中高能电子和N_2（~1∑_g~＋）、CO（~1∑~＋）弹性散射全截面的计算

此文采用由原子轨道线性组合构成的自洽场分子轨道（ＳＣＦ－ＬＣＡＯ－ＭＯ），用一级玻恩近似（ＦＢＡ）计算了能量为１００－５０００ｅＶ的电子与弹性散射的微分截面和全截面。由于采用了Ｇａｕｓｓ函数的线性组合拟合Ｓｌａｔｅｒ函数的方法（ＳＴＯ－ＫＧ），得到了弹性散射微分截面的解析表达式，使计算大大简化。计算得到的电子和Ｎ２，ＣＯ散射的总截面和实验结果进行了比较，当入射电子的能量大于１ｋｅＶ时，理论值和实验值之间符合得很好。     

分子取向对CO在Pd(111)面吸附的影响

用基于密度泛函理论广义梯度近似下的平面波赝势方法计算了在Pd(111)晶面两种不同CO分子取向的吸附结构。计算结果表明,CO分子碳端和氧端靠近Pd(111)面的吸附能分别为-1.75,-0.28 eV,碳端吸附的结构比氧端吸附能力强。因此,分子取向影响CO在Pd(111)面上的吸附,通过控制CO的取向可能减小Pd(111)的吸附进而减弱Pd(111)面CO分子的中毒。     

分子取向对CO在Pd(111)面吸附的影响

 用基于密度泛函理论广义梯度近似下的平面波赝势方法计算了在Pd(111)晶面两种不同CO分子取向的吸附结构。计算结果表明，CO分子碳端和氧端靠近Pd(111)面的吸附能分别为-1.75，-0.28 eV，碳端吸附的结构比氧端吸附能力强。因此，分子取向影响CO在Pd(111)面上的吸附，通过控制CO的取向可能减小Pd(111)的吸附进而减弱Pd(111)面CO分子的中毒。     

CS2分子^1B2（^1∑u^＋）态预解离动力学研究

研究了CS2分子^1B2(^1∑u^+)预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学，包括预解离寿命、产物振转布居、平动-振动-转动能量分配和解离通道分支比．在实验过程中，一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2分子到^1B2(^1∑u^+)电子态，光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测．通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓，获得了源于不同跃迁初始态的^1B2(^1∑u^+)态g振动能级的预解离寿命．通过分析CS的LIF光谱，则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0—8振动态布居、v=1、4—8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X^1∑^+)+S(^3PJ)和CS(X^1∑^+)+S(^1D2)的分支比．实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响．发现v2″的影响不大，而l的影响却是明显的．较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(^3PJ)／S(^1D2)，即大的l(=K)有利于预解离的发生，同时更有利于产生S(^1D2)．     

高增益复合泵浦O^＋7X射线激光的理论研究

用一维流体力学程序MEDUSA耦合原子物理程序NIMP,对超短脉冲激光辐照Mylar纤维靶和平面靶产生复合泵浦O~(17)X射线激光的物理过程进行了理论研究,探讨了利用VULCAN激光装置的CPA皮秒脉冲光束进行饱和增益实验的可行性.结果表明,超短脉冲辐照激光靶可能是产生饱和增益的复合泵浦X射线激光的一条有效途径.     

~（23）Na~（39）K分子D~1∏→X~1∑~＋激光感生荧光光谱及强度研究

实验获得了Ａｒ＋激光５１４．５ｎｍ线诱导２３Ｎａ３９Ｋ分子产生的Ｄ１∏→Ｘ１∑＋跃迁荧光谱．通过测量激光感生荧光光谱强度随泵浦功率、热管炉温度及缓冲气压变化规律，详细研究了其跃迁机制．用最小二乘法拟合获得２３Ｎａ３９Ｋ分于Ｘ１∑＋态振动常数．理论计算了各跃迁谱支波长值及Ｆｒａｎｃｋ－Ｃｏｎｄｏｎ因子和光谱强度值，与实验观测值符合得相当好，充分表明本文对激光感生荧光光谱的归属以及对各支谱线振、转量子数的赋值是合理的．     

23Na39K分子D1П→X1∑^＋激光感生荧光光谱及强度研究

实验获得了Ａｒ＾＋激光５１４．５ｎｍ线诱导２３Ｎａ３９Ｋ分子产生的Ｄ１П→Ｘ１∑＾＋跃迁荧光谱，通过测量激光感生荧光光谱强度随泵浦功率，热管炉温度及缓冲气压变化规律，详细研究了其跃迁机制，用最小二乘法拟合获得２３Ｎａ３９Ｋ分子Ｘ１∑＾＋态振动动常数，理论计算了种跃迁谱支波长值及Ｆｒａｎｃｋ－Ｃｏｎｄｏｎ因子和光谱强度值，与实验观测值符合得相当好，充分表明本文对激光感生荧光光谱的归属以及对各支谱线振     

