低温等离子体-催化协同降解挥发性有机废气

低温等离子体-催化协同技术适合于各类挥发性有机物的治理,特别是大气量低浓度的有机废气的处理.高效催化剂的加入可 以显著提高等离子体反应中有机废气的降解效率,减少有害副产物的生成以及提高反应器的能量利用率.从反应器、催化剂以及背景气体等方面探讨了该技术实现产业化需要解决的问题,结合低温等离子体与催化剂的相互作用、等离子体...     

低温等离子体-臭氧催化氧化降解硫化氢气体的耦合效果与调控方法研究

利用低温等离子体在降解污染过程中产生的副产物臭氧,开展了低温等离子体-臭氧催化氧化耦合工艺同时去除硫化氢和臭氧研究,考察了催化剂粒径、空床停留时间、催化反应温度、等离子体输入功率等工艺参数对硫化氢降解和副产物臭氧浓度的影响。研究发现:臭氧需求因子(Df)与催化床层出口的硫化氢与臭氧浓度之间有一定的对应关系,ln(Df)介于3~4时,尾气中硫化氢和臭氧的浓度可分别维持在5.0×10-6,3×10-6m3/m3以下;等离子体能量密度SIE/Cin与ln(Df)值成明显的正相关:ln(Df)=30.924SIE/Cin-3.5622。对于进气浓度(Cin)和气体流速(Q)皆已知的硫化氢废气,通过调控输入功率(P)来调控SIE使ln(Df)值在3~4,可使耦合工艺具有最佳的去除效果,实现硫化氢和臭氧最佳去除。     

介质阻挡放电协同光催化降解硫化氢废气

恶臭是一种感觉公害,极大地危害着人们的身体健康和生活的安宁舒适,其中含硫恶臭气体是最为典型的一类,目前恶臭物质的治理问题成为一项重要的任务.为了达到理想的去除效果,该文在传统的介质阻挡放电技术上,协同由2种不同基体上沉积有纳米二氧化钛的催化剂降解硫化氢废气,分别采用单独DBD放电、协同催化的一段式、两段式系统研究了不同参数(输入电压、气体流量、初始浓度)对硫化氢废气降解效率的影响,并对比研究了在单独低温等离子技术及其协同催化剂的情况下,反应系统中臭氧、二氧化氮浓度的变化,对降解途径进行了分析讨论.结果 表明:随输入电压增大,以及在污染气体初始浓度和流量较小时,反应器对硫化氢气体的去除效率增大;协同催化剂的反应系统中硫化氢去除效果明显增强,且副产物减少.     

DBD降解氮中甲苯气体产生的二次有机副产物检测

为了研究低温等离子体降解有机废气过程中产生的二次有机副产物的形成机理及其影响因素,以介质阻挡放电(DBD)产生的低温等离子体降解氮中甲苯气体为研究对象,利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)实时在线检测降解尾气中有机副产物的成分及其浓度,分析了二次有机副产物形成的机理,探讨了影响二次有机副产物生成的关键因素.研究发现,氮中甲苯低温等离子体降解尾气中主要的有机副产物为HCN和CH3CN,其浓度与待降解甲苯的平均可资用能有关.由平均可资用能的测试分析可知,在DBD有机物降解装置、电源输入功率、降解气体流量等参数确定的情况下,待降解有机物存在一个浓度极值,大于该浓度极值将使得降解尾气中有机副产物的浓度明显增加.在低温等离子体降解装置参数确定的情况下,控制待降解有机物的浓度是减少有副产物产生的有效手段和方法.     

低温等离子体协同催化处理VOCs的研究进展

针对成分复杂且极易挥发的挥发性有机物(VOCs),传统的大气治理技术很难将其完全去除,而低温等离子体技术利用O·、·OH、N·和O₃等强氧化性物质可高效降解VOCs。简述了低温等离子体单独降解VOCs反应机理,等离子体与催化剂的协同作用,并分析了催化剂位置对降解效率的影响。其中,重点分析了不同催化剂的协同作用,主要包括贵金属催化剂、复合金属催化剂、过渡金属催化剂、钙钛矿催化剂和光催化剂等,深入分析了其对VOCs的降解机理,并总结了这些催化剂用于处理VOCs的降解效果及影响因素,最后提出了低温等离子体技术协同催化降解VOCs目前存在的问题及未来的研究和发展方向,可为实际工业废气的治理提供参考。     

