γ能谱法测定钚同位素组成方法简介

钚是一种具有特殊意义的核材料 ,在核保障领域是被严格监测和控制的对象之一。核材料管制中 ,钚的物料衡算需要对其进行精确的分析测量。测量钚的最常用的方法是中子符合计数法和量热法 ,这两种方法都需要精确知道被测样品的同位素组成。钚同位素组成分析的经典方法是质谱法和放射化学法 ,但这两种方法均为破坏性分析方法 ,需要对被测样品进行取样分析 ,且工作周期长 ,不能满足核保障领域对样品进行现场快速分析的要求。采用γ能谱法分析钚的同位素组成 ,可对被测样品进行现场测量。该方法可对样品进行整体扫描测量 ,不需要取样分析。这样 ,…     

氧化钚属性测量技术研究

利用高分辨高纯锗γ谱仪,在铅屏蔽室内,对100 g回收氧化钚粉末样品和8 g纯氧化钚粉末样品分别进行了长时间测量,在自然环境,对200 g回收氧化钚粉末样品进行了现场探测.在三个样品的能谱中均观察到871 keV特征γ射线,除此之外,没有观察到其它与氧的存在相关的特征射线.同过去所测的金属钚谱相比较,在金属钚谱中未曾发现871 keV特征γ射线.因此,就核查区分封闭容器罐中的钚材料是金属钚还是化合钚而言,可以用871 keV来旁证"金属钚的不存在".对200 g氧化钚样品的现场探测表明,871 keV能峰是明显存在的,而且自编的丰度和年龄分析软件能从10 min测量能谱中识别出871 keV能峰.如果将属性测量系统的分析软件和控制部分进行适当改进,该系统就具备通过监测871 keV能峰确定氧化钚属性的能力.     

辐照元件中钚及钚同位素含量的核物理测定方法

本工作研究了通过钚的α放射性和同位素组成而确定堆照元件中钚量及其各同位素含量的一般原理及方法。井以一种辐照元件的样品为例进行了具体应用。测定了一块元件中的9个切片的样品,获得了该元件中钚及各同位素含量的数据。实验结果与库仑滴定法测定的总钚量及同位素稀释质谱法测定的各切片相对燃耗值的变化的结果是一致的。本方法目前测定辐照元件中总钚量的不确定度约为±2.0%;对于一般的钚样品不确定度约为±1.5%。     

肺钚监测方法简介

钚在核能利用方面起着日益重要的作用,所以在辐射防护领域内,人体肺中钚量的监测是一个重要的课题。这里简单介绍一些肺钚监测的方法。间接方法:1.生物样品分析方法。这是确定体内钚量的一种常用方法,即利用排     

铀及其他金属离子对痕量钚同位素比质谱测量的影响

环境中大部分的钚来自于核武器爆炸试验、核设施事故和后处理活动，其同位素组成与其来源密切相关。准确测量环境样品中钚的同位素比值及其含量水平，是评估环境中钚对人体可能产生的危害、了解核设施的活动历史、为核保障提供依据的重要工作。由于环境样品中铀钚比约为10^6-7：1，对于痕量钚的分析，铀对钚同位素测量的影响不容忽视；     

钚价态分析仪的研制

在乏燃料后处理工艺中，铀、钚分离是利用TBP对不同价态钚离子的萃取性能的显著差异而实现的，因此，后处理溶液中钚的价态分析对于钚的分离纯化具有一定的意义。不同价态的钚具有各自的特征吸收峰，采用分光光度法可以不经分离进行直接测量。光纤光度计利用光导纤维传输光信号，以实现分光光度计对测量样品的远距离分析，特别适合强放射性样品的测量。     