SAC／SAC—CI方法研究LiH基态（X^1∑^＋）以及A^1∑^＋、B^1П激发态结构与性质

利用SAC（Symmetry-Adapted Cluster）／SAC-CI（Configuration Interaction）理论中的SAC-CI-NV（Non-variational）and SAC-CI-V（Variational）方法，以及6-311＋＋g^＊＊基组对LiH分子的基态（X^1∑^＋）和A^1∑^＋、B^1П激发态的平衡结构以及性质进行了研究计算．两种方法对LiH分子的三个态进行处理。并将优化结果与现有实验值进行了比较，结果显示，理论计算值都与实验值符合较好．同时利用SAC/SAC-CI方法中的AllProperties关键字对我们所关心的LiH分子的基态（X^1∑^＋）和A^1∑^＋、B^1П激发态进行了计算，并给出各个态在其平衡点位置处的偶极矩、振子强度和抗磁化率等一些性质参数，对以后的实验作理论参考．     

静电场与非共振脉冲激光电场共同作用下分子取向的机制

本文分析了静电场与非共振的线偏振激光脉冲电场共同作用下分子取向的机制,发现如果激光脉冲足够宽,当激光光强确定后,脉冲的形状对分子取向起着决定性的作用.文中进一步挖掘了这种现象背后分子取向的机制,得出了获得高效分子取向的必要条件,并建议将所得的结论应用于短脉冲下的‘post-pulse orientation'.     

控制双激光脉冲的宽度提高N2分子的取向

提出了通过控制双激光脉冲宽度的方法来提高N2分子取向程度.利用数值方法求解了N2分子刚性转子模型在双激光脉冲作用下的薛定谔方程,计算了双原子分子N2在总强度固定的两束激光脉冲作用下.不同脉冲宽度对于N2分子取向的影响.研究结果表明,通过调整两束激光脉冲的宽度,选择合适的延迟时间能够有效提高N2分子的取向程度.     

Theoretical prediction of the optimal conditions for observing the stereodynamical vector properties of the C（3P）＋OH （X2∏）→CO（X1S＋）＋H（2S） reaction

The best optimal initial reactant state and collision energy for observing the stereodynamical vector properties of the title reaction in the ground electronic state X2A’ potential energy surface （PES）[Zanchet et al. 2006 J. Phys. Chem. A 110 12017] are theoretically predicted using the quasi-classical trajectory （QCT） method for the first time. The calculated results reveal that the smallest value of the rotational quantum number j, larger vibrational quantum number v, and the lower strength of collision energy should be selected for offering the most obvious picture about the stereodynamical vector properties. Polarization-dependent differential cross sections and the angular momentum alignment distribution, P（θr） and P（Φr） in the center-of-mass frame, are obtained to gain an insight into the alignment and orientation of the product molecules. The rotational angular momentum vector j’ of CO is aligned to be perpendicular to reagent relative velocity k. The product polarizations align along the y axis, pointing to the positive direction of the y axis. A new method is developed to investigate massive reactions with various initial states and to further study the vector properties of the fundamental reactions in detail.     

激光诱导Fe^＋和Fe（CO5）离子分子反应机制的实验和理论研究

利用超声分子束和飞行时间质谱检测系统,实验研究了Fe(CO)_5在308nm,355nm和355nm+532nm波长的多光子解离和电离机制.根据实验测量和对于质谱峰结构和峰型的分析分离出由不同机制产生的各离子信号.对于Fe~+和Fe(CO)_5离子分子反应机制及其关于激光波长的依赖关系.从实验和理论两方面做了较深入的研究.     

用ab initio方法计算NaLi分子基态（X^1∑^＋）的势能函数及光谱常数

运用原子分子群表示方法，首先确定NaLi分子的电子基态（X^1∑^＋）．然后选用6—311＋＋G（3df，2pd）基组优化计算得到NaLi分子基态（X^1∑^＋）的平衡结构和离解能，采用电子相关QCISD（T）方法结合6—311＋＋G（3df，2pd）基组对NaLi分子基态进行单点能扫描计算．最后用单点扫描计算值结合优化计算所得参数去拟合Murrell—Sorbie函数，得到了NaLi分子基态的势能函数．用该势能函数计算的光谱常数与实验结果符合得很好，表明拟合确定的势能函数能精确地描述基态NaLi分子的结构和性质．     

由激光诱导荧光方法探测光碎片分子取向的理论研究

采用密度矩阵方法 ,推导了从激光诱导荧光 (LIF)强度中抽出光碎片取向参数的表达式 .光碎片的取向由分子态多极矩描述 .用于解离母分子和激发碎片分子的激光均为线偏振光 ,而探测荧光为非偏振光 .激光诱导荧光强度是光碎片分子初始态多极矩、线强度因子和解离—激发几何因子的函数 .光碎片的取向参数可以由测量荧光偏振比和计算动力学因子而获得     

