整体式分子筛基催化剂制备及其微波催化燃烧VOCs

以整体式蜂窝状分子筛为载体,制备铜锰铈负载型催化剂,研究其微波辐照下对VOCs （甲苯、丙酮、乙酸乙酯）的催化活性及其稳定性,探究影响催化剂活性的因素,并通过测试床层温度分布进行分析.研究表明,微波功率1.3kW、催化剂体积300mm×300mm×300mm,固定床温度>300℃条件下,催化剂对初始浓度200~2000mg/m³的5m³/h VOCs气体的降解效率为80%~92%.温度是VOCs氧化降解的条件,但当床层温度超过了300℃（VOCs完全燃烧温度）之后,升温对VOCs降解效率的影响不再明显.表征可知,尖晶石态铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物是主要的催化活性组分.VOCs在催化剂表面进行准一级反应而被催化氧化;高温对催化剂结构有一定影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.     

整体式分子筛基催化剂制备及其微波催化燃烧VOCs

以整体式蜂窝状分子筛为载体,制备铜锰铈负载型催化剂,研究其微波辐照下对VOCs （甲苯、丙酮、乙酸乙酯）的催化活性及其稳定性,探究影响催化剂活性的因素,并通过测试床层温度分布进行分析.研究表明,微波功率1.3kW、催化剂体积300mm×300mm×300mm,固定床温度>300℃条件下,催化剂对初始浓度200~2000mg/m³的5m³/h VOCs气体的降解效率为80%~92%.温度是VOCs氧化降解的条件,但当床层温度超过了300℃（VOCs完全燃烧温度）之后,升温对VOCs降解效率的影响不再明显.表征可知,尖晶石态铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物是主要的催化活性组分.VOCs在催化剂表面进行准一级反应而被催化氧化;高温对催化剂结构有一定影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.     

蜂窝状ZSM-5型分子筛对丙酮和丁酮吸附性能研究

测定了蜂窝状ZSM-5型分子筛(honeycomb ZSM-5 molecular sieve)对丙酮以及丙酮和丁酮双组分体系的吸附性能,考察了相对湿度、浓度、气流比速等对其吸附性能的影响,并由Wheeler方程计算了相关的吸附性能参数.结果表明,气流相对湿度对丙酮的吸附性能无明显影响,该材料具有良好的疏水能力;在低浓度范围内,该材料对丙酮的动态饱和吸附容量随浓度的提高而增加,但在高浓度范围内(>9 mg·L-1),其动态饱和吸附容量维持在一定的水平上不再增加;利用其对丙酮和丁酮吸附能力的差异,该材料可以用于丙酮和丁酮的吸附分离.     

蜂窝状SCR脱硝催化剂成型配方选择

通过对钒钛基蜂窝状SCR脱硝催化剂的制备工艺研究,探索了二氧化钛(TiO2)载体及成型剂配方对产品机械性能及脱硝活性的影响.分别选用工业级硫酸法锐钛型TiO2和进口商业纳米锐钛型TiO2为载体原料,所考察的主成型剂包括二氧化硅(SiO2),活性氧化铝(γ-Al2O3),以及SiO2和硼酸(H3BO3)的混合粉体.进一步对载体及所制备催化剂样品进行表征,机械强度及脱硝活性测试.结果表明,商业纳米级TiO2较工业级TiO2在杂质含量、粉体粒径、分散度等方面占有明显优势,但TiO2晶粒尺寸要高于后者,比表面积亦低于工业级样品.在SCR催化剂制备上,相对工业级TiO2而言商业纳米级TiO2制备样获得了较高的机械强度,但其在脱硝活性方面并不占有优势.而对主成型剂配方的探索显示,以SiO2与H3BO3按一定比例混合得到的成型剂配方不但能够显著提高蜂窝状催化剂的机械性能,另一方面也能够维持其较高的脱硝活性,因此该配方作为钒钛基SCR催化剂的成型剂是合理可行的.     

