江苏省大气颗粒物及其重金属干沉降通量研究

大气颗粒物及其重金属严重威胁着生态系统功能及人类健康。为研究江苏省大气颗粒物的干沉降输入规律及农业区大气重金属的输入通量,该文利用参数化颗粒物干沉降速率模型,结合江苏省气象数据-空气污染物数据,计算了干沉降速率及通量。结合已有文献数据,对江苏省农业区域大气重金属沉降通量进行估算。结果表明：不同土地利用类型下,江苏省不同粒径颗粒物干沉降速率均呈现白天高、夜间低的日变化规律。农业区颗粒物干沉降速率具有较为明显的地域分布特征,主要表现为东南高、西北低、中部及部分沿海地区次之的分布情况。自2018年以来江苏省颗粒物干沉降通量逐年降低,细颗粒和粗颗粒干沉降通量分别在2019年和2020年出现显著降低,空间分布上表现为城区高于周边远郊及农业区,地域上则表现为西北高、东南低。农业区重金属干沉降通量中Pb、Mn和Cu均有较高的输入。农业区PM^2.5中12种重金属的年均干沉降通量合计约10.6～298.2 g/(hm²·a)。     

大亚湾典型养殖区沉积物-海水界面营养盐扩散通量及其环境意义

通过2005年6月对大亚湾两部的大鹏澳养殖海域进行沉积物柱状样采集分析,探讨了间隙水中NH4-N、NO3-N、NO2-N和PO4-P含量及空间分布特征,估算了沉积物-海水界面营养盐的扩散通量.结果表明,网箱养殖区柱状样间隙水中NH4-N、PO4-P平均含量分别为325.3μmol/L、20.4 μmol/L,远高于贝类养殖区及对照区.网箱养殖区NH4-N、PO4-P、NO2-N 平均扩散通量在三个区域中均居首位,分别为692.9、36.5和6.1 μmol/(m2·d),贝类区次之.网箱养殖大大提高了营养盐由沉积物向海水界面的扩散通量,使养殖海域成为一个极具潜力的污染内源.     

新安江水库悬浮颗粒物时空分布、沉降通量及其营养盐效应

为分析降雨入流影响下水库悬浮颗粒物的时空分布及沉降特征,在华东地区最大水库新安江水库(千岛湖)的河流区、过渡区和湖泊区(分别对应街口、小金山和大坝这3个水质断面)布设水体沉降物自动捕获器和水质高频自动监测浮标,结合定期水样采集分析,开展了为期1 a的水体颗粒物沉降通量及其营养盐效应观测研究.结果发现,水库水体浊度、悬浮颗粒物浓度(SS)、颗粒物沉降通量与降雨量、入库流量极显著相关(P<0.01),其中浊度与SS的相关性最好(R²=0.86);在降雨较多的春夏季,SS空间差异明显(河流区>过渡区>湖泊区),而秋冬空间差异不大;颗粒物沉降通量具有明显的时空异质性,空间上河流区>过渡区>湖泊区[分别为27.82、 4.34和0.26 g·(m²·d)^-1],时间上春夏季>秋冬季;结合全湖60个点位四季悬浮物浓度调查估算,全库颗粒物沉降通量为2.57×10⁶ t·a^-1,其中春夏季沉降通量高于秋冬季;街口、小金山和大坝捕获沉降物中颗粒态氮含量(PN)...     

白洋淀沼泽区与开阔水域区颗粒物组分特征与沉降通量研究

选取白洋淀的沼泽区(烧车淀)与开阔水域区(采蒲台)为研究区域,分析了水体中新生沉降颗粒物组分组成、沉降通量及其来源.结果表明,两种典型水域中水体颗粒物组分差异显著,其中,烧车淀水域颗粒物成分以有机质(OM)为主,质量占比达到49.59%～74.14%;而采蒲台水域颗粒物以无机组分为主,占比为54.52%～79.27%.烧车淀沉降颗粒物中总碳(TC)、总氮(TN)含量分别为(221.16±39.73)g·kg^-1和(21.10±1.67)g·kg^-1;采蒲台沉降颗粒物中TC和TN的含量分别为(172.28±91.22)g·kg^-1和(15.72±8.12)g·kg^-1.由固相¹³C CP/MAS NMR光谱结果分析出白洋淀沉降颗粒物中碳组分以烷基碳、烷氧基碳为主,其中,烧车淀淀面水域颗粒物中以易分解碳烷氧基碳为主(65.65%),采蒲台淀面水域颗粒物中以较稳定烷基碳为主(50.76%).开阔水域区颗粒物沉降通量高于沼泽化区,均值分别为10.63 g·m^-2·...     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