强场X射线激光物理

相干X光,特别是X射线自由电子激光技术的发展提供了一种新的产生超强光场的途径.由于其较高的光子能量、高峰值功率密度与超短的脉冲长度,有望将强场激光物理从可见光波段推进到X光波段.目前,基于X射线的非线性原子分子物理已取得了初步进展,随着X射线光强的提升,相互作用将进入相对论物理、强场量子电动力学(quantum electrodynamics,QED)物理等领域,为激光驱动加速与辐射、QED真空、暗物质的产生与探测等带来新的科学发现机会.本文对强场X射线激光在固体中的尾场加速、真空极化、轴子的产生与探测等方面进行介绍,旨在阐明X射线波段强场物理在若干基础前沿与关键应用方面的独特优势,并对未来的发展方向进行展望.     

CO分子在线性极化飞秒激光场中的TDDFT研究

本文运用将含时密度泛函理论和分子动力学非绝热耦合的方法,研究了CO分子在不同强度、不同极化方向的激光场中的电离和动力学行为. 研究发现,激光强度越强,CO分子吸收的能量越多,电离越早且电离越强,CO分子键长变长且伸缩振动越剧烈. 此外,CO分子偶极矩的变化及峰值也随着激光强度的增强而增大. 对激光极化方向的研究发现,激光极化方向沿着CO分子轴向时,分子的电离最强且伸缩振动最剧烈. 当激光极化角增大时,CO分子的电离逐渐被抑制且电子的偶极振动对激光极化方向表现出较强的依赖性. 此外研究还表明,CO分子碳原子和氧原子周围电子的弥散方式不同且与激光极化方向有关. 关键词： 含时密度泛函理论 分子动力学 分子电离     

用X射线自由电子激光拍摄分子电影

作为生命活动的基本单元,蛋白质等生物大分子的功能与分子结构和动力学密切相关。X射线衍射和电子显微技术能够确定原子分辨率的分子结构,但是分子在“工作”期间的结构演化还需要大量的方法研究。X射线自由电子激光(XFEL)因其特有的超高亮度飞秒脉冲,成为捕捉动力学过程中分子结构变化的利器。文章介绍了基于XFEL的“泵浦—探测”时间分辨实验方法,通过捕捉蛋白质分子被激发之后特定时刻的结构,拍摄高分辨的分子电影,展现分子在实现功能过程中的精细动力学,为准确理解分子机理奠定了基础。     

H2Se(X1A1)分子的解析势能函数

使用密度泛函B3LYP方法和 6-311++G**基组,在优化H2Se(X1A1)基态结构,确定其正确离解极限,计算所有两体项和三体项参数基础上,建立了H2Se(X1A1)的多体项展式解析势能函数。其中对处于激发态两体项HSe(A2∑+)的计算,则使用SAC-CI方法。H2Se(X1A1)的等值势能图准确地表现了其结构和势能面的特征。     

50 keV/u Ne8+与CO转移电离反应中分子轴取向效应测量

利用反应显微成像谱仪,研究了50 keV/u Ne8+碰撞CO转移电离反应中生成的CO2+碎裂过程。通过重构分子离子爆炸碎片C+和O+的三维动量,获得了质心系中CO2+碎裂过程中释放的动能（KER）。在KER谱中发现了来自亚稳态1Σ+,1Π,3Π解离的峰、3Σ+态解离的峰和1Σ_（II）+态解离的峰,同时发现了排斥态3Σ-的贡献。在3Σ-态解离的分子轴取向分布中,首次观测到CO2+解离的分子轴取向效应。The fragmentations of CO2+ are studied in transfer ionization processes of 50 keV/u Ne8+ impact on CO with reaction microscopes. The 3D momenta of C+ and O+ were measured, and the kinetic energy release (KER) of dissociative(CO2+) was obtained accordingly. The peaks resulted from the metastable states of 1Σ+, 1Π and 3Π, of 3Σ+, and of 1Σ(II)+ are identified in KER spectrum. Meanwhile, the repulsive state of 3Σ- was also observed, which forms a broad peak lying between the peaks of 3Σ+ and 1Σ(II)+. In the CO2+ dissociations from 3Σ- state, the orientation effect of CO molecular axis was observed for the first time.     

烷烃类分子对NC0（A^2∑^＋）自由基的猝灭

采用激光光解—激光诱导荧光(LP—LIF)的方法，用266nm激光光解CHBr3分子产生CH自由基，再与N2O继续反应作为NCO自由基的产生源，用438．6nm激光将电子基态X^2∏i(00^10)的NCO激励到激发态A^2∑^+(00^00)上，通过检测激发态NCO时间分辨荧光信号，测得室温(298K)下NCO(A^2∑^+)被烷烃类分子猝灭的实验结果，获得了A^2∑^+(00^00)态猝灭速率常数．实验发现，随着烷烃分子中C—H键数增加，其猝灭截面也近线性增加，但随着分子体积增大，这种增加趋缓．