亚硫酸盐/紫外体系的还原脱卤效能

水合电子(e-aq)是已知活性最强的还原物种之一.基于SO_3~(2-)受紫外光激发活化会释放e-aq的性质,提出了SO_3~(2-)/UV高级还原体系,用于降解稳定污染物.以7种卤乙酸为目标物,从卤素取代种类、卤代程度、实际水质本底影响等角度,考察了该体系对毒性卤代有机物(HOCs)的降解及脱卤效能,并探讨了相关机理.结果表明:HOCs的降解至少有直接光解和e-aq还原两条途径.卤素取代种类与卤化程度决定了HOCs的直接光解特性,其速率随氯、溴、碘取代顺序及卤化程度的增加而加快.SO_3~(2-)/UV体系显著提高了HOCs的降解及脱卤效率;对于直接光解慢的HOCs,其降解与脱卤主要由e-aq还原引起.SO_3~(2-)/UV体系在两种地表水质本底下仍具有较高的脱卤效能.     

紫外活化过硫酸盐降解磷酸氯喹

以抗新型冠状肺炎药物——磷酸氯喹（CQP）为研究对象,考察其在紫外活化过硫酸盐体系（UV/PS）中的降解效果.通过竞争动力学实验,确定了CQP与羟基自由基（HO·）和硫酸根自由基（SO₄^-·）的二级反应速率常数,同时考察了PS浓度、pH和常见无机阴离子对UV/PS体系中CQP降解的影响,并通过建立动力学模型预测CQP浓度和主要自由基浓度以探究其影响机制.结果表明,UV/PS体系对CQP的降解效果显著优于单一UV、单一太阳光或单一PS体系,在10 min内可降解91.3%的CQP;在pH为6.9的条件下,CQP与HO·和SO₄^-·的二级反应速率常数分别为8.9×10⁹ L·（mol·s）^-1和1.4×10¹⁰ L·（mol·s）^-1,其中SO₄^-·是主要活性物种;CQP的降解速率随PS浓度增加而增大,HCO₃^-和Cl^-的加入对UV/PS体系中CQP的去除起到抑制作用,碱性较强的条件不利于CQP的转化.经LC-MS分析,发现CQP在UV/PS体系中主要经过N-脱乙基化、C—N键断裂和抽氢等反应被逐步降解为其他有机中间产物.加大PS浓度和pH可提高其矿化率.此研究可为抗新冠肺炎医药废水的处理提供帮助.     

紫外/亚硫酸盐高级还原工艺加速降解水中难降解含碘造影剂

紫外/亚硫酸盐(UV/SO2-)是一种基于紫外活化SO32-离子依靠生成还原性自由基——水合电子降解目标污染物的高级还原工艺.本文研究了UV/SO2-加速降解含碘造影剂泛影酸钠(DTZ)的效能、机制与影响因素以及UV/SO2-降解DTZ的路径.结果表明,UV/SO2-降解DTZ符合一级动力学模型,降解速率快于单独UV和...     

真空紫外-亚硫酸盐法降解PFOS影响因素

通过试验,考察了亚硫酸盐浓度、pH值、全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS)初始质量浓度及共存物质对真空紫外-亚硫酸盐法降解PFOS的影响.结果表明,亚硫酸盐浓度的增加有利于提高活性物种水合电子的量,PFOS降解率及脱氟率均随之提高,亚硫酸盐浓度从1 mmol·L~(-1)增加至20 mmol·L~(-1)时,PFOS降解率及脱氟率分别从45%及40%提高至97%及63%;随着原水pH值的升高,水合电子的生成量也随之增加,PFOS的降解率及脱氟率均提高,且脱氟率对pH值的变化更敏感;PFOS初始质量浓度的提高降低了PFOS的降解率及脱氟率,但PFOS的绝对降解量却大幅提高,当PFOS初始质量浓度从1 mg·L~(-1)提高至50 mg·L~(-1)时,PFOS在4 h内的降解量提高了约50倍,这主要是由于高污染物浓度条件下水合电子的利用率较高;Cl~-或HCO_3~-的存在对PFOS降解率影响较小,但对脱氟的影响较为明显,在试验研究的浓度范围内,PFOS脱氟率随Cl~-浓度的增加而提高,随HCO_3~-浓度的增加呈现先升高后降低的规律;腐殖酸的存在屏蔽了部分用于光化学反应的光,而且可以捕获体系的活性物种,从而降低了降解率及脱氟率.     

