Ni-MOF-74的疏水改性及对CO吸附性能的影响

CO常与N₂、CH₄、CO₂及H₂O等气体混合存在,为纯化CO气体,采用Ni-MOF-74材料为吸附剂开展了探索性研究。通过PFAS(全氟烷基硅烷)浸渍法,制备了Ni-MOF-74疏水材料。通过接触角测量仪、SEM、傅里叶红外光谱仪对Ni-MOF-74材料表面疏水情况及形貌进行了分析,并探讨了浸渍温度、浸渍浓度、浸渍时间、浸渍次数对疏水性的影响,以及疏水改性对Ni-MOF-74的CO吸附性能的影响。确定了PFAS浸渍实验的工艺条件：浸渍温度110 ℃、浸渍时间24 h、浸渍1次、PFAS浓度3%。结果表明：PFAS成功覆盖在Ni-MOF-74材料上,但只有很少的PFAS覆盖到了Ni-MOF-74材料表面;PFAS改性后Ni-MOF-74的晶体结构遭到了部分破坏,热稳定性有所降低。     

Ni-MOF-74制备及其对CO的吸附性能

通过水热合成法制备了Ni-MOF-74材料,采用全自动表面积吸附仪、PXRD、扫描电子显微镜、同步热分析仪对材料的孔隙结构、晶体形貌和热稳定性进行了表征,并采用静态吸附法测定了CO、N₂、CH₄和CO₂在Ni-MOF-74上的吸附等温线;采用挤压成型方法制备了Ni-MOF-74成型材料,并研究了挤压成型后Ni-MOF-74晶体结构和微孔结构的变化及对CO的吸附性能的影响。结果表明,制得的Ni-MOF-74材料比表面积达1 212.61 m²/g,其孔径主要集中在0.8～1.0 nm之间,对CO的吸附量远高于相同条件下对N₂和CH₄的吸附量,具有良好的热稳定性;Ni-MOF-74对CO的吸附作用力明显高于对N₂、CH₄和CO₂的;挤压成型后Ni-MOF-74的完整晶体数量明显减少,且部分微孔结构遭到破坏,成型后对CO的吸附性能明显下降。     

Ni-MOF-74制备及其对CO的吸附性能

通过水热合成法制备了Ni-MOF-74材料,采用全自动表面积吸附仪、PXRD、扫描电子显微镜、同步热分析仪对材料的孔隙结构、晶体形貌和热稳定性进行了表征,并采用静态吸附法测定了CO、N_2、CH_4和CO_2在Ni-MOF-74上的吸附等温线;采用挤压成型方法制备了Ni-MOF-74成型材料,并研究了挤压成型后Ni-MOF-74晶体结构和微孔结构的变化及对CO的吸附性能的影响。结果表明,制得的Ni-MOF-74材料比表面积达1 212.61 m~2/g,其孔径主要集中在0.8～1.0 nm之间,对CO的吸附量远高于相同条件下对N_2和CH_4的吸附量,具有良好的热稳定性;Ni-MOF-74对CO的吸附作用力明显高于对N_2、CH_4和CO_2的;挤压成型后Ni-MOF-74的完整晶体数量明显减少,且部分微孔结构遭到破坏,成型后对CO的吸附性能明显下降。     

臭氧氧化改性碳纳米管对铀的吸附性能

通过臭氧氧化改性方法制备含有大量含氧官能团的改性碳纳米管(CNT)。采用有机元素分析、X射线光电子能谱(XPS)元素分析以及Boehm滴定法分别测得样品的表面含氧量、总含氧量以及不同含氧官能团含量,并对产物的比表面积、孔体积和孔径进行测定。结果表明,改性后含氧功能团数量增加了3~7倍,并且这种臭氧改性技术受温度影响显著。然后,考察了改性CNT对铀的吸附性能,对吸附条件进行优化。结果表明,未经改性的CNT样品的吸附效果较差,铀去除率仅为78.0%,而改性后的CNT对铀的吸附效果有显著提高,铀去除率高达95.0%以上,表明含氧量的增加显著提高了改性物对铀的吸附效果。     

载体疏水结构对Pt/疏水陶瓷催化剂性能影响研究

为验证疏水结构对催化剂性能的影响规律,研究以柱状（φ=5 mm）多孔陶瓷为载体,在载体表层构筑三种不同的氧化铈（CeO₂）微纳结构为载体提供疏水环境,通过浸渍-气相还原法制得用于氢同位素分离的Pt/疏水陶瓷催化剂,以X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、能谱（EDX）、X光电子能谱（XPS）及一氧化碳（CO）脉冲吸附等对催化剂性能进行综合表征,并采用气汽并流方式测试催化剂催化活性。结果表明,不同疏水结构对载体孔结构及零价铂含量影响可忽略不计,对铂粒子在载体表层的富集程度及催化剂铂粒子分散度影响明显,制得的催化剂催化活性差距明显。分布均匀且对载体覆盖率高的绒毛状疏水结构可使得更多的铂粒子沉积在载体表层,可获得更优的催化活性。     

