邯郸市PM_(2.5)化学组成特征及来源解析

该研究通过对邯郸市环境空气中PM_(2.5)样本进行采集和成分检测,分析了该地区PM_(2.5)的浓度及化学组成特征,利用相关性分析法和富集因子法定性判断了PM_(2.5)的主要来源,利用PCA模型定量计算了各类污染源的贡献率,最后将解析结果与已有的PMF模型结果进行了对比分析。结果表明,邯郸市PM_(2.5)日均浓度(2012年10月13日-2013年1月)为146.9 g/m3,是我国环境空气质量标准(Ⅱ级)的2倍。二次水溶性离子、OC、EC是邯郸市PM_(2.5)的主要成分,约占PM_(2.5)总质量浓度的71.5%,其中,OC是PM_(2.5)中含量最丰富的单个组分,大气有机污染特征明显。PCA模型源解析结果为:工业和燃煤33.3%,二次气溶胶和生物质燃烧21.7%,机动车为12.8%,道路扬尘9.1%。将PCA、PMF模型解析结果对比后发现2种模型对PM_(2.5)的来源有较为一致的判定,工业源和燃煤源是该地区PM_(2.5)的主要来源,两者的总贡献率分别为42.1%(PMF)和33.3%(PCA)。除此之外,PMF单独解析出了Ba、Mn、Zn源,K、As、V源和重油燃烧源,PCA单独解析出了生物质燃烧源,不同的解析结果一方面与模型本身有关,另一方面与模型选择的化学成分有关。     

南京地区大气PM1.1中OC、EC特征及来源解析

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2011年南京地区大气PM1.1中OC、EC的含量,并具体探讨了其来源.结果表明,南师OC、EC年均浓度分别为10.10μg·m-3、2.52μg·m-3,南化分别为11.22μg·m-3、3.12μg·m-3,南化污染相对严重.夏季两地OC、EC含量较低,而冬春季较高,这与冬春季燃煤量增加,并且受内陆西风及逆温的影响,污染物集中在南京市上空不易扩散有关.两地PM1.1中SOC/TOC均在夏季较高,冬季最低.秋季SOC和O3有较好的相关性,表明秋季光化学反应是SOC的重要生成途径.     

2016~2020年上海市PM2.5化学组成特征和来源解析

2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM_2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM_2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM_2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m³,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM_2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM_2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。     

自贡市冬季大气PM2.5组分特征分析及来源解析

为探究自贡市冬季大气PM_(2.5)污染特征,文章分析了自贡市冬季大气PM_(2.5)中水溶性离子、无机元素和碳质组分的浓度水平及来源。结果表明,二次无机离子(NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+)是自贡冬季PM_(2.5)中水溶性离子的重要组成部分,占PM_(2.5)质量浓度的45.8%。SOR和NOR值分别为0.45和0.31,说明自贡市二次离子污染较为严重;PM_(2.5)中无机元素总浓度为2.7μg/m~3,占PM_(2.5)质量浓度的3.9%。通过富集因子法分析,Pd、Te、Ag、Cd、Sb、Se、Mo、Sn、Hg、Br、Cs、Tl为高度富集;As、Co、Sc、Ga、Pb、Cr、Zn、Cu、Ni为中度富集;Al、K、Mn、V、Ba为轻度富集;TC质量浓度为19.3μg/m~3,其中OC为11.7μg/m~3、EC为7.5μg/m~3,分别占PM_(2.5)质量浓度的15.3%、9.8%。PM_(2.5)中SOC平均浓度为1.6μg/m~3,占OC的13.7%;自贡市冬季PM_(2.5)来源贡献大小依次为二次硝酸盐(24.5%)、移动源(20.9%)、二次硫酸盐(18.1%)、工业源(17.2%)、生物质燃烧源(10.1%)、扬尘源(9.2%),应重点管控移动源、水泥行业、道路扬尘和施工扬尘、生物质燃烧等排放源。     