紫外光活化亚硫酸盐降解水中卡马西平

研究了紫外光活化亚硫酸盐高级氧化工艺降解水中典型新污染物——卡马西平（CBZ）的效能和降解机制.探究了不同溶解氧浓度[ρ（DO）]对紫外光活化亚硫酸盐降解CBZ的影响,并在模拟自然水体环境控制初始ρ（DO）为（8.0±0.2） mg·L^-1条件下,考察了不同工艺参数（亚硫酸盐投加量、反应pH）与水环境要素（碳酸氢根离子、氯离子、腐殖酸）对CBZ降解效能的影响.结果表明,紫外光活化亚硫酸盐工艺可在30 min内降解85.3%的CBZ,降解过程遵循拟一级动力学,动力学常数为0.055 7 min^-1.并采用电子顺磁共振波谱技术、活性物质淬灭实验和竞争反应动力学实验发现,CBZ的降解主要来自紫外光活化亚硫酸盐工艺中硫酸根自由基（SO₄^-·）与羟基自由基（·OH）等活性物质,且降解贡献率分别为43.9%和56.1%.而且CBZ降解率随HCO₃^-浓度升高而降低,但Cl^-浓度变化对CBZ降解率影响不大,水中存在的腐殖酸可显著抑制CBZ的降解.反应过程中硫酸盐的积累量显著低于《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）限值,且亚硫酸盐消耗速率（0.004 4 min^-1）显著低于CBZ的降解速率,说明亚硫酸盐可被紫外光高效活化用于降解水中存在的CBZ.     

过渡金属/亚硫酸盐体系去除水中TBBPA研究

文章以四溴双酚A(TBBPA)为代表性的溴代有机物,考察过渡金属/亚硫酸盐体系去除水中TBBPA的效能,并对TBBPA的降解机理进行研究。结果表明：在酸性（p H=4）条件下,Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐体系、Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐体系与Cr(Ⅵ)/亚硫酸盐体系对TBBPA的去除效果较好。对于Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐体系与Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐体系,Fe(Ⅲ)、Fe(Ⅱ)与亚硫酸盐投量比值为1∶10时反应体系呈现出最优的去除效果,10μmol/L TBBPA反应5 min后的去除率可达到66.8%;对于Cr(Ⅵ)/亚硫酸盐体系,升高金属离子浓度可促进TBBPA的去除效果。Cu(Ⅱ)/亚硫酸盐体系与Co(Ⅱ)/亚硫酸盐体系在中性条件下对TBBPA具有一定的去除效果,而在酸性条件下无法去除TBBPA。实际水体中常见的腐殖酸与HCO3-均对过渡金属/亚硫酸盐体系去除TBBPA表现出抑制作用。结合密度泛函理论计算与LC-MS实际测得TBBPA降解的中间产物,推测了TBBPA可能的初始降解路径为TBBPA分子苯环上的碳原子脱溴或发生取代反应。     

紫外诱导高效降解菌处理生活污水的实验研究

由武汉某生活污水受纳水体的底泥中筛选分离得到生活污水降解菌,并经紫外诱导后投加到生活污水中进行处理.结果发现,在紫外线诱导下,该降解菌在3 min和5 min时,紫外致死率分别达到85％和90％;经紫外诱导后分离的两株突变菌,对TN的降解率分别提高到61.21％和63.89％,对TP的降解率分别提高到93.06％和93...     

紫外/氯耦合技术降解环丙沙星的研究

污水处理厂出水残留的氟喹诺酮类抗生素对水环境造成生态安全风险,本文采用紫外/氯耦合技术氧化降解水中环丙沙星(CIP)。研究表明,紫外/氯耦合技术在6min时就能完全去除CIP,CIP初始浓度、氯投加浓度、pH值、水中阴离子和天然有机物对紫外/氯有很明显的影响。紫外/氯能有效控制三氯甲烷的生成量,提高水质安全。     