SDB疏水催化剂载体的装填及对传质性能的影响

氢-水液相催化交换(LPCE)是处理大量含氚废水的有效途径,而疏水性载体苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(SDB)是LPCE的关键材料,对活性组分Pt起到承载作用。采用30mm×400mm玻璃柱模拟催化反应床,研究了SDB疏水性载体与填料的填装方式、气体流速、液体流速、温度以及分层装填高度等工艺条件对床层压力降和持液量的影响。结果表明:当不锈钢θ填料与SDB疏水性载体的体积比为4∶1时,无论采用混合装还是分层装,床层压力降均随气体流速、液体流速和温度的增加而升高,而动持液量随气体流速的增加而减小,随液体流速的增加而增大;混合装的压力降低于分层装,不同分层装对应的床层压力降大小为:四层装三层装一层装两层装。     

二氧化铀对CO和CO2的吸附热力学

采用静态吸附容量法,测定了温度273～303K、压力0～1kPa范围内,CO和CO₂在UO₂表面的吸附等温线,研究了CO和CO₂的吸附热力学性质。结果表明,Langmuir方程和Freundlich方程分别是描述CO和CO₂吸附的最优模型方程。CO₂的吸附强度明显高于CO的,实验条件下,CO和CO₂的最大吸附量分别为0.36和1.25μmol/g。CO的吸附热为26kJ/mol,表明吸附为物理吸附;CO₂的吸附热随吸附量增加而减小,当吸附量由0.3μmol/g增至0.8μmol/g时,吸附热由46kJ/mol降至37kJ/mol,表明吸附同时存在化学吸附和物理吸附。     

偕胺肟基改性碳纳米管对铀的吸附性能研究

对多壁碳纳米管（MWNTs）进行偕胺肟基改性,采用透射电子显微镜（TEM）和傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）进行表征,研究了改性前后MWNTs在不同条件下对铀的吸附性能。结果表明,在pH=2～8的范围内,未改性的碳纳米管（raw-MWNTs）与偕胺肟基改性碳纳米管（AO-MWNTs）对铀的吸附容量均是先增大后降低,pH值为5时达到最大。随着铀初始浓度的增大,raw-MWNTs和AO-MWNTs对铀的吸附容量逐渐升高。当铀初始浓度为10 mg/L时,AO-MWNTs对铀振荡吸附30 min后达到平衡,吸附容量可达18.93 mg/g,而raw-MWNTs对铀振荡吸附60 min后趋于稳定,吸附容量可达9.59 mg/g。AO-MWNTs对铀的吸附符合Langmuir和Freundlich模型,最大理论吸附容量为106.38 mg/g。     

改性稻草对钍的吸附行为

采用丁二酸对稻草进行改性处理,系统研究了不同稻草添加量、pH值、吸附时间和吸附温度条件下,丁二酸改性稻草对水溶液中Th4+的吸附效果。结果表明当吸附剂投加量为0.50g、pH=3.5、反应时间为30min、钍溶液初始浓度为10mg·L-1、温度为65oC时,改性稻草对Th4+的吸附效果最好,去除率可达96%。傅里叶变换红外光谱分析揭示改性后的稻草样品添加了羧基、羟基、酯基的吸收峰。改性稻草的吸附行为符合Freundlich等温吸附模型以及准二级动力学方程,其吸附性能的提高,认为是改性处理暴露了更多的木质素、纤维素内部多孔结构,及增加了木质素、纤维素上的特殊基团。     

浸渍溶剂对Pt/疏水陶瓷催化剂性能的影响

研究采用疏水陶瓷载体,分别使用水/乙醇(体积比2:1)溶液、乙醇及丙酮作为浸渍溶剂,采用浸渍-气相还原法制备用于氢水催化交换的铂/疏水陶瓷催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原法(H_2-TPR)、光电子能谱(XPS)及CO脉冲吸附对催化剂进行综合表征,采用气液并流方式测试催化剂催化活性,研究浸渍溶剂的选择对催化剂性能的影响。水/乙醇溶剂表面张力最高,浸润疏水载体能力小于乙醇及丙酮,使得氯铂酸在载体表面分布均匀度低,造成催化剂铂粒子分散度低,高价铂还原困难,催化活性远低于使用丙酮及乙醇作为溶剂制得的催化剂。丙酮的挥发速率最快,可减少氯铂酸在载体表面团聚,制得催化剂铂粒子分散度最高,高价铂更易被还原,催化活性优于使用乙醇作为溶剂制得的催化剂。     