制备及反应条件对Pt/Al2O3蜂窝状催化剂性能的影响

采用多次涂层 浸渍法制备了蜂窝状Pt Al2 O3 催化剂 .并对焙烧温度和焙烧时间等不同制备条件和反应温度、O2 浓度和空速等不同反应条件下NOx 的选择性催化还原性能进行了研究 .实验表明 ,蜂窝状Pt Al2 O3 催化剂上NOx 转化率在反应温度为 30 0℃左右时出现最高值 .而随反应温度的升高 ,达到最高转化率所需的O2 浓度不断减小 ,分别为 8% ,6 %和 4 % .这可能是由于在高温下O2 会与NO发生竞争吸附 ,从而阻碍了NO催化还原反应的进行 ;同时随着空速的依次增加 ,催化剂的活性逐渐下降 ,催化剂活性曲线的峰值依次向高温方向移动 .实验还说明 ,在过高的焙烧温度和较长的焙烧时间的制备条件下 ,蜂窝状Pt Al2 O3 的催化性能明显下降 .这是因为高的焙烧温度和较长的焙烧时间能够导致蜂窝状Pt Al2 O3 催化剂的表面发生烧结现象 ,使得催化剂的比表面减小 ,从而导致活性降低 .     

Cu/Al改性MCM-41分子筛催化剂的原位制备及其除氧性能

利用一步水热合成法制备了Cu、Al改性的Cu/Al-MCM-41分子筛催化剂,用于再生水中DO的脱除,考察了活性金属添加量、催化剂制备pH、晶化温度和晶化时间对DO去除率的影响。结果表明：在n(Cu)/n(Si)、n(Al)/n(Si)分别为0.2、0.1,pH=10.5,140℃下晶化36 h,制得的Cu/Al-MCM-41在反应60 min后对再生水中DO的去除率可达到97.0%。同时,再生水与模拟水的水质对DO去除效果的影响较小。碳酰肼在Cu/Al-MCM-41的催化作用下被二次分解成为N₂和4个氢原子(H·),催化剂表面吸附H·浓度的增加使得DO被快速还原,且Cu、Al的引入明显增加了酸性位点的数量,使得催化剂的总酸性增强,促使DO分解产生氧化性更强的羟基自由基(·OH),与具有较高的活性和还原性的H·结合生成水,加速了DO的去除。     

金属基整体式二氧化碳甲烷化催化剂研究进展

在碳中和的目标下,CO₂甲烷化技术不仅可以解决CO₂排放带来的环境问题,还可以生产CH₄以缓解能源短缺等问题。CO₂甲烷化反应目前面临的主要问题之一是反应的强放热效应容易形成热点,导致催化剂活性组分烧结失活,影响催化剂的使用寿命。因此,近年来研究者们在开发高效稳定的CO₂甲烷化催化剂的同时,也开始关注催化剂在反应过程中活性组分因高温导致烧结失活的解决方案。而金属基整体式催化剂由于拥有良好的传热性能和机械强度,在CO₂甲烷化领域引起了越来越多的关注。本文将从不同种类金属基整体式催化剂的制备方法、不同种类的金属基底的特点以及其在CO₂甲烷化反应方面的应用、金属基整体式催化剂的传热优势三个方面进行综述,系统地阐述了金属基整体式催化剂的研究现状,并对其发展前景进行了展望,以期为金属基整体式CO₂甲烷化催化剂的研发及工业化应用提供技术借鉴。     

Cu-Mn-Ce/分子筛催化剂吸附甲苯后的微波原位再生及床层温度分布探究

实验考察了Cu-Mn-Ce/分子筛催化剂吸附甲苯后的微波原位再生效果,分析了固定床温度场分布及催化剂多次再生后的吸附穿透曲线,并对Cu-Mn-Ce/分子筛催化剂进行了比表面积和表面形貌的表征测试.研究表明,微波功率117 W、空气流速0.5 m3·h-1和催化剂用量800 g下,吸附催化剂的微波再生效果良好,脱附甲苯在催化剂表面被氧化降解并使催化剂恢复吸附能力.再生时床层温度水平截面上由内向外缓慢降低,垂直方向从下而上逐渐升高,并在床层中上部达到最高的250~350℃.6次吸附穿透曲线和催化剂表征证实,微波原位再生时催化剂表面存在烧结与团聚现象,催化剂的比表面积和微孔体积有所减少,从而缩短了催化剂的穿透时间;微波再生2次后,催化剂结构趋于稳定,吸附穿透时间维持在70 min左右.研究发现,催化剂表面形貌和孔径的变化与床层温度场的分布呈正相关关系.     

