φ6mm Pt-PTFE疏水催化剂的研制

在研制粒径为6mm的多孔PTFE疏水担体基础上，采用浸渍法研制了可在工程上应用的Pt—PTFE疏水催化剂。室温下，在并流催化床上考察了该疏水催化剂的催化活性、疏水性能和催化剂上活性粒子的稳定性。结果表明：当氚浓度为153Bq／mL，氢气线速度为5．31cm／s和15．93cm／s时，水中氚的催化转化率分别为73．7％和69．6％。在用普通水浸泡并淋洗145d后，该疏水催化剂的催化活性和活性粒子(Pt)的含量无明显变化。     

φ6mm Pt-PTFE疏水催化剂的研制

在研制粒径为6mm的多孔PTFE疏水担体基础上,采用浸渍法研制了可在工程上应用的Pt PTFE疏水催化剂。室温下,在并流催化床上考察了该疏水催化剂的催化活性、疏水性能和催化剂上活性粒子的稳定性。结果表明:当氚浓度为153Bq/mL,氢气线速度为5.31cm/s和15.93cm/s时,水中氚的催化转化率分别为73.7%和69.6%。在用普通水浸泡并淋洗145d后,该疏水催化剂的催化活性和活性粒子(Pt)的含量无明显变化。     

金属催化剂催化川芎嗪氢-氚同位素交换反应动力学的研究

一、引言 川芎嗪是从中药川芎内提取、分离得到的一种生物碱,它具有溶血活性和明显的强心作用,已引起国内外的重视。我们以川芎嗪为底物,用氚气作氚化试剂,钯、铂和三氯化铑为催化剂,在相同条件下,进行了催化氢-氚同位素交换反应,制备了不同比度的~3H-川芎嗪。实验表明,上述催化剂均有很高的催化活性,其催化顺序为:Pd相似文献   

空气除氚系统中氚氧化催化剂的研究进展

在大型氚设施中空气除氚系统必不可少,通过气-水转换除去气态氚是目前应用最广泛也是最有效的工艺,过程中氧化催化剂至关重要。总结了气态氚的催化氧化研究进展、催化剂的催化性能及影响催化性能的主要因素。贵金属Pt和Pd在室温下对氚的转化效率接近100%,因而被广泛用于氚的催化氧化。通过负载分散载体、添加催化助剂、使用规整结构催化剂、设计新型的催化反应器能够进一步提高催化剂性能。以蜂窝状催化剂为研究热点的规整结构催化剂以其高比表面积和低压力降而显示出良好的催化性能,将它用于氚的催化氧化,是该领域的一个研究方向。氢、氘、氚在氧化过程中的同位素效应会影响除氚效率,需进行深入研究。     

氢-水液相交换疏水催化剂制备及活性影响因素研究进展

氢-水液相催化交换反应（LPCE）可用于含氚废水处理、含氚重水提氚、重水升级和重水生产等工艺,疏水催化剂是实现LPCE的关键。本文对疏水催化剂的制备方法及活性影响因素进行了综述,重点介绍了Pt/C/惰性载体类疏水催化剂的研究进展,包括惰性载体、活性金属载体的选择,碳负载Pt基催化剂制备方法,详细介绍了围绕疏水催化剂制备开展的基础研究工作,如LPCE微观反应机理,活性金属微观结构与催化活性的关系等。对疏水催化剂这一领域有待解决的问题及下一步的研究方向进行了探讨。     

Pt-ST/DVB疏水催化剂在激光靶制备工艺中的应用研究

氚靶制备工艺中的充氚手套箱内氚含量的及时监测和含氚气氛的净化处理是重要的一环。本工作研究在激光靶制备手套箱的氚净化系统上使用本实验室研制的一种大粒径疏水催化剂Pt-ST/DVB替代原有亲水催化剂的可行性，并对该催化剂在系统运行中的一些参数进行考察。结果表明：以自制的Pt-ST/DVB疏水催化剂替代原有的亲化催化剂用于激光靶制备手箱的氚净化系统上进行高压充氚现场含氚废气处理是可行的。     