应用元素碳示踪物法解析复杂排放源地区有机碳来源的局限性

元素碳示踪物法(The EC tracer method)因其简单易行被广泛应用于区分有机气溶胶的一次和二次来源.本文以源排放复杂的北京城区(冬夏两季)和山东长岛作为城市和偏远地区的代表,利用气溶胶质谱仪(AMS)和碳黑测定仪等多种仪器的观测结果,基于元素碳示踪物法估算了在这些地区二次源对有机碳的贡献,并将该结果和同观测受体模型正定矩阵因子分析(PMF)的结果进行比较.探讨了北京地区餐饮源和生物质燃烧源对元素碳示踪物法估算二次有机碳的影响.本研究指明了元素碳示踪物法基本假设在源复杂地区应用的局限性,利用该方法对二次有机气溶胶估算会因存在具有较高OC/EC比值的一次排放源,而有一定偏差(例如本论文10%~40%).该研究对其他的元素示踪物法的估算工作具有一定的借鉴意义.     

盘锦市秋冬季节PM2.5中碳组分特征及来源解析

为研究盘锦市秋冬季节大气PM_(2.5)中碳组分的污染特征和来源,于2016年10月和2017年1月采集盘锦市3个点位PM_(2.5)样品,通过OC/EC比值法,EC示踪法以及主成分分析法对PM_(2.5)中碳组分进行污染特征分析及来源解析.结果表明,盘锦市秋冬季节PM_(2.5)浓度均超过环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准,秋季OC和EC的平均浓度为10.02μg·m~(-3)和3.91μg·m~(-3),冬季为16.04μg·m~(-3)和5.62μg·m~(-3);采样期间秋冬季节OC/EC均大于2.0,说明各采样点位在秋冬季均可能存在二次污染,Spearman相关分析及线性拟合可知开发区OC与EC来源复杂,第二中学及文化公园OC和EC可能具有同源性;通过EC示踪法对SOC进行定量估算,得出秋季SOC浓度为7.21μg·m~(-3),冬季为23.07μg·m~(-3),对结果进行不确定性分析,可知秋冬季节SOC不确定性的绝对误差和相对误差均在可接受范围内;通过主成分分析得出盘锦市秋冬季节PM_(2.5)中碳组分主要来源于煤烟尘,生物质燃烧以及机动车尾气.     

上海市秋季典型大气高污染过程中颗粒物的化学组成变化特征

于2010年10月1日至11月30日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度及细粒子化学组分进行了在线连续观测,获得了秋季大气灰霾和沙尘等典型污染过程中颗粒物质量浓度和化学组成的变化特性.观测结果显示,在大气灰霾污染过程中PM₁₀和PM_2.5的日均最高浓度分别达到216~293 μg·m^-3和130~204 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀的比值在65%以上,总的可溶性无机离子(TWSII)占PM_2.5质量浓度的50%以上,有机碳(OC)和元素碳(EC)的总和占25%~30%.二次可溶性离子(SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)占TWSII的83.3%~87.5%,OC/EC的比值在5左右,表明在灰霾污染过程中二次组分对PM_2.5的贡献较大;沙尘天气以粗粒子污染为主,TWSII、OC和EC分别仅占PM_2.5质量浓度的27.2%、13.4%和2.0%,二次可溶性离子(SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)占TWSII的55.7%,Ca²⁺、Mg²⁺等地壳组分的比例较灰霾天气明显升高.研究结果还显示,SO₄^2-和NO₃^-等二次离子组分的生成与颗粒物中硫与氮的氧化速率有关,在大气灰霾过程中硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)值较高,分别为0.24±0.10和0.15±0.06,说明SO₂通过二次反应生成SO₄^2-的能力较强,在污染的环境下高浓度的NO₂更有利于向NO₃^-转化.     