钚材料对称性属性的γ测量技术研究

通过技术手段核查被核查方申报的封闭容器罐中确实存放着申报的钚部件有助于增强核裁军各方的相互信任。对称性属性是钚部件的一个重要属性,其测量有助于钚部件的核查认证。利用高分辨γ谱仪和旋转样品支架,对三个钚样品进行了轴对称的γ探测实验。实验表明,利用旋转法,通过γ辐射场监测来探测封闭容器罐中钚材料的轴对称性是非常灵感的,但需要两个前提条件:1)容器罐(包括外部结构和内部结构)必须是柱对称的;2)放置钚材料时应尽量让其对称轴(如果有的话)与容器罐的柱对称轴重合。     

液闪和α谱结合测量痕量钚样品中钚年龄

建立了液闪-α谱法测量241Pu/241Am原子数比得到痕量钚年龄的方法。基于钚、镅的分离,研究纳克量级钚样品的年龄测量技术。用该法分别对已知和未知年龄的钚样品进行了测量,结果表明,已知年龄的钚样品的测量结果与参考值基本一致。本工作建立的痕量钚年龄的测定技术有可能作为核保障和军备控制中钚材料的核查技术。     

稀硝酸反萃法测定30%TBP-煤油中的总钚量

本文采用稀硝酸反萃法测定30%TBP-煤油样品中的总钚量,主要是针对某些样品中钚浓度高达0.1克钚/升,且铀钚比≤800的特点而建立的。操作简便、快速。准确度为97.6%,标准偏差为1.1%。     

高放废液中钚,镅含量及总α放射性活度的测定

采用经计数堆积、分析器阈值、源自吸收、源底衬对α粒子的反散射及系统死时间等计数效率影响校正后的栅网电离室,测定样品的总α放射性活度;使用Si(Au)半导体α谱仪测定钚、镅等核素的α放射性的比例;借助核燃料钚同位素的丰度及一些核数据,可获得高放废液样品中钚、镅等核素的含量。对于一般高放废液中的总α放射性、钚及镅含量测定的不确定度为±3%。     

钚量热计的研制

设计研制了1台结构简单、操作方便、样品池内径185 mm和高200 mm用于钚热功率测量的量热计.性能测试表明钚量热计的样品热功率测量下限为4 mW、测量上限高于9 W,灵敏度约为202 mV*W-1,线性范围为4 mW～9 W.使用该量热计测量了钚样品的热功率,并与用分析化学和称量法测得的样品热功率进行了比较,结果表明该量热计测量钚样品热功率具有较高的测量精度,当样品热功率不小于200 mW时,精密度优于0.5%.     

土壤和尿中~(239)Pu的放射化学测定

由于核工业的迅速发展和从事钚工作人员的不断增加,人们十分重视~(239)Pu对环境和人员的污染。在环境样品分析和生物监测中,土壤和尿中~(239)Pu的测定非常重要。本文讨论了土壤和尿中~(239)Pu的放射化学测定方法(不包括采样)。通常钚的测定程序可分为:样品的预处理(有时与浓集相结合);钚的浓集和分离纯化;钚的液体闪烁计数;计数源的制备等步骤。现分述如下。     

自动固相萃取仪在尿中钚分析方法中的应用

为了对钚操作者内照射剂量进行有效监测和估算,国际辐射防护委员会(ICRP)推荐测量工作人员的排泄物,比如对尿液中钚进行分析。本研究采用自行研制的自动固相萃取仪分离纯化尿中的钚,并优化实验方案,实现自动化操作。分离纯化的优化实验条件为:料液硝酸浓度为7~8mol/L、吸附速度为0.5mL/min、解吸速度为0.3mL/min和解吸液为10mL 0.36mol/L HCl-0.01mol/L HF溶液。采用优化条件处理后,全程平均回收率为75.70%,相对标准偏差为7.98%。结果表明,在尿中钚分析的前处理中,采用自动固相萃取仪进行分离纯化,能够显著提高分离效率,提高样品前处理的稳定性。     