三种疏水催化剂耐氚辐照稳定性初步研究

为考察3种疏水催化剂Pt-SDB(SDB为苯乙烯-二乙烯苯共聚物)，Pt-PTFE（PTFE为聚四氟乙烯），Pt-C-PTFE 的耐氚辐照稳定性，将其置于1.26×10¹²Bq/L的氚水中静态辐照210 d后，对其催化交换性能及催化剂中残存氚进行分析。结果表明，3种催化剂在氚的β辐照下未发生裂解，催化剂中氚的残存量随催化剂比表面积的增加而增加，基本没有发生结构上的氚取代反应；但在氚水辐照后，3种疏水催化剂的交换性能出现了不同程度的变化，按单位质量Pt粒子计算，在测试不确定度范围内Pt-PTFE和Pt-C-PTFE的转化率没有发生明显变化，Pt-SDB(1)的转化率下降了11.2％，Pt-SDB(2)的转化率下降了16.9％。     

氚在RAFM钢表面的吸附研究

采用气相吸附法研究了室温下RAFM钢表面对氚的吸附与释放行为,并使用316L钢、1Cr18Ni9Ti钢进行了对照实验。结果表明,RAFM钢表面的氚吸附与释放性质与316L钢、1Cr18Ni9Ti钢的非常相似,相同表面状态的样品,在相同实验条件下的吸附氚量相差不超过50%。可推测,未经深度除水处理的RAFM钢暴露于氚后,表面会形成富氚层,浓度远高于基体溶解氚,厚度不大于10μm。表面氚的形态以化学吸附和物理吸附的氚化水为主,约占90%以上。室温下RAFM钢表面吸附的氚在干燥气氛中的释放非常缓慢,但遇水会因氚-水间的同位素交换而加速释放。     

氚在RAFM钢表面的吸附研究

采用气相吸附法研究了室温下RAFM钢表面对氚的吸附与释放行为,并使用316L钢、1Cr18Ni9Ti钢进行了对照实验。结果表明,RAFM钢表面的氚吸附与释放性质与316L钢、1Cr18Ni9Ti钢的非常相似,相同表面状态的样品,在相同实验条件下的吸附氚量相差不超过50%。可推测,未经深度除水处理的RAFM钢暴露于氚后,表面会形成富氚层,浓度远高于基体溶解氚,厚度不大于10 μm。表面氚的形态以化学吸附和物理吸附的氚化水为主,约占90%以上。室温下RAFM钢表面吸附的氚在干燥气氛中的释放非常缓慢,但遇水会因氚-水间的同位素交换而加速释放。     

Pt-ST/DVB疏水催化剂在激光靶制备工艺中的应用研究

氚靶制备工艺中的充氚手套箱内氚含量的及时监测和含氚气氛的净化处理是重要的一环.本工作研究在激光靶制备手套箱的氚净化系统上使用本实验室研制的一种大粒径疏水催化剂Pt-ST/DVB替代原有亲水催化剂的可行性,并对该催化剂在系统运行中的一些参数进行考察.结果表明:以自制的Pt-ST/DVB疏水催化剂替代原有的亲水催化剂用于激光靶制备手套箱的氚净化系统上进行高压充氚现场含氚废气处理是可行的.     

氚水的制备

人们为了研究自然变化过程中水的某些作用,研究生物变化和化学变化的机制,常籍助于氚水及利用氚水制得的氚标记有机化合物。因此氚水具有重要的意义。我们用氧直接催化氧化氚的方法来制备氚水,可以制得纯度很高的流水。制备方法如下: 使用金属钯作催化剂,使氚气通过加热的钯管,氚气被催化氧化成氚水。实验装置见图所示,反应     

氚在不锈钢中的体扩散行为

采用酸液蚀刻法和液体闪烁法数法测量了在６７３Ｋ和１０１３Ｋ下分别充氚８ｈ、室温空气中时效１～３ａ后,３１６Ｌ型和２２－１３－５型不锈钢圆柱样品氚浓度的分布。运用扩散方程的有限差分数值解法,计算了样品中氚和氦－３的体浓度分布,结果与实验结果符合较好。研究结果表明,室温时效期间,氚在不锈钢中的扩散缓慢,主要通过衰变成氦－３后发生浓度变化;由于氧化层的影响,表面附近的氚只是部分逸出;样品中存在“固溶”和     

高压氘氚气氛下不锈钢吸附氚的初步研究

本工作对于氚在不锈钢表面的吸附和解吸行为进行了初步研究.样品在n(D)∶n(T)=1∶1,230℃时,15 MPa下恒温8 h后,接着在27 MPa下恒温6 h的情况下进行了氚的吸附,测量了室温下和加热到1173 K时的解吸氚量和总吸附量.其结果如下:不锈钢的总吸附氚量是857.4 MBq·cm-2,不锈钢的解吸氚量是722.2 MBq·cm-2;在本实验的条件下,在室温和加热条件下,不锈钢所释放的氚中,化学成分主要是HTO和HT两部分,大部分以HT形式存在;不锈钢的自由氚占吸附总氚量的7.34%;不锈钢的热解吸谱存在三个解吸峰,其解吸温度分别为439、530和843K.     

