超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

山西云凝结核时空分布特征观测

选取2011年1~12月山西太原云凝结核(CCN)观测数据,对CCN的季节、月、日变化特征进行了分析,并与国内外同类研究进行了对比.结果发现,冬季CCN数浓度最高,春秋季次之,夏季CCN数浓度最低.CCN数浓度的最高值出现在1月,最低值出现在6月.夏季较多的降水天气对CCN的湿清除作用明显,冬季供暖期间(11~12月及1~3月),CCN数浓度明显增大.CCN数浓度日变化一般呈现两个峰值,分别出现在07:00~11:00和17:00~20:00.利用公式N=CSk拟合了不同季节地面CCN核谱,得到春夏秋冬四季对应的拟合参数C值分别为10983、2454、7614、16421,k值均小于1,为典型的大陆型核谱.通过2013年夏季在山西中部地区开展的CCN飞机观测,研究了CCN数浓度的垂直廓线.CCN数浓度在近地面最大,随高度逐渐降低.在0.3%和0.4%过饱和度下,2000m以下CCN数浓度平均量级均为103cm-3, 3000m以上CCN数浓度平均量级降低至102cm-3.     

石家庄地区雾霾天气下云滴和云凝结核的分布特征

2009年5~10月在石家庄地区对雾霾天气下的近地面到高空的云雾滴和云凝结核(CCN)进行了7架次飞机探测.利用PMS云粒子测量仪器、机载温湿仪和连续气流纵向热梯度云凝结核仪获得的云雾粒子和云凝结核(CCN)探测资料,分析了层积云(Sc)和高积云(Ac)中云粒子浓度、液态含水量、粒子算术平均直径和粒子有效平均直径的垂直分布特征;分析了CCN垂直和水平分布特征以及谱分布.结果表明雾霾天气状况下,云滴数浓度在102个/cm3量级上.高云粒子粒径总体大于低云粒子.云含水量平均值范围为0.03~0.14g/m3;地面到600 m高度内, CCN值的平均值为3034cm-3(过饱和度S=0.3%).对CCN的活化谱进行拟合表明石家庄属于典型大陆性核谱,云对CCN有消耗作用,逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

成都夏季云凝结核的变化特征及其影响因子

气溶胶通过作为云凝结核(CCN)或冰核(IN)影响云和辐射,是气溶胶气候效应评估中最不确定的因素.针对四川盆地深盆地形气溶胶活化特性的研究对理解独特地形气溶胶-云相互作用具有重要意义.本文利用2020年夏季在成都地区观测的5个过饱和度(0.07%、0.10%、0.20%、0.40%和0.80%)的气溶胶活化特性资料,研究了CCN的变化特征及其影响因子.结果表明,观测期间0.40%过饱和度下CCN数浓度(N_CCN(0.40%))平均值为(2392.7±1267.9) cm^-3,远高于沿海地区、山区、干旱地区及清洁城市地区,低于污染城市区.该过饱和度下气溶胶活化率(AR(0.40%))平均为0.19±0.10,远低于污染城市区和全球平均水平.降水和新粒子生成事件(NPF)分别对N_CCN的清除和增加起到重要作用.晴天NPF与较强逆温导致各过饱和度下N_CCN大于阴天.低过饱和度(0.07%～0.20%)条件下晴天与阴天N_CCN日变化呈双峰分布,主要与边界层发展和交通排放有关.高过饱和度...     

干旱区云凝结核分布及其影响因子的观测研究

利用DMT CCN仪对宁夏盐池、银川地区地面及高空的云凝结核(CCN)进行实时连续观测.大量资料分析结果表明, CCN日变化明显,受人为因素影响,清晨和傍晚出现高值.夜晚温度与CCN浓度呈正相关,白天相反;强降水对CCN具有一定冲刷作用;沙尘气溶胶没有有效增加盐池地区的CCN浓度.与华北地区比较,银川、盐池地区CCN浓度偏低.此外,研究表明,过饱和度越高,活化CCN浓度越大.根据N=CSK拟合活化谱,银川属于典型大陆性核谱.由于云内清除作用,高空CCN浓度下降明显,但逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

黄东海大气气溶胶数浓度特征及影响因素研究

本文根据2022年4月10日至26日我国东部海域大气气溶胶及走航气象的观测数据,对黄东海海域大气气溶胶粒子数浓度的时空分布、粒径谱分布特征以及观测中发生的新粒子生成(NPF)事件进行了研究。结果表明,靠近陆地的江苏沿海地区海洋气溶胶总数浓度为150.79～313.14个/cm³,而远离陆地的远海海域气溶胶总数浓度仅为70个/cm³左右;数浓度谱总体呈双峰分布,靠近陆地的海区峰值更高,且温度、湿度均未与气溶胶数浓度呈线性相关性。通过计算可知,本次航测中NPF事件的生成速率(FR)为0.14～1.45/(cm³·s),生长速率(GR)为2.84～17.00 nm/h。与陆地NPF事件对比,本次海上观测到的核模态气溶胶粒子数浓度要低1～2个数量级,但生成速率和增长速率并无较大差异,因此,核模态气溶胶数浓度及新粒子生成速率并不是新粒子增长过程的主导因素。对观测过程中的一次NPF事件进行研究发现,相对于核模态气溶胶,积聚模态气溶胶数浓度的增加具有延后性。     