山西省四城市冬季PM2.5中碳质组分特征及来源分析

为研究山西省太原、阳泉、长治和晋城冬季PM_2.5中碳质组分的污染特征和来源,于2017-11-15—12-31同步采集了冬季PM_2.5样品,采用热/光分析法分析了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）组分含量,使用最小相关系数法估算了二次有机碳（SOC）浓度,并利用相关分析及正定矩阵因子分析法（PMF）研究了各城市PM_2.5中碳质组分的来源。结果表明:采样期间各城市OC、EC的平均浓度分别为（13.5±5.7）,（8.0±4.4）μg/m3,均呈阳泉（（17.3±4.5）,（13.6±3.0）μg/m3）>太原（（16.5±7.0）,（7.8±4.2）μg/m3）>长治（（12.8±4.0）,（7.7±2.8）μg/m3）>晋城（（8.3±2.9）,（2.9±1.3）μg/m3）的空间分布特点。各城市OC、EC与气态污染物SO₂、NO₂和CO均显著相关,表明燃煤源和机动车尾气对碳质组分的影响较大。OC和SOC与相对湿度均呈显著正相关,各城市SOC在OC的占比排序为太原（48%）>长治（45%）>晋城（36%）>阳泉（34%）,与相对湿度一致,说明各城市冬季SOC的形成可能主要来自液相反应。PMF解析结果显示:各城市冬季PM_2.5中碳质组分主要来源于燃煤源（24.2%~30.4%）、汽油车尾气（21.0%~30.9%）、柴油车尾气（16.1%~24.3%）和扬尘源（17.2%~20.5%）,其中燃煤源对长治冬季PM_2.5中碳质组分的贡献（30.4%）高于其他3个城市,汽油车尾气对太原的贡献（30.9%）高于其他城市,而柴油车尾气（24.3%）和扬尘（20.5%）对阳泉的贡献均高于其他城市。     

兰州春夏季PM10碳组分昼夜变化特征与来源分析

为探讨兰州市春夏季大气可吸入颗粒物(PM_(10))中碳气溶胶的昼夜变化特征及来源,从2015年4月1日至8月30日分白天(08:00~20:00)和夜间(20:00~次日08:00)对兰州市区PM_(10)样品进行采集,并分析了其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果表明,采样期间白天PM_(10)、OC和EC的平均浓度分别为(136.0±84.3)、(12.4±3.2)和(2.3±0.7)μg·m-3.夜间,PM_(10)和OC、EC的平均浓度分别为(196.0±109.2)、(16.0±5.3)和(5.0±2.1)μg·m-3.PM_(10)、OC和EC浓度均呈现出夜间高于白天.采样期间白天二次有机碳占有机碳的比值均高于夜间,表明白天受二次有机碳的污染更严重.沙尘日PM_(10)和OC浓度均高于非沙尘日,而EC浓度与非沙尘日接近.沙尘日,二次有机碳和总碳气溶胶的浓度均较高,但对PM_(10)的贡献相对较低.对碳气溶胶8种组分进行主成分分析,结果表明在非沙尘日,白天碳气溶胶主要来源于燃煤、汽油车、柴油车排放和生物质燃烧,夜间主要受到燃煤、扬尘以及柴油车和生物质燃烧的影响.     

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

兰州市大气降尘污染物来源研究

运用因子分析法，研究了兰州市大气降尘的污染来源及各源所占的比例。结果表明4种污染源是兰州市大气降尘的主要来源，按贡献率大小依次为：燃煤41.04%，风沙扬尘22.97%，汽车尾气18.67%，建材12.84%，其它约4.48%。     

重庆主城区大气总悬浮颗粒中有机碳和元素碳污染特征分析

在四个季节采样分析的基础上，本文报道了重庆市主城区江北区(商住区)和缙云山(清洁对照点)两个监测点总悬浮颗粒物质量浓度的空间分布和季节变化特征，同时利用热分解示差热导法元素分析仪测定了TSP中的OC和EC浓度，探讨了OC和EC含量并与北京相应功能区的TSP质量浓度及其OC和EC浓度进行了比较。结果表明：重庆市商住区和对照点TSP年均质量浓度均小于北京市商住区和对照点；重庆市商住区OC和EC年均质量浓度高于北京市商住区，北京市对照点OC和EC年均质量浓度高于重庆市对照点。两个城市的四个监测点OC／EC年均值均大于2．0，说明两城市城区二次污染比较严重。     