长江口大气多氯联苯干湿沉降通量

大气干、湿沉降是水体持久性有机污染物的主要来源.长江口是我国陆海相互作用研究的关键区域,是大气污染物监测的重点区域.为了解长江口大气中多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls, PCBs)的污染特征,本研究共采集了自2013年10月—2014年8月4个季度93对大气样品(气态和颗粒态)和13个雨水样品,分析了样品中7种典型PCBs浓度并估算了PCBs的干、湿沉降通量.结果表明:①长江口大气中PCBs(气态和颗粒态)浓度范围是2.37～207 pg·m~(-3),平均浓度为44.9 pg·m~(-3);与以海洋为背景的国内外大气中PCBs相比,浓度处于中度水平;大气中PCBs主要存在于气态中,占77%;夏季气态PCBs浓度明显高于其他3个季度;颗粒态PCBs浓度呈冬、春季高,夏、秋季低的特点.②PCBs的干沉降通量为681～2330 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为1880 pg·m~(-2)·d~(-1),冬、春季干沉降通量明显高于夏、秋季;湿沉降通量为184～1210 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为863 pg·m~(-2)·d~(-1),夏季湿沉降通量明显低于其他3个季节.总体上,PCBs干、湿沉降通量年均变化为865～3300 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为2250 pg·m~(-2)·d~(-1),干沉降占总沉降通量的69%.     

大洪湖水库网箱养殖区污染分析

对大洪湖水库网箱养殖区域水体污染进行了研究,结果表明水体已呈中度富营养化状态,网箱内TP、TN、高锰酸盐指数、DO和SD均比非养殖区域有所增加,其中总磷超标严重,已达Ⅴ类水质指标。对养殖区底泥采样分析表明底泥中总溶解氮达381mg/kg,总溶解磷为30.7mg/kg。采用模拟法对底泥中的氮、磷释放规律进行了研究,发现底泥的氮磷释放对水体富营养化贡献较大。     

唐岛湾网箱养殖区沉积物-水界面溶解无机氮的扩散通量

2004-08～2005-05分4个航次对唐岛湾网箱养殖区的10个站的沉积物间隙水和上覆水中的溶解无机氮营养盐（NH⁺₄-Ｎ、NO^-₃-Ｎ、NO^-₂-Ｎ）进行了现场调查, 并使用Fick第一定理对该海区沉积物-水界面溶解无机氮的扩散通量进行了估算.结果表明,网箱养殖区的上覆水和沉积物间隙水中溶解无机氮均以NO^-₃-Ｎ为主,分别占溶解无机氮总量的73.34%和61.45%;上覆水中溶解无机氮（DIN）和NO^-₃-Ｎ含量的季节变化趋势一致,在2004-10达到峰值,NH⁺₄-Ｎ的季节变化稍有不同;间隙水中溶解无机氮（DIN）和NO^-₃-Ｎ、NH⁺₄-Ｎ的变化趋势一致,表现为从5月份到8月份含量逐渐增加,到10月份达到最大,然后到次年2月份又减少;上覆水和间隙水中NO^-₂-Ｎ的含量随养殖进程表现为一个逐步积累的过程.NH⁺₄-Ｎ、NO^-₃-Ｎ和NO^-₂-Ｎ在沉积物-海水界面上的扩散通量分别为5.46、-5.04、8.71 μmol/（m²·d）,NO^-₂-Ｎ的扩散释放对唐岛湾网箱养殖区的水环境质量影响较大.     