低温等离子体-催化协同净化有机废气研究进展

低温等离子体-催化协同净化技术是一种理想的环境污染治理技术,催化剂的加入可有效地提高废气治理的净化效果和二氧化碳的选择性,减少副产物的产生,并进一步降低能耗。分析了低温等离子体-催化协同净化有机废气的协同作用机理,阐述了反应器结构、催化剂参数、电参数以及工艺参数等对反应器性能的影响,并指出今后研究的发展方向。     

有机废气的等离子体协同光催化净化技术

低温等离子体光催化协同净化技术集成了低温等离子体和光催化的优势,两者相互协同,优势互补,是一种非常高效、节能的降解有机废气的方法。介绍等离子体光催化协同净化有机废气国内外研究进展,从作用机理、等离子体光谱、影响因素、协同等方面进行了阐述,并指出了今后研究的方向。     

低温等离子体处理工业废气中甲苯的研究进展

甲苯作为挥发性有机化合物的代表,其治理技术已成为研究的热点。介绍了低温等离子体的概况及其处理甲苯的机理,重点概述了单独低温等离子体技术处理甲苯的放电形式、放电参数以及低温等离子体协同催化技术处理甲苯的工艺、催化剂种类和放电模式,并对低温等离子体技术处理工业废气中甲苯的发展方向进行了展望。低温等离子体技术处理工业废气中甲苯的处理效率高,但选择性较差,通过协同催化技术,可以进一步提高选择性,具有很好的应用前景。     

低温等离子体治理柴油机尾气污染的研究进展

柴油发动机以其良好的燃油经济性和动力学特性得到广泛应用,但是其尾气排放中的氮氧化物有害气体和难以分解的微粒物含量较多,造成了严重环境污染。目前,研究开发中的柴油机尾气后处理技术,如还原催化转化、氧化催化转化和微粒捕集等,存在催化剂价格昂贵、催化活性低、有效温度范围小和捕集器保持清洁状态困难等不足。国内外大量的研究结果证明,基于气体放电的低温等离子体技术能有效降低柴油机尾气污染物排放,且无二次污染。本文通过低温等离子体的产生,柴油机尾气中的氮氧化物和微粒物的净化,综合介绍了低温等离子体净化柴油机尾气技术的研究进展,针对当前研究中存在的问题,论述了今后的发展趋势。     

不同催化剂在等离子体空气净化器中的应用

实验证明利用等离子体技术去除室内空气中的挥发性有机物,在合适的流量和较高的放电电压下,可以达到90%以上的去除效果。但是如果对其产生的臭氧、CO等气体不加以处理,会对室内空气造成二次污染。本研究以等离子体技术净化室内空气后产生的尾气为研究对象,考察利用催化转化技术去除这类尾气的效果,并探讨合适的后置催化剂和催化温度。     

Formaldehyde degradation by UV/TiO2/O3process using continuous flow mode

The degradation of formaldehyde gas was studied using UV/TiO2/O3 process under the condition of continuous flow mode. The effects of humidity, initial formaldehyde concentration, residence time and ozone adding amount on degradation of formaldehyde gas were investigated. The experimental results indicated that the combination of ozonation with photocatalytic oxidation on the degradation of formaldehyde showed a synergetic action, e.g,, it could considerably increase decomposing of formaldehyde. The degradation efficiency of formaldehyde was between 73.6% and 79.4% while the initial concentration in the range of 1.84--24 mg/m^3 by O3/TiO2flJV process. The optimal humidity was about 50% in UV/TiO2/O3 processs and degradation of formaldehyde increases from 39.0% to 94.1% when the ozone content increased from 0 to 141 mg/m^3. Furthermore, the kinetics of formaldehyde degradation reaction could be described by Langmuir-Hinshelwood model. The rate constant k of 46.72 mg/（m^3.min） and Langmuir adsorption coefficient K of 0.0268 m^3/mg were obtained.     

气相正己烷的光催化及臭氧/光催化降解动力学

初步研究了气相中低浓度的正己烷在较大流量(5L/min～17L/min)臭氧/紫外(O₃/UV),光催化(TiO₂/UV)及臭氧/光催化(O₃/TiO₂/UV)3种方法的降解的动力学,考察了正己烷的初始浓度、流量、水蒸气浓度、臭氧投加量等因素的影响.研究表明:正己O₃/TiO₂/UV降解效率远高于O₃/UV的降解效率,明显高于TiO₂/UV降解效率;相对于初始浓度,正己烷的TiO₂/UV及O₃/TiO₂/UV反应符合L-H模型,对于O₃/UV过程用L-H模型不能得到较好的拟合;随着流量的增加正己烷在TiO₂/UV与O₃/TiO₂/UV降解过程中的反应速率先增加后保持不变,但是在O₃/UV过程中其反应速率变化不大;湿度对正己烷的降解有一定的影响;随着臭氧投加量的增加,正己烷O₃/UV和O₃/TiO₂/UV的降解速率呈直线增加,在O₃/UV过程中正己烷的反应速率增加更快.     