2015～2017年上海郊区大气新粒子生成特征

本研究利用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)对上海郊区2015～2017年期间大气新粒子生成进行长期连续观测,结合气象要素、气态污染物和PM_(2.5)化学组分等数据,分析上海郊区新粒子生成特征.结果表明,上海郊区新粒子生成天(NPF)为172 d,占有效天数(942 d)的18. 3%;其中典型新粒子生成天(Event)和新粒子增长-缩小天(Shrinkage)分别为150 d和32 d;NPF天占比春、夏季最高,秋季次之,冬季最低.高温低湿、太阳辐射强、风速大和降雨量少的气象条件有利于新粒子生成;南风、西南风和西风期间Event天占比高,气团主要来自环太湖流域植被覆盖和农业种植区,而Non-NPF和Shrinkage天主导风向为东北、东到东南风.与非新粒子生成天(Non-NPF)相比,Event天各季度SO_2和O_3均高,表明气态硫酸和光化学反应为新粒子生成的关键因素; PM_(2.5)浓度并不均低于Non-NPF天,但PM_(10)值均更高,可能与多相光催化反应有关.Shrinkage天除O_3外,其他污染物浓度均最低,较低的气态前体物导致新粒子增长程度有限.PM_(2.5)化学组分显示,Event天NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-无机组分秋季平均浓度高于Non-NPF天,其他季节则相反;有机碳各季节平均浓度均高于Non-NPF天; Shrinkage天各组分浓度最低,但春、夏、冬季有机碳占比均高于Non-NPF天;因此有机物在上海郊区新粒子生成及增长过程中有重要贡献.     

高污染下云凝结核对雨、雾滴谱的影响

利用气候基准站、云凝结核计数器、雾滴谱仪和雨滴谱仪等观测资料,分析威宁污染时期云凝结核（CCN）对雨雾滴谱的影响. 结果表明：观测期间威宁CCN数浓度很高,S=0.2%、0.4%、0.6%和0.8%时的平均CCN浓度分别为2884、8003、10470、11685cm^-3,与部分重污染城市相当;CCN有明显的日变化特征,分别在12：00、16：00和20：00出现峰值,与居民生活排放、火电源排放、湍流交换和气象条件等有关;利用N=CS^k式拟合威宁CCN活化谱,平均拟合参数C=14288cm^-3,k=0.8,表明该地属典型大陆型核谱;威宁冬季云层薄、云顶低的云系特点提供了宏观天气背景,高浓度CCN是导致此次雨、雾过程弱,滴谱窄的重要微观条件.     

鄂尔多斯市夏秋季气溶胶新粒子生成过程影响因素分析

利用宽范围粒径谱仪于2019年8月16至10月4日在鄂尔多斯市观测了10 nm～10μm气溶胶粒径分布,结合PM(PM_2.5和PM₁₀)、污染气体、气象数据和HYSPLIT模式,分析了新粒子生成(NPF)特征及其主要影响因素.结果表明,观测期间一共出现19次NPF过程,占总观测期间的37.5%.NPF过程中对不同模态气溶胶数浓度日变化的影响不同.NPF使得核模态和爱根核模态气溶胶数浓度急剧增加,但是对积聚模态和粗模态气溶胶数浓度的影响较小.NPF发生时往往温度较高,风速较大,总辐照度较高,RH较低.NPF天PM_2.5、PM₁₀、CO和NO₂的浓度较低,O₃和SO₂浓度较高.40.0%的偏北气团和29.6%的偏南气团可观测到NPF过程.不同气团类型NPF过程中气象要素存在显著差异.南部气团类型NPF过程中风速最小,平均为(2.4±1.5) m·s^-1; RH最高,平均为(48.8±10.8)%;北部气团类型NPF过...     

青岛沿海地区夏季和冬季新粒子生成特征对比

利用宽范围粒径谱仪(WPS)和电迁移率粒径分析仪(SMPS)对青岛沿海地区夏、冬两季大气颗粒物数浓度和粒径谱分布进行了实时测量,同时结合无机和有机气态前体物、大气颗粒物化学组分、气象参数以及后向气流轨迹,对新粒子生成(NPF)特征进行了分析对比.结果表明,在夏季,NPF事件发生频率较低,为18％.夏季NPF事件发生时,...     

