催化剂组成与催化活性

按不同的Cu,Ce配比制备了5种Cu-Ce-O催化剂,与纯CuO和CeO2相比,其CO催化氧化活性均较高,XRD测试显示,活性最高的（CuO)0.15-(CeO2)0.85催化剂上看不见CuO的特征峰,只显示CeO2的萤石结构特征,说明高活性是由于CuO高度分散在CeO2上所产生的协同效应所致,对反应的动力学处理结果表明,其组成与活性的变化符合Constable标绘的规律,表明它们是同一系列性质相似的催化剂,还对这些催化剂进行了H2－TPR,O2－TPD和CO－TPD的表征以考察它们的氧和一氧化碳吸附量,氧物种易还原程度与活性的关系。     

非贵金属催化剂上CO去除研究(英文)

系统地比较了CuO/ZrO2,CuO/MnO2,CuO/CoO和CuO/CeO24种催化剂体系对重整气体中CO选择性氧化反应的活性,采用TPR,XRD和SEM等方法考察了催化剂的还原特性及不同Cu,Ce含量对CuO/CeO2还原性能的影响.实验结果表明:除了CuO/ZrO2催化剂之外,其它催化剂中CuO与CoO、CeO2或者MnO2之间存在相互作用,导致催化剂的还原温度降低.CuO/ZrO2催化剂显示较差的催化活性,而CuO/CeO2催化剂的活性较高,其中CuO(x=10%)/CeO2催化剂在140℃和160℃下具有较高的CO转化率和选择性,V=9%水蒸气的加入降低了CuO/CeO2催化剂的反应活性和选择性。SEM测试发现新鲜和失活后的CuO(x=10%)/CeO2表面形貌变化较大,这可能是催化剂失活的原因之一.     

有氧条件下Au/CeO2/Al2O3催化还原NO的研究

NO是形成光化学烟雾、生成酸雨和破坏大气臭氧层的前驱气体之一,消除NO已成为近几年国内外催化界的研究热点.Cu-ZSM-5是国内外研究最成熟的催化剂,但实用性差.本研究以HAuCl4为前驱体,沉积-沉淀法制备Au/CeO2/Al2O3催化剂,用X-射线衍射(XRD )进行表征,考察了加入CeO2对Au/CeO2/Al2O3催化活性的影响.结果表明Al2O3、CeO2/A l2O3表面的Au晶粒小, 分散度高.Au/Al2O3的deNOx活性较低,而含金复合催化剂Au/CeO2/Al2O3的活性高于Au/Al2O3及Cu-ZSM-5.     

Mn掺杂的Cu-Co堇青石整体催化剂催化燃烧醋酸甲酯

采用浸渍法制备Mn掺杂的Cu-Co整体催化剂,通过X线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)等手段对催化剂进行表征,并以醋酸甲酯催化燃烧为探针反应,考察涂层中CeO2与Zr0.5Ti0.5质量比、Mn掺杂量、焙烧温度等条件对催化剂性能的影响。结果表明:涂层中CeO2与Zr0.5Ti0.5质量比为2∶1,Mn掺杂量为6%,n(Mn)∶n(Cu)∶n(Co)为2.2∶1∶2,焙烧温度为500℃时,催化剂具有最佳的活性。当醋酸甲酯质量浓度为9 g/m3,质量空速为12 L/(g.h)时,醋酸甲酯转化率达到90%的反应温度为256℃。     

CeO_2对CuO/γ-Al_2O_3分散及烟气脱硫性能的影响

用分步浸渍法制备CuO/CeO2/γ-Al2O3脱硫吸收催化剂.X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、H2程序升温还原(H2temperature programmed reduction,H2-TPR)和差热天平(thermogravimetric analysis,TGA)等技术分析表明,CuO在γ-Al2O3上的分散阈值为0.042 g/100 m2,CeO2以二维形态(2D-Ce)和团簇三维形态(3D-Ce)存在于γ-Al2O3表面.实验结果表明,CeO2有利于CuO分散,可明显提高CuO/γ-Al2O3吸收催化剂对SO2的吸收总量、吸收速率及其循环使用寿命.     

Cu/Ce-Zr-La/γ-Al_2O_3的制备及其三效催化性能

将AlNH4(SO4)2溶液滴入到NH4HCO3和PEG6000的混合溶液中,用沉淀法制备γ-Al2O3载体.然后用等体积浸渍法分别负载上Ce-Zr-La以及活性组分Cu,制备催化剂Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3.考察该催化剂的三效催化性能,并借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等方法研究催化剂活性与结构的关系.实验结果表明:Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能,NO、CO和C3H6的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和300℃;CeO2-ZrO2对载体γ-Al2O3和活性组分Cu具有稳定作用,避免了CuAl2O4尖晶石相的生成;La能够显著提高催化剂的热稳定性.     