低温等离子体对复合CVOCs的降解特性

以难生物降解的氯苯和二氯乙烷为目标污染物,以低温等离子体作为VOCs处理技术,考察了不同频率电源条件下工艺参数对混合气体降解过程的影响,并对降解产物进行了分析,为后期与生物技术耦合提供理论依据.结果表明,高低频电源条件下等离子体中的能量效率均随着SIE的增大先升高后降低.在低频电源的等离子体中,SIE=7 167 J·L~(-1)时,能量效率最大;而在高频电源的等离子体中,SIE=6 111 J·L~(-1),能量效率达到最大.在两种频率电源的等离子体中,各组分的去除率都随着SIE的升高先增大后逐渐减小;去除率随着停留时间的延长而增大,但去除负荷却会出现降低,当停留时为5s时,高频和低频电源的等离子体中气体的去除负荷都达到最大,本实验选取5 s的停留时间进行后续的产物分析.经产物分析发现,CO_2的生成量和选择性随着SIE的升高而增大;臭氧浓度随SIE的升高而增大,高频电源的等离子体中O3生成量较大;TOC浓度随SIE的增大先增大后迅速减小,能量效率最大时产物水溶性最佳.     

γ-Al2Ｏ3催化臭氧氧化水中嗅味物质MIB效能研究

以γ- Al₂Ｏ₃粉末为催化剂,研究了催化臭氧氧化去除水体中典型嗅味物质2-甲基异茨醇（MIB）的效能及相关影响因素.研究表明,γ- Al₂Ｏ₃在蒸馏水和自来水本底中,均表现出显著的催化活性.在蒸馏水本底条件下,催化氧化可提高MIB去除率47个百分点;而在自来水本底条件下,可提高MIB去除率40个百分点以上.臭氧浓度、催化剂投加量和MIB的初始浓度对催化氧化过程具有明显的影响作用.水的硬度对γ- Al₂Ｏ₃催化臭氧氧化MIB影响不大,但水中无机阴离子对催化效果影响显著.天然水体中的重碳酸盐/碳酸盐碱度可以抑制催化臭氧氧化过程中产生的羟基自由基,对γ- Al₂Ｏ₃催化臭氧氧化MIB起到了抑制作用.低浓度的腐殖酸能够促进催化氧化过程,而高浓度时则有抑制作用.通过pH值对催化氧化MIB的影响和叔丁醇对催化氧化的抑制作用,间接地证明γ- Al₂Ｏ₃催化氧化MIB的作用机理是以羟基自由基为主的间接氧化过程.     

氯咪巴唑在臭氧降解过程中的影响因素及其降解产物

唑类抗真菌剂广泛应用于药物和个人护理品(pharmaceutical and personal care products,PPCPs)中,常规污水处理工艺难以将其有效去除. 大量唑类抗真菌剂排入受纳环境后会对生态系统造成一系列负面影响. 为了解唑类抗真菌剂的臭氧氧化降解过程和机理,以氯咪巴唑(climbazole,CZ)为例,通过设置不同条件的对比试验,系统研究CZ在臭氧氧化过程中的影响因素及其去除规律,同时采用超高效液相色谱-飞行时间质谱联用仪UPLC-Q/TOF对其降解产物进行鉴定. 影响因素试验结果表明:①CZ起始浓度由1.0 mg/L增至4.0 mg/L时,臭氧氧化20 min下CZ的降解率从99.1%降至69.3%;②反应体系起始pH由5.0升至9.0时,CZ臭氧降解半衰期由1.38 min延长至7.18 min;③臭氧流速由0.1 L/min增至0.4 L/min时,臭氧氧化20 min时CZ的降解率从66.5%提至99.4%,但臭氧流速超过0.3 L/min以后,CZ降解率的增幅较小;④自然水体及其高浓度共存组分(碳酸氢根和腐殖酸)均会明显抑制CZ的臭氧氧化反应速率,CZ降解半衰期大多数超过6 min (空白对照组为1.99 min). 因此,在臭氧氧化降解新兴有机污染物或对臭氧氧化工艺进行优化时,应充分考虑起始污染负荷、pH、臭氧流速、水体水质状况等对处理效果的影响. 产物鉴定结果表明:臭氧氧化反应可将CZ碎裂重组形成两个主要降解产物——TP269和TP297,二者的产率分别为11.45%和8.90%. 研究显示,起始污染负荷、pH、臭氧流速、水体水质状况均会明显影响CZ的臭氧降解效果;两个CZ臭氧降解产物的产率虽不高,但其毒性有待进一步研究.      