基于贝叶斯网的网箱养殖区网箱移动预测建模

由专家知识和给定数据,采用著名贝叶斯网络学习K2算法构造了一个海底网箱养殖水环境指标与网箱移动间的贝叶斯网结构模型.该模型能有效的表达网箱养殖环境各个指标之间以及与网箱移动之间的因果关系和影响程度,实验结果表明,试验数据显示准确性为90.6%,以上证明该方法是有效可行的,表明贝叶斯网络是一种很有前途的网箱移动预测评价方法.     

大连湾海域大气无机氮沉降通量研究

为了解大连湾无机氮沉降入海通量情况,2014年和2016年在大连湾区域开展了大气干湿沉降的采样和分析,并通过模型估算大连湾海域的无机氮沉降通量。结果表明,大连湾海域干沉降中无机氮入海通量约为46.4 t/a,采样期间,大气气溶胶中无机氮的最高浓度为15.5 μg/m3,最低浓度为0.589 μg/m3。季节变化上看,春季无机氮沉降均值为6.60 μg/m3,为全年最大,夏季无机氮沉降浓度为5.59 μg/m3,为全年无机氮沉降最小。大连湾海域湿沉降无机氮通量约为134.64 t/a,其中,9月无机氮湿沉降通量最高,为35.86 t,11月最低,为0.53 t。通过大气干湿沉降输入到大连湾的无机氮占大连湾海域无机氮输入总量的1.9%,且湿沉降通量占比更高,大约为干沉降通量的3倍。     

苯在一株黄杆菌细胞内外的分布与降解率的关系

对前期实验筛选出的1株能有效降解土壤中苯的黄杆菌株进行了多组实验,分析了在不同的苯初始浓度、pH值、摇床转速及温度条件下,该菌株细胞膜外、细胞膜上以及细胞质内的苯浓度分布状况和对应的降解率变化情况,以及二者之间的关系.结果表明,细胞膜外苯浓度与降解率之间呈现良好的负相关关系,相关系数为-0.91、-1、-1、-1,证实了黄杆菌株降解苯是以胞内降解为主.当苯初始浓度一定时,细胞膜上的苯浓度与降解率之间呈良好的正相关关系,相关系数为0.95、0.97、0.99,说明此时细胞膜显著影响苯的降解,但是当苯初始浓度变化时,这种相关关系并不十分明显,相关系数为0.80,说明这种影响只在一个合适的苯初始浓度范围内发生.另外,细胞质内的苯浓度与降解率之间关系还不确定.     

南京夏秋季大气颗粒物和PAHs 组成的粒径分布特征

采集南京市2007 年夏、秋季节灰霾天和非灰霾天不同粒径大气颗粒物,分析了6 月份农村秸秆焚烧对南京市大气中颗粒物和多环芳烃 (PAHs)的浓度、粒径分布和分子组成的影响.结果表明,南京市大气颗粒物在灰霾天呈单模态-积聚模分布,而在其他天气条件下呈积聚模和粗模双模态分布.秸秆焚烧释放出大量细粒子和低分子量PAHs,使低环数(3~4 环) PAHs 的粒径分布由非灰霾天不同粒径上的均匀分布转变为灰霾天的单模态分布,总量增加了约41%,且主要富集在0.4~2.1µm 的细颗粒物上;而高环数(5~6 环)PAHs 的粒径分布和浓度在秸秆焚烧前后均没有显著变化,呈积聚模分布.因秸秆焚烧形成的灰霾期,大气中细颗粒物和低分子量PAHs 的浓度均明显提高.     