Fe/TiO_2-CeO_2催化剂室温高效催化降解甲基橙研究

采用溶胶-凝胶(sol-gel)和浸渍相结合的方法制备Fe/TiO2-CeO2催化剂,以X射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂结构进行了表征.结果表明,Ti的添加抑制CeO2晶粒长大,使TiO2-CeO2具有更小的晶粒尺寸和更高的比表面积.甲基橙催化降解的结果表明当催化剂中Fe,Ti,Ce摩尔比为1∶2∶6时催化剂活性最高,以H2O2为氧化剂对10.0 mg.L-1甲基橙溶液进行催化湿式氧化反应,在低温5~30℃范围内,催化剂均表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂H2O2(30.0wt%)用量分别为0.07 g和0.04 mol.L-1时,50 min后甲基橙的降解率达96%,且6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂的催化性能是6.0wt%Fe/CeO2的1.5倍.同时,催化剂重复性实验结果表明6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂具有良好的稳定性.     

Sr_2CeO_4物相形成过程的XRD分析

采用X射线衍射技术分析了SrCO3和CeO2 (摩尔比 2∶1 )混合粉料经不同灼烧时间反应后的物相组成 .结果表明在Sr2 CeO4的形成过程中将出现不稳定的中间相SrCeO3,原始粉料CeO2 相会提前消失 ,SrCeO3与SrCO3反应生成最终稳定的目标相Sr2 CeO4.X射线衍射数据显示Sr2 CeO4属正交晶系     

CuO/CeO_2复合物的制备及其光催化性质研究

以CTAB为模板采用共沉淀法合成CuO/CeO2复合物,用透射电镜、X射线粉末衍射和紫外可见光谱对复合物进行表征;研究CuO/CeO2复合物对茜素红的催化脱色效果.实验结果表明,CuO/CeO2复合物既具有吸附作用也具有光催化降解作用,且随着CuO含量和催化剂用量的增加催化脱色效果有明显提高.     

新型柴油HDN催化剂的制备与性能研究

采用改进的溶胶凝胶法制备的TiO2-ZrO2-SiO2三元复合载体并负载磷化钼制备了MoP/TiO2-ZrO2-SiO2新型加氢脱氮催化剂.以喹啉为模型化合物,考察催化剂的加氢脱氮性能,得出n(Ti)∶n(Zr)∶n(Si)为6∶1∶10时复合载体催化剂的催化性能最好.由BET的结果可知,T6Z1S10复合载体具有较大的比表面积和孔径.XRD衍射峰中锐钛矿特征峰宽而尖锐,趋于完善.确定了反应的最佳工艺条件:温度380℃,空速2.0 h-1,压力3.0 MPa,φ(氢)∶φ(油)为500.原位还原法制备磷化钼催化剂,还原条件对加氢活性影响较大,确定最佳原位还原条件为:升温速率2℃.m in-1,还原气流速60 mL.m in-1,还原压力为0.5 MPa,还原终温为600℃.     

纳米氧化铈的醇热合成及性能

采用醇热法制备了CeO2纳米材料,并以此为载体通过浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂.XRD、TEM及N2吸附分析结果表明,所制备的CeO2比表面大且结构有序性好.TPR和XPS分析证实CuO/CeO2催化剂中有不同的铜物种存在.催化性能评价结果则显示焙烧温度影响CuO/CeO2催化剂的催化性能,而且由于组分间的相互作用使得CuO/CeO2的催化活性远远高于单纯CuO和CeO2组分.     

原位水热合成La_(1-x)Ce_xCoO_3/SBA-15钙钛矿型催化剂和CO催化氧化反应性能的研究

采用原位水热合成法合成了La1-x Ce x CoO3/SBA-15(x=0.05,0.1,0.15,0.2,0.25,摩尔分数,下同)催化剂,并采用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2物理吸附-脱附表征仪(BET)和程序升温还原(H2-TPR)等表征手段对催化剂的结构进行了研究.结果表明:Ce掺杂对催化剂的结构和CO催化氧化性能有较大的影响.在Ce掺杂部分取代La之后,催化剂形成了La1-x Ce x CoO3钙钛矿相,CeO2和Co3O4物相;当Ce的掺杂量为x=0.2时,催化剂的CO催化氧化活性最高.     

铑催化的还原胺化合成一级胺

采用浸渍法制备Rh/CeO2催化剂。通过粉末X线衍射仪(XRD)、N2吸附-脱附分析、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等对催化剂的性能进行表征。以苯甲醛和乙酸铵的还原胺化反应为模板反应,考察Rh/CeO2催化剂的催化性能。结果表明:Rh/CeO2催化剂具有多孔结构,且其在醛的还原胺化反应中表现出较高的活性和选择性。在反应温度为50℃、H2压力为0.1 MPa、乙醇作溶剂、n(乙酸铵)∶n(苯甲醛)∶n(Rh/CeO2)=50∶10∶0.1时,苯甲醛的转化率为100%,苄胺的产率为88%。催化剂重复使用5次后,依旧可以保持较高的催化活性。在优化条件下,系列苯甲醛均可选择性地还原胺化得到相应一级胺。