ZnO/g-C3N4复合光催化剂制备及其光催化性能研究

以硝酸锌、三聚氰胺为原料,采用热解法合成ZnO掺杂g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、SEM、UV-Vis等对合成产物的组成、形貌及光吸收性能进行了表征.研究了热解温度及ZnO的掺杂量对合成产物性能的影响,并以亚甲蓝溶液为模拟污染物,对合成ZnO/g-C3N4进行光催化性能评价.结果表明:ZnO掺杂有利于提高ZnO/g-C3N4复合材料的光催化性能,当热解温度为650℃、保温时间为60 min、ZnO的掺杂量为2.5wt;时,合成的ZnO/g-C3N4光催化性能最佳,在高压汞灯照射240 min时,对亚甲蓝溶液的降解率为84.1;,比同条件下单一g-C3N4光催化性能提高26.2;.     

NiFe2O4/g-C3N4的制备及可见光催化降解甲基橙

采用浸渍法制备不同负载量NiFe2 O4的负载型光催化剂NiFe2 O4/g-C3 N4,利用XRD、FT-IR、N2-adsorption、ICP-OES、TEM及XPS等手段表征NiFe2 O4/g-C3 N4样品,并考察其对甲基橙的可见光催化降解性能.结果表明,与NiFe2 O4和g-C3 N4样品相比,负载型NiFe2 O4/g-C3 N4样品对甲基橙具有更好的光催化降解活性,且催化活性随着NiFe2 O4负载量增大(0.5~5.0wt;)而呈现先增大再减小的趋势.NiFe2 O4负载量2.0wt;的样品2-NiFe/CN在可见光照射下对浓度5 mg·L-1的甲基橙表现出最好的降解活性和稳定性.这是因为能带宽度小(1.5 eV)的NiFe2 O4与能带宽度大(2.7 eV)的g-C3 N4形成的异质结催化剂NiFe2 O4/g-C3 N4,有效地促进光生载流子在二者界面快速传递和光生电子-空穴对的有效分离.     

g-C3N4和CuO复合材料的制备、表征及光催化研究

高温煅烧三聚氰胺制备类石墨结构氮化碳(g-C3N4),然后以硝酸铜Cu(NO3)2和g-C3N4为原料,去离子水和无水乙醇作溶剂,在加入适量氨水的反应条件下通过水热法反应制备g-C3N4/CuO纳米复合材料.采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、光电子能谱仪(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis-DRS)和荧光光谱(PL)等测试对复合材料进行表征.通过XRD、SEM和XPS测试结果可知微米球形CuO和g-C3N4紧密的结合起来,而由UV和PL谱图表明CuO和g-C3N4的复合扩展了材料对可见光的吸收范围和减慢了材料的光生电子和空穴的复合率.通过在可见光下降解甲基橙(MO)来检测复合材料的光催化活性,结果表明,在没有过氧化氢(H2O2)的体系下,经过4 h的光反应后,70-g-C3N4/CuO对MO的降解率达到了85;;但是在H2O2的体系下,经过1 h光反应后,70-g-C3N4/CuO对MO的降解率达到了96;.通过自由基的捕获实验说明羟基自由基、超氧自由基、空穴在降解MO过程中起到重要的作用.复合材料在经过四次的循环实验后,对MO的降解率基本能达到90;.因此,g-C3N4和CuO的复合抑制了电子-空穴的复合和扩展了吸收光波长范围,这样就使g-C3N4/CuO材料有了好的光催化性和稳定性.     

酸化法制备g-C3N4纳米片及其光催化性能研究

通过热缩聚三聚氰胺前驱体制备得到块状g-C3N4(b-CN),再利用酸化法超声剥离b-CN制得g-C3N4纳米片.采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射仪、溶液吸附法等对样品的微观形貌、晶体结构以及比表面积等进行分析,并测试了其光催化性能.结果表明,当HNO3浓度为2 M时,制得g-C3N4纳米片(CN-N-2)的比表面积最大,可达161.2 cm2/mg;且其光催化性能最佳.这是因为酸化法处理后制得的纳米片比表面积增大,表面活性位点增多.     

g-C3N4/ZnO复合光催化剂的制备及其光催化活性

以硝酸锌、三聚氰胺、氢氧化钠为原料,采用回流法合成g-C3N4/ZnO复合光催化剂.利用傅里叶红外光谱(FTIR),X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及N2吸附-脱附(BET)等技术对所合成样品的组成和形貌进行表征.在模拟太阳光条件下,以亚甲基蓝为模拟污染物评价催化剂的活性.结果表明,g-C3N4加入量为5wt;,煅烧温度500℃,煅烧时间2 h条件下制备的复合光催化剂具有最佳的光催化活性.5wt;g-C3N4/ZnO复合光催化剂在反应40 min时对亚甲基蓝的降解率可达到98.5;,其光催化降解速率为纯ZnO的2.8倍.     