夏季东海挥发性硫化物的空间分布与释放通量研究

挥发性硫化物（volatile sulfur compounds,VSCs）是大气中一类重要的痕量活性气体,对全球硫循环和气候变化有着重要的影响.于2018年6—7月运用冷阱捕集气相色谱和气-质联用法测定了东海海水与大气中3种重要的VSCs即羰基硫（carbonyl sulfide,COS）、二甲基硫（dimethyl sulfide,DMS）、二硫化碳（carbon disulfide,CS₂）的浓度,分析了其与相关环境因子的相关性,并估算了它们的海-气通量.研究结果表明,夏季东海表层海水中COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为（0.47±0.33）、（4.46±4.52）和（0.13±0.07） nmol·L^-1,海水中COS和CS₂的高值区出现在长江口附近海域,DMS在东海南部海域的浓度远低于北部海域.大气中COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为（564.0±37.5）×10^-12、（70.7±83.5）×10^-12和（177.6±232.3）×10^-12（以体积分数计）,COS分布均匀,CS₂的分布呈现近岸高远海低的特点,而DMS的分布受海-气扩散的影响.相关性分析表明,夏季东海海水中COS和CS₂与海水中的营养盐存在正相关关系,这可能是因为营养盐能促进浮游植物生长,而浮游植物生长过程中能释放COS和CS₂的前体进入水体,从而促进COS和CS₂的生产.此外,夏季东海中COS、DMS和CS₂的海-气通量平均值为（1.05±1.13）、（9.21±9.49）和（0.24±0.22）μmol·m^-2·d^-1,表明夏季东海是大气中3种VSCs的源.     

青岛近海夏冬季颗粒有机碳的分布特征

于2006年夏季(8月)和2006年冬季(12月)对青岛近海的悬浮体(TSM)、颗粒有机碳(POC)进行采样并测定。结果表明,青岛近海夏季POC的质量浓度范围为0.15~1.04 mg/L,平均值为0.31 mg/L,冬季POC的质量浓度范围为0.089~0.88 mg/L,平均值为0.27 mg/L。夏季高于冬季,但变化不大。青岛近海夏季POC质量浓度的平面分布具有东北部海域高,西南部海域低的分布趋势,其平面分布与叶绿素a的平面分布基本相似,夏季POC由生物活动控制。冬季POC质量浓度的平面分布呈现近岸高,远岸低,等值线基本与海岸线平行的分布特征,其平面分布与TSM的平面分布相似,冬季POC由TSM控制。夏季和冬季,浮游植物对POC的贡献分别为26.9%和4.10%,青岛近海以碎屑有机碳为主。POC的周日变化明显,夏季由生物活动控制,冬季由潮汐控制。     

胶州湾内外沉积物岩芯中多氯萘的分布特征研究

利用13 C同位素稀释-高分辨率气相色谱-高分辨率质谱法测定了胶州湾内、外沉积物岩芯中多氯萘(PCNs)异构体的含量,对其同系物分布、可能来源、沉积通量及毒性当量进行了初步探讨,并研究了由各类来源PCNs进入到胶州湾的历史沉积趋势.结果表明,胶州湾内、外沉积物岩芯中∑PCNs含量范围分别为3.9～56.4 Pg·g-1...     

闽江口鱼虾混养塘水-气界面温室气体通量及主要影响因子

以闽江口区鳝鱼滩湿地分布的鱼虾混合养殖塘为研究对象,于2011年9月-2012年1月,采用悬浮箱-气相色谱法对养殖塘白天水-气界面CO2、CH4和N2O的通量进行观测,并同步测定地面气象及养殖塘表层水的物理、生物和化学指标.结果表明,观测期间养殖塘水-气界面CO2、CH4和N2O 3种温室气体通量变化范围分别为-22.15 ～74.79 mg·m-2·h-、0.08～6.62mg·m-2·h-1和-9.82 ～ 47.16μg·m-2· h-1,平均值分别为21.04、3.15 mg·m-2ˉh-1和16.58 μg·m-2·h-1,整体均表现为大气中3种温室气体的排放源.养殖塘水-气界面3种温室气体通量特征受到人类管理行为(水质管理和饵料投放等)、养殖鱼虾的觅食和代谢过程及气象因子和水体理化性质等诸多因素的共同影响.     

渤海夏季海水pH值年际时空变化

 收集渤海断面1978~2010年历年8月海水pH值、海水温度和大连站8月降水量观测资料,结果表明渤海夏季海水pH值年际变化范围为7.86~8.30,尚在适宜水生物生长的范围.采用EOF和最大熵谱分析,渤海夏季表底层海水pH值年际时空变化主要有两种模态,第一模态空间分量是断面南北海域同位相变化,时间分量周期为5.3a;第二模态空间分量是断面南北海域反位相变化,时间分量周期为3.2~10.7a.渤海夏季水温5a左右年际周期变化是影响夏季海水pH值年际变化的主要因素.历年8月降水量(酸雨)和月均黄河口径流量年际周期变化是影响夏季海水pH值年际变化的次要因素.渤海夏季断面海水pH值年际变化并不是规则的周期变化,其他因素也可以影响夏季海水pH值年际变化.     