兰州市冬夏季大气PM2.5化学组分特征及来源分析

于2019年冬季（1月）和夏季（7月）对兰州市大气PM_2.5进行了连续采集,并结合同时期的气象资料分析了PM_2.5化学组分（有机碳、元素碳、水溶性离子）特征及来源.结果表明,冬季OC浓度为11.58~45.42 μg·m^-3,EC浓度为3.25~13.90 μg·m^-3,夏季OC、EC浓度分别为8.42~23.08、2.85~7.93 μg·m^-3,OC浓度总体高于EC,在PM_2.5中占到了更高的比重.冬季平均OC/EC为3.24,夏季平均OC/EC为2.75,表明有二次气溶胶SOC生成,且机动车排放与冬季燃煤供暖为其主要污染源.冬季OC和EC相关系数为0.94,夏季为0.66,夏季相关系数较低表明其污染来源较冬季复杂.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺是大气PM_2.5中最重要的4种水溶性离子,这4种离子在冬季和夏季分别占到总水溶性离子的84.56%和90.16%,占PM_2.5的45.6%、14.5%.主成分分析法、后向轨迹及浓度权重结果表明,兰州市PM_2.5主要的污染源除了受本地化石燃料燃烧、机动车尾气、生物质燃烧排放、土壤和建筑粉尘的影响外,还可能受到内蒙古高原和新疆塔克拉玛干沙漠等地远距离传输的影响.     

南京市大气颗粒物中有机碳和元素碳粒径分布特征

采用Model 2001A热/光碳分析仪测定了南京市区和工业区不同粒径颗粒物中OC、EC的含量,分析了OC、EC粒径分布特征.结果表明,市区和工业区四季OC、EC在<0.43μm粒径段中平均质量浓度最高,市区四季OC所占比例分别为20.9%、21.9%、29.6%、27.9%,EC比例分别为24.0%、23.5%、31.4%、22.6%;工业区四季OC比例分别为18.6%、45.8%、26.6%、25.9%,EC比例分别为16.7%、60.9%、26.3%、24.3%;两地OC、EC主要存在于细粒子中且市区细粒子中OC、EC在夏季所占比例最高,而工业区无明显季节变化规律.市区和工业区细粒子中SOC污染严重且在夏季达到高值,粗粒子SOC季节变化规律不明显,可能与各污染源贡献率及气象因素有关.相关性和OC/EC分析表明,南京地区细粒子中OC、EC主要来自尾气排放和燃煤,粗粒子中OC、EC还与生物质燃烧及烹调排放关联.     

Secondary organic carbon quantification and source apportionment of PM10 in Kaifeng, China

During 2005, the filter samples of ambient PM10 from five sites and the source samples of particulate matter were collected in Kaifeng, Henan Province of China. Nineteen elements, water-soluble ions, total carbon (TC) and organic carbon (OC) contained in samples were analyzed. Seven contributive source types were identified and their contributions to ambient PM10 were estimated by chemical mass balance (CMB) receptor model. Weak associations between the concentrations of organic carbon and element carbon (EC) were observed during the sampling periods, indicating that there was secondary organic aerosol pollution in the urban atmosphere. An indirect method of “OC/EC minimum ratio” was applied to estimate the concentration of secondary organic carbon (SOC). The results showed that SOC contributed 26.2%, 32.4% and 18.0% of TC in spring, summer-fall and winter, respectively, and the annual average SOC concentration was 7.07 g/m3, accounting for 5.73% of the total mass in ambient PM10. The carbon species concentrations in ambient PM10 were recalculated by subtracting SOC concentrations from measured concentrations of TC and OC to increase the compatibility of source and receptor measurements for CMB model.     