氰基修饰的g-C3 N4制备及光催化产氢性能

通过简单的醋酸钠与g-C3 N4前驱体三聚氰胺共混直接在空气气氛下烧制成功制备出氰基修饰的g-C3 N4.采用XRD、SEM、FT-IR、XPS、UV-Vis、PL和EIS对所得催化剂的物相结构、形貌和光学性能进行了表征.合成的氰基修饰的g-C3N4有着高效的光催化产氢性能,比原始g-C3N4的光催化产氢性能最高提高4.5倍(λ≥420 nm),归固于氰基增强了光生电子和空穴的分离能力.另外,氰基修饰的g-C3 N4在循环光催化产氢过程中展现了良好的光催化稳定性.     

Z机制光催化三元复合材料RGO/WO3/g-C3N4结构及光催化性能

以一步水热法合成了还原氧化石墨烯/三氧化钨/石墨相氮化碳(RGO/WO3/g-C3 N4)三元光催化复合材料,并对其结构、形貌及光电性能进行了表征.以罗丹明B(RhB)和盐酸四环素(TC-HCl)为降解目标物,评价了三元复合材料的光催化性能.基于自由基捕获实验和光催化反应结果分析了三元复合材料的光催化机制.结果表明:三元光催化复合材料中,三种物质紧密接触形成异质结构,与WO3和g-C3 N4单体及其二元复合材料相比,其可见吸收光谱有明显的红移,具有更低的光致发光光谱强度.复合材料有效的改善了电子-空穴对的复合,具有很好的光催化活性,最优配比组成的样品为0.2;RGO/WO3/g-C3 N4,光照240 min后,对RhB降解效果高达97.58;,其光催化效果优于WO3、g-C3 N4、RGO/g-C3 N4和WO3/g-C3 N4.催化降解过程中的主要活性物种是·O2-,其次是h+、·OH,反应过程中半导体的电子转移机制符合Z机制.     

插层法制备g-C3N4/高岭石复合材料及其光学性能

高岭石表面与层间具有较高的活性和良好的规范性,因而适合对其进行化学修饰,在催化剂负载方面值得深入研究.本文以甲氧基嫁接的高岭石为前躯体,采用置换插层法制备出高岭石/三聚氰胺插层复合物,进一步在550 ℃煅烧获得g-C3N4/高岭石复合光催化剂.利用X射线衍射、傅里叶红外和热重-差热分析等手段对复合光催化材料进行表征,并对其光催化性能进行研究.结果表明,当高岭石与光催化剂前驱体三聚氰胺质量比为1∶1和1∶2时,较难缩聚得到g-C3N4;然而,当高岭石与三聚氰胺质量比为1∶3、1∶4、1∶5时,可获得不同g-C3N4占比的复合材料,其整体分散状况因高岭石的加入而有效改善,这表明高岭石的加入能有效避免g-C3N4的团聚.所制备的高岭石负载石墨相氮化碳光催化材料具有较好的光学性能,在探索经济、高效、绿色矿物基复合光催化剂方面研究具有重要意义.     

ZnS/g-C3N4复合型催化剂的制备及其可见光光催化性能

利用共沉淀的方法制备了ZnS/g-C3N4复合型催化剂,并考察其在可见光区对罗丹明B的光降解性能的影响机制.采用TEM、BET、XRD、ICP、FT-IR和XPS等分析手段表征了样品,并评价了样品的光催化活性.结果表明,与g-C3N4相比,ZnS负载量为5wt;的ZnS/g-C3N4催化剂活性会更高一些,且经过四次循环实验后样品的光催化性能未明显失活.这可能归因于ZnS和g-C3N4所形成的异质结构提高了光催化效率.     

g-C3N4/TiO2可见光催化降解磺胺二甲基嘧啶的研究

以商用TiO2颗粒和三聚氰胺为原料,采用高温煅烧法制备g-C3N4/TiO2复合光催化材料.利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、低温氮气物理吸附和紫外-可见漫反射光谱仪(UV-vis)对g-C3N4/TiO2的进行表征,并研究在可见光条件下g-C3N4/TiO2对溶液中磺胺二甲基嘧啶(Sulfamethazine,SMT)的光催化降解效果.结果表明:TiO2颗粒附着在层状结构g-C3N4/表面,形成具有孔隙结构和更大比表面积的g-C3N4/TiO2,有利于污染物的吸附.g-C3N4/TiO2的光吸收带边移动到430 nm,具有可见光响应.在可见光照射下,当g-C3N4/TiO2投加量为0.2 g/L时,初始浓度为0.5 mg/L的SMT在3h内去除率可达98.8;.在相同条件下,g-C3N4和TiO2只能分别去除57.8;和9.7;的SMT.活性物质掩蔽实验表明g-C3N4/TiO2光催化降解SMT过程中,超氧自由基(·O2-)和光生空穴(h+)在降解SMT时起主要作用.     