聚合物疏水改性多孔材料在高湿环境下吸附放射性气态碘

在高湿环境下去除放射性气态碘时,较高的湿度会对活性炭吸附碘效率产生严重影响。以聚二乙烯基苯（PDVB）为疏水改性剂,采用简单的液相浸渍法对不同种类的活性炭进行疏水改性。通过表征活性炭孔隙结构、表面疏水性能和碘吸附法探究了其在高湿环境下对气态碘的吸附性能和改性机理。结果表明：PDVB本身具有多孔结构且疏水性优异,浸渍改性后,PDVB多孔纳米粒子可以进入材料孔隙结构中改善活性炭的多孔结构性能,增强比表面积和微孔容积,进而有效提升材料对碘的吸附容量。此外,在相对湿度（RH）为96%的高湿度环境进行碘吸附性能测试,由于PDVB疏水改性后疏水性增强,减弱了对水分子的亲和力,降低了水分子竞争吸附的影响,使得其在高湿环境下也具有较好的适用性。还发现该改性方法对其他无机多孔材料的疏水改性也有应用潜力。     

甲醛改性多壁碳纳米管吸附铀的性能研究

对纯化后的多壁碳纳米管（MWCNTs）采用甲醛进行羟甲基化改性,研究了改性后的MWCNTs对铀的吸附性能,考察了介质酸度、温度、超声时间、溶液初始浓度以及改性MWCNTs加入量对铀的吸附量和吸附率的影响。结果表明,改性MWCNTs在水溶液中的分散性良好,在pH为2.0～7.0范围内,改性MWCNTs对铀的吸附量和吸附率随pH增大而升高。铀的吸附量随初始浓度的增大而升高,铀初始浓度为50 μg/mL时,吸附量达46.44 mg/g,对铀的吸附率达90%以上。温度、超声时间和离子强度对其吸附量影响不大。吸附反应符合Langmuir和Freundlich方程,最大理论吸附容量为55.87 mg/g。     

活性炭对氡吸附性能的影响因素研究

为了防止室内空气氡危害人体健康,采用被动式活性炭盒法,利用带铅室的低本底NaI(Tl)闪烁探测器测量活性炭样品的γ能谱总净计数,分别研究活性炭的吸附时间、干燥性、用量和放置位置对氡吸附量的影响,精确测量室内空气中的氡浓度。结果表明,最佳吸附时间为3d或4d;干燥的活性炭对氡的吸附能力强,前3d,烘干活性炭的吸附量大于未烘干活性炭,最终两者吸附量相当;当氡在活性炭中的渗透深度小于活性炭的装填深度时,不同用量的活性炭对氡的吸附量相当,随着渗透深度增大,活性炭用量多的吸附量大;在氡浓度不均匀的密闭室内,活性炭放置位置对氡的吸附量无影响。综上所述,采用活性炭盒法测量室内空气氡浓度,应采用烘干、适量的活性炭,吸附时间为3d或4d,且不需考虑活性炭在室内的放置位置。     

活性炭对氡吸附性能的影响因素研究

为了防止室内空气氡危害人体健康,采用被动式活性炭盒法,利用带铅室的低本底NaI (Tl)闪烁探测器测量活性炭样品的γ能谱总净计数,分别研究活性炭的吸附时间、干燥性、用量和放置位置对氡吸附量的影响,精确测量室内空气中的氡浓度。结果表明,最佳吸附时间为3 d或4 d;干燥的活性炭对氡的吸附能力强,前3 d,烘干活性炭的吸附量大于未烘干活性炭,最终两者吸附量相当;当氡在活性炭中的渗透深度小于活性炭的装填深度时,不同用量的活性炭对氡的吸附量相当,随着渗透深度增大,活性炭用量多的吸附量大;在氡浓度不均匀的密闭室内,活性炭放置位置对氡的吸附量无影响。综上所述,采用活性炭盒法测量室内空气氡浓度,应采用烘干、适量的活性炭,吸附时间为3 d或4 d,且不需考虑活性炭在室内的放置位置。     

γ射线对聚丙烯发泡材料亲油疏水性能的影响

系统研究了γ射线辐照对两种聚丙烯(PP)泡沫材料亲油疏水性能的影响规律.等规聚丙烯(iPP)和高熔体强度聚丙烯(HMSPP)颗粒分别经热压制备成厚度为1 mm的片材,然后通过超临界CO2釜压发泡制备PP泡沫材料,利用γ射线对发泡样品进行辐照处理.结果表明:辐照后,两种泡沫的熔点和结晶温度均下降,泡孔孔壁出现裂纹,泡沫断...     