高效除砷分子筛新型材料制备及其吸附特性研究

为提高4A分子筛(MS)对水溶液中砷的吸附性能,以MS为载体,采用浸渍法制备载铁分子筛(FMS)和铁锰分子筛(FMMS)作为除砷吸附剂,利用扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、比表面积测试法(BET)等手段对MS和FMS微观结构特点进行表征,并开展批次试验考察FMS和FMMS对水中五价砷(As5+)和三价砷(As3+)的吸附效果,对FMS吸附As5+过程进行吸附动力学、等温吸附试验和吸附热力学等拟合.结果表明:①铁盐浸渍改性能有效提高MS比表面积、改善其表面结构,改性后FMS是一种窄孔径、尺寸均匀的介孔材料,比表面积和孔体积分别从27.38 m2/g和0.068 cm3/g增至281.25 m2/g和0.16 cm3/g,平均孔径由9.93 nm减至2.21 nm;MS微观结构由密实粗糙颗粒转变为疏松多孔隙结构.②FT-IR表明,铁盐浸渍形成的铁氧化物主要与MS结构中O—H、Al—O和Si—O结合;批次试验设定ρ(As5+)为4 mg/L,与MS相比FMS对As5+的去除率约提高70%.③吸附动力学结果显示,FMS对As5+的吸附过程符合准二级动力学模型,相关系数(R2)达0.99,反应过程中化学吸附起主要作用.④等温吸附试验表明,FMS对As5+吸附过程与Freundlich等温吸附模型拟合程度较高,相关系数(R2)达0.98,计算最大吸附容量为9.9 mg/g.⑤热力学参数ΔG、ΔH和ΔS计算表明,温度升高有利于FMS吸附砷,反应过程中FMS表面固体与溶液的混乱度上升.⑥与FMS相比,FMMS对As3+吸附性能有效提高,ρ(As3+/As5+)(As3+与As5+共存条件下溶液质量浓度)分别为2.0、4.0、6.0 mg/L下,FMMS去除率分别约提高26.34%、28.06%和28.09%.研究显示,利用铁盐浸渍法对MS改性可有效提升其对As5+和As3+的吸附容量,发挥材料的实际运用价值.      

分子筛在生物质固体废弃物制备生物油中的应用

分子筛是一类具有骨架结构的微孔结晶性材料。以分子筛为催化剂,由生物质固体废弃物制得的生物油中氧元素含量明显降低,热值升高。综述了分子筛的不同改性制备方法,包括浸渍法、分步离子交换法、机械混合法、水热晶化法等;并对分子筛在生物质固体废弃物制取生物油中的应用进行了总结,包括促进脱水、脱羰、脱羧、异构化,以及提高C2-C4低碳烯烃的选择性,降低焦炭收率;同时对分子筛的改性及在生物质固体废弃物制备生物油中的应用进行了展望,指出选择合适的分子筛并优化合成方案是未来主要的发展趋势。     

用废分子筛制备聚合氯化铝工艺及其絮凝性能研究

废分子筛通过酸溶、聚合等过程制备聚合氯化铝 （PAC）,找出了最佳制备条件 ,并对其性能进行了絮凝考察.结果表明 ,原料配比、反应时间对分子筛中 Al2O3的浸出率的影响较大,熟化时间、温度对产品性能影响较大.盐基度、 PAC加入量对 PAC的絮凝性能有较大影响.     

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.     

中科院科学家制备出仅1纳米厚分子筛膜

由中科院大连化学物理所研究员杨维慎和李砚硕带领的研究团队,日前首次制备出一种远远薄于蝉翼的纳米片分子筛膜。12月12日,相关研究成果发表在《Science》杂志上。常规分子筛膜的厚度为蝉翼厚度的10倍以上,这种纳米片分子筛膜仅1纳米厚,为蝉翼厚度的千分之一,且具有如筛眼般高度规整的孔道,可以精确筛分尺寸差异仅为0.04纳米的氢气和二氧化碳     