气相中甲苯的臭氧-光催化降解

初步研究了气相中中低浓度(10～80mg/m³)甲苯的臭氧-光催化联合降解,考察甲苯初始浓度、气体流量和湿度对降解效率及去除负荷的影响,并与单一光催化降解进行了比较.结果表明,臭氧-光催化对甲苯的降解效率大大高于光催化的降解效率,在较高浓度时效果更为显著;甲苯浓度在10～40mg/m³范围时,臭氧-光催化降解效率高达90%以上,但随甲苯初始浓度升高而缓慢地线性下降;湿度对甲苯的臭氧-光催化降解稍有影响,但去除率变化不超过2.5%.     

Al2O3催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯

'Al₂O₃催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液臭氧化过程的影响结果表明:Al₂O₃可以显著提高臭氧氧化的效果,反应120min后,TOC的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%.实验中还考察了制备条件对Al₂O₃催化剂活性的影响并确定了反应的最佳工艺条件.在实验考察的范围内:焙烧温度600℃,Al₂O₃粒径为0.5～1.0mm时催化活性最高;最佳反应工艺条件为:催化剂投加量20g/L,混和气体流速200mL/min,反应温度15℃.通过单独臭氧氧化,单独臭氧氧化后再进行催化剂吸附,催化臭氧化的对比实验证明了Al₂O₃催化剂对体系TOC的去除主要是基于催化作用.     

紫外光和活性炭对有机物臭氧化的协同催化作用

以城市二级出水中微量有机污染物为处理的目标物质,通过静态试验分别考察了不同催化条件下臭氧对水中有机污染物的降解效果.结果表明:协同催化反应器对水体在254 nm处紫外吸光度(E₂₅₄)的去除率达87.40%,对COD_Cr的去除率可达59.79%,对臭氧的利用率可达到91.4%,因此,254 nm紫外光和活性炭对水中微量有机污染物的臭氧化过程具有协同催化作用,并大大提高了系统对臭氧的利用率;受OH－影响,碱性条件下O₃/UV/C工艺对COD_Cr和E₂₅₄的去除效果好于中性和酸性条件;不同自由基捕捉剂对臭氧化过程的影响证明,在紫外光和活性炭的协同催化作用下,臭氧分解出以羟基自由基为主的多种氧化性自由基,因此水中有机污染物的氧化降解是多种自由基反应的结果.      

2-丁烯醛生产废水的臭氧脱毒预处理

CMW（crotonaldehyde manufacturing wastewater,2-丁烯醛生产废水）污染物浓度高、毒性强、直接采用生物法处理难度大.为了降低CMW的生物处理毒性,采用臭氧氧化法对CMW进行脱毒预处理,并通过考察不同臭氧氧化条件对废水COD_Cr、TOC（总有机碳）、UV_{254 nm}去除率及SMA（specific methanogenic activity,比产甲烷活性）抑制率的影响,获得了优化的臭氧氧化条件,进一步分析了废水脱毒机理.结果表明:①优化的臭氧氧化条件为接触反应时间180 min、初始pH 3.0、反应温度35℃、气相臭氧浓度30.3 mg/L,进气流量500 mL/min;并且在该条件下,CMW中COD_Cr、TOC和UV_{254 nm}的去除率分别为19.9%、9.9%和70.6%,主要特征有机污染物[包括2-丁烯醛、（E,E）-2,4-己二烯醛、3-（2-甲基-2-丙烯）-5-戊内酯、1,5-二甲基-1-烯-4-羰基-环氧己烷、山梨酸乙酯等]的去除率在74.4%以上.②厌氧产甲烷毒性试验结果显示,CMW的SMA抑制率由臭氧氧化前的82.0%降至臭氧氧化后的47.2%.③反应动力学研究显示,CMW中COD_Cr、TOC及UV_{254 nm}的去除过程均符合一级反应动力学方程,R2分别为0.82、0.97、0.94.研究显示,臭氧氧化预处理可以较好地去除CMW中的特征有机污染物,降低废水的厌氧生物处理毒性,是一种可行的脱毒预处理方法.