Characterization of particle number size distribution and new particle formation in Southern China

Knowledge of particle number size distribution(PND) and new particle formation(NPF)events in Southern China is essential for mitigation strategies related to submicron particles and their effects on regional air quality,haze,and human health.In this study,seven field measurement campaigns were conducted from December 2013 to May 2015 using a scanning mobility particle sizer(SMPS) at four sites in Southern China,including three urban sites and one background site.Particles were measured in the size range of15-515 nm,and the median particle number concentrations(PNCs) were found to vary in the range of 0.3× 10~4-2.2 × 10~4 cn~(-3) at the urban sites and were approximately 0.2 × 10~4 cm~(-3) at the background site.The peak diameters at the different sites varied largely from 22 to 102 nm.The PNCs in the Aitken mode(25-100 nm) at the urban sites were up to 10 times higher than they were at the background site,indicating large primary emissions from traffic at the urban sites.The diurnal variations of PNCs were significantly influenced by both rush hour traffic at the urban sites and NPF events.The frequencies of NPF events at the different sites were0%-30%,with the highest frequency occurring at an urban site during autumn.With higher SO_2 concentrations and higher ambient temperatures being necessary,NPF at the urban site was found to be more influenced by atmospheric oxidizing capability,while NPF at the background site was limited by the condensation sink.This study provides a unique dataset of particle number and size information in various environments in Southern China,which can help understand the sources,formation,and the climate forcing of aerosols in this quickly developing region,as well as help constrain and validate NPF modeling.     

Particle number size distribution and new particle formation: New characteristics during the special pollution control period in Beijing

New particle formation is a key process in shaping the size distribution of aerosols in the atmosphere.We present here the measurement results of number and size distribution of aerosol particles (10-1...     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

Evolution in physiochemical and cloud condensation nuclei activation properties of crop residue burning particles during photochemical aging

As a main form of biomass burning in agricultural countries, crop residue burning is a significant source of atmospheric fine particles. In this study, the aging of particles emitted from the burning of four major crop residues in China was investigated in a smog chamber.The particle size distribution, chemical composition and cloud condensation nuclei(CCN)activity were simultaneously measured. The properties of crop residue burning particles varied substantially among different fuel types. During aging, the particle size and mass concentration increased substantially, suggesting condensational growth by formation of secondary aerosols. The particle composition was dominated by organics. Aging resulted in considerable enhancement of organics and inorganics, with enhancement ratios of 1.24–1.44 and 1.33–1.76 respectively, as well as a continuous increase in the oxidation level of organics. Elevated CCN activity was observed during aging, with the hygroscopicity parameter κ varying from 0.16 to 0.34 for fresh particles and 0.19 to 0.40 for aged particles.Based on the volume mixing rule, the hygroscopicity parameter of organic components(κorg) was derived. κorgexhibited an increasing tendency with aging, which was generally consistent with the tendency of the O:C ratio, indicating that the oxidation level was related to the hygroscopicity and CCN activity of organic aerosols from crop residue burning. Our results indicated that photochemical aging could significantly impact the CCN activation of crop burning aerosols, not only by the production of secondary aerosols, but also by enhancing the hygroscopicity of organic components, thereby contributing to the aerosol indirect climate forcing.     

四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

基于IASI、OMI与TROPOMI卫星数据识别了2008~2019年四川盆地氨与氮氧化物柱浓度的变化趋势,并进一步采用空气质量模型CMAQ对2019年冬季四川盆地氨排放的大气环境影响进行了研究,评估了氨与氮氧化物单独减排及氨与氮氧化物协同减排情景下对四川盆地颗粒物污染的影响.结果表明：2008~2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高随后在2013~2019年迅速下降,而氨柱浓度在2008~2013年期间较为稳定,自2014年起迅速增长.四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.铵根离子在川南城市群的PM_2.5当中占比高达11.4%,而对川西地区城市的PM_2.5贡献较低.敏感性实验结果表明,氨与氮氧化物协同减排50%能有效降低大气中硝酸铵与硫酸铵的浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地区域环境空气质量.     

黄山大气气溶胶新粒子生长特性观测分析

利用2012年9月22日~10月28日黄山地区大气气溶胶、二氧化硫和臭氧观测数据,结合气象数据,分析气溶胶新粒子的生成-增长特征.分析发现,在33个有效观测日中,有新粒子生成-增长的观测日占总数的18.2%,其中晴天的发生频率为37.5%,新粒子生成-增长都开始于晴天上午,与无新粒子观测日相比,太阳辐射量、风速、SO2及O3浓度较高,环境温度和相对湿度较低.气溶胶新粒子的增长具有由小及大的特点,核模态气溶胶粒子(10~20nm)数浓度最先增加,爱根核模态粒子(20~50nm)数浓度随着时间推移逐渐增大,但浓度峰值依次下降,平均增长率为3.58nm/h. SO2浓度先于核模态气溶胶数浓度到达峰值,其氧化后的产物H2SO4为新粒子的核化提供前体物,并且参与新粒子的增长过程,当SO2浓度较低时,不会发生新粒子生长事件.