同位素稀释质谱法对环境样品中钚的定量分析

采用HNO3-HF-HClO4混合酸溶液分解样品。以^242Pu为稀释剂,用阴离子交换法分离纯化超痕量钚后,用铼带碳化处理技术制样,最后用同位素稀释质谱法测量样品中超痕量钚。结果表明,用该法可以对环境中10^13g级的微量钚进行定量分析。     

由尿钚分析数据推算~(238)PuO_2事故吸入者的体负荷及肺负荷

人体排泄物的放射性强度可用来估算钚在体内的含量。这个方法已经建立了多年,至今仍是监测钚体内负荷量比较常用的方法。 目前,国内外在进行钚内照估算时,均未脱离开兰哈姆(Langham)公式。尽管用这个公式描述体内钚的排泄并不总是恰当的,对于个体情况还要作某些修正,但是由于有关人体内钚的沉积、排泄的有价值的实验资料较少,兰哈姆公式仍是钚内照射估算的基础公式。     

环境土壤样品微波消解及钚的ICP-MS测量

钚是环境放射性污染调查和核事故应急监测重点关注的污染核素,土壤样品中钚的定量分析包括样品消解、化学分离和仪器测量等3个步骤。为缩短样品消解时间、提高化学分离效率,对土壤样品微波消解和钚的阴离子交换分离进行了研究,建立了微波消解-阴离子交换分离-电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量 同位素稀释法定量分析污染土壤样品中²³⁹Pu的流程。以6 mol/L盐酸为浸取试剂,在浸取液体积与土壤质量之比为4∶1~5∶1 mL/g时,5 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于99%。以氢氟酸、硝酸和盐酸的混酸为消解试剂,在氢氟酸浓度为13.2 mol/L时,1 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于94%。用所建流程测得的IAEA-375土壤标准样品中²³⁹Pu的含量与参考值无显著差异,该流程对1 g土壤样品中²³⁹Pu的检出限为84 mBq/kg。     

热表面电离质谱法测定钚氧化物中的钚同位素组成

采用热表面电离质谱法对钚氧化物中钚同位素丰度进行了测定。通过对钚氧化物样品预处理、离子源和分析器的真空控制、法拉第杯接收效率检测、测量过程中的信号强度大小控制、信号强度稳定性控制以及测量时间的控制等条件进行优化,确定了最佳预处理条件和测量条件,实现了钚氧化物中钚同位素组分的准确测定。在选定的条件下,测定了钚标准样品中的钚同位素丰度,主同位素239Pu和242Pu测量精密度(sr)均优于0.05%(n=6)。     

大量铀中微量镎钚的分析

乏燃料后处理铀产品中对镎和钚的控制要求极其严格。现有方法难以满足铀产品的质量控制要求（样品中镎和钚的含量极低而铀-镎和铀-钚的含量比值又极高,经过有效分离后方能准确测定）,因此,建立满足铀线质量控制的镎钚的测定方法对于我国乏燃料后处理铀产品的质量控制具有重要的现实意义。     

尿钚快速测定的优化设计

钚-239属极高放射毒性核素,对人体危害极大,而尿钚的快速测定有利于对易转移性钚造成的急性内污染进行快速诊断,为医学处理争取时间.本文采用正交设计方法,对放化测量尿钚的分析条件进行了优化,能在6小时内完成样品采集、处理和制源工作.方法的加标回收率为97.1%,探测下限为4.2×10-4 Bq,可以在24小时内提供是否存在钚-239急性内污染的判据.     

环境样品高灵敏Pu分析的优化程序设计

鉴于钚在核燃料循环中的重要性，同时，它具有极毒性，在环境中广为散布，因而，环境中的钚分析监测对保护环境生态和公众安全十分重要，一直受到学界的关注。总体来看，在经历了长期的方法学研究后，环境中钚的分析测定方法渐趋成熟，我国和日本等国家均颁布了环境样品中钚分析测定的国家标准方法，即采用硝酸介质中阴离子交换分离、电沉积制样、低本底α谱仪或计数器测定。