北京市PM_(2.5)主要化学组分浓度水平研究与特征分析

为研究北京市大气环境PM_(2.5)中主要化学组分特征,于2012年8月—2013年7月期间,在北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个点位开展为期1年的样品采集,共计采集472组样品,分析每组样品中OC、EC、水溶性离子和18种无机元素等组分.研究结果表明,本次研究的组分重建后和实际PM_(2.5)浓度相关性显著,相关系数为0.94,所测组分平均占PM_(2.5)总量的90%;各点位不同季节PM_(2.5)中主要的组分均为OC、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+,呈南高北低的趋势,冬季OC是夏季的1.7倍,NO_3~-和SO2--4在四季呈交替状态,除榆垡点位的SO_4~(2-)NO_3~-外,其他点位均是NO_3~-SO_4~(2-),4种主要的组分质量浓度分别为(23.1±21.4)、(20.3±23.4)、(19.4±22.2)、(13.6±15.2)μg·m-3,占PM_(2.5)总含量的18.5%、16.3%、15.6%、10.9%;研究水溶性离子发现,8个点位全年SNA/PM_(2.5)比例为42.8%,其中,夏季最高(49.9%),秋季较低(31.1%),NO_3~-/SO_4~(2-)比值平均为1.05,相对往年研究结果 NO_3~-/SO_4~(2-)比值有增加的趋势.     

石家庄市采暖季PM2.5碳组分昼夜污染特征及来源分析

为探究2017年石家庄市采暖季昼夜PM_2.5中碳组分的污染及来源特征,选取2017年11月30日-2018年1月22日时间段分别采集石家庄白天（8：00-20：00）、夜晚（20：00-翌日8：00）的PM_2.5样品,分析PM_2.5组分中OC和EC昼夜间的浓度变化特征、来源特性,SOC的估算及影响因素,并对石家庄市碳质气溶胶进行源解析和区域传输分析.结果表明,①采样期间白天PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（110.6±71.6）、（39.9±20.4）和（9.3±3.6）μg·m^-3,夜间平均质量浓度分别为（128.5±75.3）、（64.7±36.5）和（13.6±6.0）μg·m^-3,PM_2.5、OC和EC质量浓度均呈现出夜间质量浓度高于白天的特征.②燃煤和机动车尾气排放在增加了一次有机碳（POC）和元素碳（EC）的本底质量浓度的同时,产生的CO、NO₂、SO₂等气体污染物又促进了光化学反应,两者协同作用下促进了SOC质量浓度的生成和积累.根据估算,SOC、SOC/OC值在夜间高于白天,白天较强的太阳辐射和光化学活性是SOC转化的主导因素,夜间气态有机前体物浓度是SOC转化的主导因素.③采样期间昼夜间OC、EC的相关性较好,其来源具有较好的同源性.大气PM_2.5碳质气溶胶主要来自燃煤、汽油车和柴油车尾气排放混合源,夜间柴油车污染源对碳质气溶胶的贡献率较白天更为明显.④后向轨迹结果表明,石家庄市严重污染期间颗粒污染物浓度变化主要受到低空东北方向气团的影响,PM_2.5以及OC、EC质量浓度的变化和周边地区的污染物输送有关.     

上海秋季典型大气高污染过程中有机碳和元素碳的变化特征

于2011年10月1日至10日在上海市城区对大气中细粒子的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了秋季典型大气灰霾污染过程中含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示,在大气灰霾过程中PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度分别为(20.38±7.11)μg·m-3和(4.07±1.97)μg·m-3,浓度显著高于非霾过程.以非霾天气的起始点作为参照点,得出灰霾期间OC和EC的增长率分别为641％±258％和409％±246％,本次灰霾过程中OC的污染累积与二次生成作用分别占63.8％和36.2％,污染过程以累积为主.灰霾期间OC/EC与O3具有良好的线性关系,且相关分析表明二者之间呈正相关,OC浓度的升高与含碳组分的光化学反应有关.采用EC示踪法估算短期大气过程中有机碳(SOC)含量,灰霾天气和非霾天气PM2.5中的SOC浓度分别为1.64～17.96 μg·m 3和0.25 ～2.83 μg·m-3,分别占OC的l0.7％～66.7％和9.2％ ～52.5％.