g-C3N4/ZnO复合材料的制备及其光催化性能分析

以尿素和乙酸锌为前驱体,采用水热法制得不同ZnO含量的光催化复合材料石墨相氮化碳/氧化锌(g-C3N4/ZnO),采用TEM、XRD、UV-Vis、FT-IR、PL等分析方法对所得催化剂进行了表征和分析.结果表明,ZnO颗粒附着于多孔片层状的g-C3N4之上形成g-C3N4/ZnO复合材料,降低了g-C3N4的禁带宽度,增加了g-C3 N4对可见光的吸收,以及光生电子-空穴对的分离几率.以可见光驱动亚甲基蓝的降解实验为探针反应检测催化剂的光催化性能,结果表明,质量比为3∶2的g-C3N4/ZnO复合材料表现最优光催化性能,其可在120 min内降解92;的亚甲基蓝,其光催化降解速率为g-C3N4单体的2.8倍.     

V2O5/g-C3N4复合物的制备及可见光催化性能研究

以偏钒酸铵和尿素混合物为前驱体,混合煅烧制备了V2O5/g-C3N4复合物催化剂.用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见光漫反射吸收光谱(UV-vis)、比表面积测试(BET)、光致发光谱(PL)等对其结构进行了表征.结果表明复合物中存在V2O5和g-C3N4形成异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有显著提高.以亚甲基蓝(MB)为目标化合物,评价了样品的光催化活性,当前躯体中尿素与NH4VO3质量比为10∶1,煅烧温度为500℃,煅烧时间为0.5h,催化剂活性最高.在60W日光灯照射40 min,对亚甲基蓝得降解率达到97.52;.     

F-掺杂TiO2制备及光降解甲基橙性能研究

以钛酸四丁酯为钛源,氟化铵为掺杂源采用溶胶-凝胶法制备了F掺杂二氧化钛(F/TiO2),通过甲基橙降解实验研究了掺杂量和外部加入氟化钠对光催化性能的影响.采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)对样品进行了表征.实验结果显示:氟离子掺杂会影响TiO2的结晶程度、晶粒尺寸、形貌和光吸收带边,热处理过程F几乎没有损失;550℃煅烧和350 W金卤灯照射75min,10; F/TiO2对甲基橙的降解率达到了91.12;,未掺杂样品在相同条件下降解率只有45.6;;在甲基橙溶液中事先加入氟化钠,能加快催化剂对甲基橙的降解,在相同条件下照射60 min,10; F/TiO2对甲基橙的降解率达到了96.46;,未掺杂二氧化钛在相同条件下降解率为59.40;.550℃煅烧时,F掺杂使得二氧化钛的光吸收带边发生一定的蓝移.     

铒掺杂g-C3N4催化剂的合成及其红光催化降解活性的研究

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的研究已成为光催化领域热点。本文以三聚氰氨为前驱体,采用甲醇回流法制备Er掺杂的g-C₃N₄催化剂。利用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见-近红外分光光度计(UV-Vis-NIR DRS)、傅里叶红外光谱仪(IR)、荧光光谱(PL)、物理吸附(N₂-physisorption)及共聚焦显微镜(CLSM)等手段对Er/g-C₃N₄催化剂进行系统表征。结果表明,稀土金属Er高分散于g-C₃N₄上,促使氮化碳表面氮空穴的产生。Er掺杂优化了氮化碳的能带结构,增强了其对可见光的吸收,提升电子-空穴对的分离效率,此外还发现Er/g-C₃N₄具有较强的上转换能力。在660 nm红光LED照射下,对罗丹明B的水溶液进行光催化降解,发现Er/g-C₃N₄的降解速率是g-C₃N₄的2.0倍,且发现超氧自由基为该体系中的主要活性物种。     

TiO2/g-C3N4复合粉体的制备及其在紫外/芬顿反应中光催化性能

本文通过静电吸附法制备了TiO₂/g-C₃N₄复合粉体。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等对其形貌、成分、光学性能进行表征。以罗丹明B为模拟污染物,表征其在紫外光条件下的光催化性能。结果表明:在降解罗丹明B实验中,当复合粉体中TiO₂负载量达到15%(质量分数)时,具有更明显的催化降解效果,在20 min内降解率可以达到99.40%。在加入异丙醇作为羟基自由基捕获剂后,降解率降到了27.30%,确定了反应的主要活性物质为羟基自由基。紫外辅助芬顿反应可以明显提高传统芬顿反应的效果,本文还对催化剂的反应机理进行了相应探索。