碳化硅协同分子筛负载型催化剂微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用浸渍法制备分子筛负载型催化剂,微波场中利用吸波材料碳化硅和催化剂催化氧化甲苯废气.考察了碳化硅与分子筛负载铜-钒催化剂混合比及混合方式等条件变化对甲苯降解的影响,并通过电镜扫描、比表面积测试和X射线衍射分析等手段对催化剂进行了表征.研究表明,在固定床反应器底部装填质量比20%的碳化硅时,反应器兼有蓄热性能和低温催化氧化的优点,可有效提高微波能的利用和甲苯的催化氧化效率;微波功率75 W和47 W作用下,分子筛负载铜-钒催化剂和负载铜-钒-铈催化剂对甲苯的完全燃烧温度分别为325℃和160℃.表征发现,稀土元素铈的掺杂提高了活性组分在催化剂表面的分散度,催化剂的微孔结构保证了其对甲苯的高吸附性能,而非晶相型铜、钒氧化物的存在则提高了催化剂的催化活性.     

NO在分子筛ZSM-5催化剂上催化氧化动力学研究

研究了常温下NO在疏水型高硅分子筛ZSM-5上的氧化反应. 结果发现,NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO2.相比于活性炭,高硅分子筛ZSM-5上NO氧化受水汽影响较小,303K饱和湿气下,NO稳态转化率只比干气下降低6%.在排除内、外扩散影响的条件下,于等温积分反应器中研究了稳定阶段NO氧化的本征动力学,根据不同温度下X~W/FA0及NO分压数据,计算了反应速率,建立简化的动力学模型并获得了反应速率方程,结果表明其拟合复相关系数较高.     

超声辅助法制备新型FeMOR分子筛催化NOx还原反应性能研究

采用超声辅助浸渍法成功合成了高铁含量的Fe MOR-5%-UL催化剂,并且测试其催化还原NO性能.研究发现在超声辅助条件下浸渍制得的催化剂可以引入更高比例的离子交换位上的孤立的Fe~(3+),这些铁离子具有更强的NO还原活性,因此超声辅助浸渍法制备的催化剂催化性能显著高于传统的离子交换法和浸渍法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化剂在添加SO_2等多种气氛时,催化活性下降不显著.并且在持续100 h的汽车尾气条件下进行的稳定性实验中,FeMOR-5%-UL的催化活性没有明显下降.FeMOR-5%-UL的优异的催化活性和稳定性非常具有应用前景和研究价值.     

ZSM-5分子筛/玻璃纤维复合材料的制备及其吸附性能研究

以硅溶胶、硫酸铝(Al2(SO4)3·18H2O)、四丙基氢氧化铵(TPAOH)、NaOH为原料,采用水热法在玻璃纤维上合成ZSM-5分子筛.通过X射线衍射仪、红外光谱仪、扫描电镜对产物进行表征,考察了ZSM-5分子筛/玻璃纤维复合材料对含铜废水的处理效果.结果表明:在复合材料用量为0.8 g、180℃反应48 h、吸...     

贵金属催化剂对VOCs催化氧化的研究进展

催化氧化法是目前最有效的处理VOCs的方法之一。就贵金属催化剂在VOCs的催化氧化中的应用,列举了近年来Pd、Pt、Au、Ru催化氧化的实例,并对其反应机理进行了总结。最后,归纳并重点分析了催化剂的分散度、颗粒粒径、载体3个因素对催化活性的影响。同时,对预处理也作了一定的阐述。     

选择性催化氧化NO的催化剂研究进展

工业生产过程产生的NO对大气环境造成严重污染.选择性催化氧化吸收法(SCO)脱硝是目前较有价值的脱硝技术.选择性催化氧化的关键在于催化剂的选择.目前,用于NO催化氧化的催化剂主要有活性炭类、分子筛类、贵金属类、过渡金属氧化物类催化剂.其中,过渡金属氧化物类催化剂具有良好的催化活性,价格低廉,制作简单等,是目前较有研究前...     

ZSM-5分子筛负载过渡金属型低温催化剂的制备

在40℃下采用微波-超声浸渍方法制备了高分散Fe/Cu-ZSM-5催化剂,在小型脱硝活性测试装置中进行脱硝实验。实验结果表明,相比于传统的脱硝催化剂,铁铜负载的ZSM-5分子筛脱硝催化剂具有更低的反应温度,负载量最优的催化剂在120℃即具有80%以上的脱硝效率。Fe和Cu双过渡金属负载的效果要好于单金属负载,这可能是双金属之间相互作用的结果。