载体孔结构对Pt/疏水陶瓷催化剂性能的影响

选用五种不同孔结构疏水陶瓷载体,采用浸渍-气相还原法制备用于水-氢交换的Pt/疏水陶瓷催化剂,经X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、H_2-程序升温还原法(H_2-TPR)及CO脉冲吸附等物性表征及催化剂催化活性(以催化交换活性kya表征)测试来考察载体孔结构对催化剂性能的影响。结果表明,随着平均孔径的降低,载体比表面积增加,催化剂铂粒子分散度提高,在30~70nm平均孔径范围内,催化剂活性随载体孔径的下降而得以提升;当平均孔径小于20nm时,反应气难以在较短时间内扩散至载体孔道内,相同时间内参与反应的活性位点总数较少,从而使得其催化活性有所下降。此外,载体孔隙率过高虽有助于提升比表面积,却使得载体结构较为疏松,在催化剂制备过程中载体孔结构易被破坏,对提升催化活性无利。平均孔径为37.5nm、载体比表面积为111.01m2/g、孔隙率为68.76%的载体可获得最优的催化效果,催化剂测试用量为4.5mL、氢气流速为4.23L/min时,其催化交换活性可达6.45s~(-1)。     

鋁硅酸盐制备条件对其吸附性能的影响

引言鋁硅酸盐的离子交換現象很早就巳发現。由于这种无机离子交換剂交換容量低,交換速度慢,以及对酸碱不稳定,使得在使用上受到一定限制。随着科学技术的发展,要求离子交換剂在高温強放射性条件下具有稳定性,这个要求使无机离子交換剂有了新的发展前途。     

氨基酸改性尼龙66纤维的制备及其铀吸附性能

采用辐射接枝法将甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）接枝于尼龙66（PA66）纤维表面以引入环氧基团,利用N-乙酰-L-半胱氨酸（NAC）与环氧基团进行开环反应,制备出氨基酸改性的PA66纤维吸附材料。利用红外光谱、热重分析、X射线光电子能谱、扫描电镜对改性前后PA66纤维化学结构、表面形貌进行表征。考察了含铀水溶液的初始pH值、初始铀浓度和吸附时间对PA66纤维吸附材料的铀吸附容量影响规律。研究表明,当溶液初始pH为8时,铀吸附效果最佳;吸附时间为100 min时达到饱和吸附;吸附材料对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附容量可达75.53 mg/g（铀初始质量浓度为25 mg/L）。此外纤维吸附材料在含铀等多种金属离子水溶液中具有良好的铀吸附选择性。     

α-酮戊二酸改性壳聚糖对低浓度U(Ⅵ)的吸附性能

通过α-酮戊二酸与壳聚糖反应生成Schiff碱,再用NaBH4还原制备出α-酮戊二酸改性壳聚糖。采用FT-IR、XRD和SEM对其结构进行表征,研究其对水溶液中U(Ⅵ)的吸附行为,考察溶液初始pH值、吸附时间、温度等因素对其吸附水溶液中U(Ⅵ)效果的影响。结果表明,在35℃、pH=4.0、吸附时间为45min的条件下,对U(Ⅵ)浓度为5mg/L的水溶液中铀的去除率在99%以上,U(Ⅵ)的剩余浓度已达到国家排放标准(0.05mg/L)。吸附U(Ⅵ)的α-酮戊二酸改性壳聚糖可用8%的NaOH溶液进行解吸再生,解吸再生后的吸附剂对U(Ⅵ)的吸附效果未明显下降。SEM表明,α-酮戊二酸改性壳聚糖表面粗糙,呈现凹凸不平的多孔结构。FT-IR分析显示,α-酮戊二酸改性壳聚糖表面的—COOH是U(Ⅵ)的主要结合位点。     

氢/氘气在改性分子筛上的吸附性能研究

在液氮温度下采用容积法研究了5A、ZSM-5及其改性沸石分子筛对氢同位素的吸附分离性能,探讨了过渡金属盐负载和球磨等改性方法对氢同位素气体吸附的影响。结果发现,改性后分子筛上气体的吸附量普遍降低,但某些改性有利于H₂和D₂的分离。