~5H-川芎1号碱的标记中金属催化剂催化氢-氚同位素交换反应的研究

制备高比度氚标记化合物的方法主要有催化加氚法,催化卤-氚交换法和催化氢-氚同位素交换法。催化剂本身并不参加化学反应,只在其表面吸附氚气从气相进入液相或固相,改变反应速度,提高标记物的比度。常用的催化剂有钯、铂、铑等过渡金属元素。李志敏的工作证明钯-碳催化剂在催化加氚反应中不仅有催化作用,而且对氢-氚体系而言,还有明显的分离作用。     

充氚不锈钢微观组织及断裂特征

采用力学拉伸实验测定充氚不锈钢的断裂强度值,采用拉伸断口进行SEM观察和正电子湮灭(PAT)分析,采用TEM动态拉伸实验观察和记录材料在微观断裂过程中的行为,通过对比分析氚对不锈钢断裂过程的影响。结果表明,高温充氚后,室温存放2a,样品中氚衰变产生的氦累积已达约30ppm;氚、氦使样品断裂强度降低,内部缺陷增多,正电子寿命变长。TEM观察未发现明显的氦泡组织;动态拉伸实验表明,充氚促进裂纹尖端位错的发射和增殖;HR-1、HR-2不锈钢微观断裂过程相似,可表述为氚致微裂纹的形核-形成微空洞-微空洞长大-空洞连接(断裂)。氚、氦使无位错区减小甚至消失。     

LaNi_(4.7)Al_(0.3)合金贮氘氚后的老化效应

将氘氚装载到LaNi4.7Al0.3合金样品中并在室温下贮存480d或1120d，发现LaNi4.7Al0.3合金贮合金几乎能保留所有的衰变子体氦－3。通过氘氚化物的解吸等温线，观察到该合金存在显著的氚老化效应；坪压降低，坪斜增加，可逆容量减少及被称为“渣”（heel）的深捕陷氢同位素形成。实验还发现623K下除气可以部分消除这些老化效应。     

用于含氚废气的无机载体疏水催化剂研制

为处理含氚废气筛选无机疏水载体,通过酸萃、高温灼烧对载体改性,经附铂、焙烧、还原后制备无机载体型Pt、Pd催化剂,常温下氢(氚)气的催化氧化实验中,几种催化剂表现相似的催化性能,氚气的单程转化率均大于90%,均可用于含氚废气处理。XRD测试结果显示,载体改性提高了载体的结晶度,有利于增加载体疏水性,降低附在载体上的铂晶粒尺寸,提高铂的分散度,但附铂后灼烧再还原的方法降低了铂的分散度。ZrO2的加入降低了钯晶粒尺寸,提高了钯的分散度。     

Purex流程中氚的行为研究

研究了氚在Ｐｕｒｅｘ流程中的行为。测量了氚和ＨＮＯ_３在３０％ＴＢＰ－煤油和水相之间的分配比，研究了γ辐照和铀浓度对氚分配的影响及辐照对氚在有机相中保留的影响。萃取到有机相中氚的洗涤实验表明，洗涤是一种氚在两相间重新分配的简单过程。对氚在一循环中的行为进行了台架实验，结果表明，１Ａ混合－澄清槽（６级萃取，９级洗涤）中对氚的去污系数在１０~４以上，并且氚主要集中在１Ａ的萃取段，残留在１ＡＰ中的氚易在附加的氚洗槽（５级）中去除。     

联合电解催化交换系统的动态模型及理论计算

为探求联合电解催化交换系统各单元中氚浓度空间分布和动态变化的内在规律，建立了D／T体系的气-液两元模型。根据不同的催化剂传质性能，计算了为达到特定脱氚率和电解池浓缩倍数所要求的交换床总高度和进液位置。理论计算得到的氚在交换床上的空间分布趋势与文献报道的中试结果一致，电解池中的氚浓度随时间呈线性增长。     

化学蚀刻法测定氚在不锈钢材料中的分布

采用化学蚀刻法测定了氚在不锈钢材料中的纵向分布.结果表明,此法能较好地定量评估氚在不锈钢材料中的分布情况;在长期充氚不锈钢样品中,分布在晶格中的氚量以室温时的溶解度为限,其余的则以"气态氚"的形式被附近的陷阱捕获,"气态氚"含量比晶格中的固溶氚大许多倍.