闽江河口养殖塘水体溶存氧化亚氮浓度及扩散通量研究

水产养殖生态系统由于其高氮负荷而成为氧化亚氮(N_2O)的潜在释放源.本文以福建闽江河口养虾塘为研究对象,采用静态顶空-气相色谱法测定分析了表层水体溶存N_2O浓度和饱和度,基于薄边界层模型计算了水-气界面N_2O扩散通量,在此基础上结合气象要素与水环境因子分析其主要影响因素.结果表明,养殖塘水体溶存N_2O浓度和饱和度的均值分别为17.96 nmol·L~(-1)和198.03%,时间变化上表现为养殖中期显著高于养殖末期和初期,且具有一定的日变化特征.相关分析表明,N_2O浓度及饱和度与温度、水体NH~+_4-N和叶绿素a浓度呈显著正相关(p0.05),与气压、风速和水体pH值呈显著负相关(p0.05).LM86、W92和RC01模型估算的养殖塘水-气界面N_2O扩散通量的均值分别为20.80、183.75和298.52 nmol·m~(-2)·h~(-1),3种扩散通量均呈现出随着养殖时间推移显著增加的特征,风速和水体溶存N_2O是影响河口养殖塘N_2O扩散通量的重要因子.N_2O扩散通量与扩散系数的取值密切相关,但不同模型方程计算得出的扩散系数存在显著差异,比较发现,RC01模型更适合河口区养殖塘水-气界面N_2O扩散通量估算.本研究结果可为完善水产养殖生态系统的N_2O排放清单编制和近海水环境保护提供一定的科学依据.     

夏季长江口及其邻近海域海水及大气中挥发性卤代烃的分布与海-气通量研究

挥发性卤代烃(Volatile halocarbons,VHCs)是大气中重要的痕量温室气体,在全球变暖和大气化学中扮演着重要的角色.运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年7月4—16日对长江口及其邻近海域6种常见的挥发性卤代烃(CFC-11、CFC-12、CH2Cl2、CCl_4、C_2Cl_4、CHBr3)的浓度进行了测定.同时,测定了大气中的CCl_4、CFC-11、CFC-12和C_2Cl_4浓度.结果表明,受陆源输入、水团及生物作用因素的影响,海水中6种VHCs的浓度分布总体呈现出近岸高、远海低的趋势.受地理位置和水文等条件影响,不同的VHCs垂直分布有所差别,但浓度的高值区出现在0~20 m水体中.相关性分析表明,CHBr3与Chl-a之间存在显著正相关,说明CHBr3分布受到浮游植物生物量的影响;CCl_4、C_2Cl_4与CFC-11显著正相关,推测三者拥有相似的来源.另外,分析结果显示,CHBr3与pH之间没有相关性.大气中除CFC-11外,CCl_4、CFC-12和C_2Cl_4的平均浓度均高于全球平均值.大气中4种VHCs浓度分布表现出近岸高、外海低的趋势.后向轨迹分析表明,近岸的陆源污染及大气的扩散输送是长江口及其附近海域上方大气VHCs的重要来源.采用双膜模型估算了卤代烃的海-气通量,结果表明,夏季长江口及其邻近海域是大气中CCl_4、C_2Cl_4、CHBr3、CH2Cl2的源.     

增江流域河流颗粒有机碳的来源、含量变化及输出通量

对华南增江径流进行了 1个水文年度的 1 5次等时段采样 ,分析了河流悬移质中主要生源元素 (C、N、H)的含量 ,并估算了不同物源的贡献 .结果表明 ,增江悬移质中的有机碳以水生藻类的贡献为主 ,土壤侵蚀来源的有机碳在悬移质粗粒组中的份额平均为 37 2 4 % ,在细粒组中仅占 1 1 1 1 % 增江流域颗粒有机碳的输出通量为 0 83× 1 0 6g·km-2 ·a-1 ,其中来自土壤的颗粒有机碳通量为 0 2 2× 1 0 6g·km-2 ·a-1 .