水中isoproturon的紫外降解动力学研究

采用atrazine法测定了紫外反应装置的光强,通过H_2O_2法测定了装置的有效光程值。进而通过这些光强和光程,建立了低压紫外条件下水中常见的苯脲类除草剂—isoproturon的拟一级降解动力学模型。基于此,文章考察了不同紫外强度和不同pH下isoproturon的紫外降解特性。Isoproturon的紫外降解反应的拟一级反应速率常数随着紫外强度的增大而逐渐增加,进而求算得isoproturon的量子产率为0.00405 mol/einstein。溶液的p H在5~9范围内变化时,isoproturon的紫外降解效率不会受到显著影响。结果表明:增大紫外光强时可实现isoproturon这种新兴污染物的有效降解,而改变溶液的p H则无明显的提高效果。     

紫外诱变选育高效降酚微生物

用紫外线作为诱变剂,处理由燕化炼油厂污水厂的活性污泥中驯化筛选得到的降酚菌株,好氧条件筛选出2种高效降酚微生物QH2、QH3,分别为紫外线照射2min和3min。通过正交实验可知,温度对QH2、QH3生长影响有非常显著的意义P<0.01,在30℃时生长良好。应用QH2、QH3菌种处理炼油厂含酚废水,菌种能够有效降解较为复杂的含酚污水,且QH2菌种处理效果最佳。     

紫外诱变筛选高效氧化亚铁硫杆菌

为了取得高效氧化亚铁硫杆菌（T.f菌）,采用紫外线诱变处理,对照射1.5 min,3 min,5 min的菌株进行实验测试,结果表明,T.f3将Fe^2＋完全氧化由7 d缩短为5 d,并且在较低SO3^2-浓度范围内,Fe2＋浓度与SO3^2-的氧化速率呈正相关性,但当菌液浓度一定时,增加Fe2＋浓度,SO3^2-的氧化速率不会明显增加。     

高效石油降解菌的选育及其降解特性研究

从石油化工厂附近的污染土壤中分离到三株石油降解菌w1、w2和w3,经鉴定分别是不动杆菌属、芽孢杆菌属和假单胞菌属。初步研究了菌株的生长特性与其降解石油能力的关系,并将w1和w2进行紫外诱变得到诱变菌yw1和yw2。对诱变前后的菌株进行石油降解实验,结果表明,诱变前的菌株在原油浓度为4000mg/L培养液中培养10d,原油的降解率分别为74.34%和77.58%。而诱变菌株10d降解率达到了79.9%和87.3%。同时,诱变菌株还大大提高了对高浓度石油的耐受能力。     

紫外驱动高级氧化法降解水体中的磷酸三苯酯

有机磷酸酯（OPEs）作为备受关注的一类新污染物,已对偏远的南极地区水环境引发了中等风险.磷酸三苯酯（TPHP）是水体中常见的OPEs,已被证实具有毒性效应、生物富集和放大效应,对环境和人体健康威胁较大.利用傅里叶红外光谱仪（FT-IR）和液相色谱-串联质谱联用仪（LC-MS/MS）探究TPHP在紫外-过氧化氢（UV-H₂ O₂）、紫外-二氧化钛（UV-TiO₂）和紫外-过硫酸盐（UV-PS）这3种高级氧化体系（UV-AOPs）中的降解过程,创新性地利用FT-IR实现了TPHP降解过程中红外特征峰变化的在线观测,并对其降解反应动力学、光降解产物和降解路径进行了分析.结果表明,TPHP在UV-H₂ O₂、UV-TiO₂和UV-PS体系下均能得到有效降解,其光降解半衰期分别为74、150和89 min.其中,UV-H₂ O₂体系对TPHP的降解效果最好.TPHP在3种体系下的降解反应均符合一级动力学.当H₂ O₂浓度为0~0.097 mol ·L^-1时,H₂ O₂浓度升高会促进TPHP降解;当TiO₂浓度为0~0.013 mol ·L^-1时,TiO₂浓度升高会促进TPHP降解.TPHP的光降解路径主要是P—O—C键断裂、苯环结构的C—H键断裂和水解反应.利用UV-H₂ O₂体系对成都市环境水体中OPEs进行降解实验,发现对公园景观水体的水样进行降解反应60 min时,TPHP的去除率为66%.     

真空紫外技术在有机污染物降解中的应用

该文综述了近年来发展迅速的真空紫外技术(VUV)在有机污染物降解中的应用。VUV降解污染物的作用机理通常包括直接光解和基于活性基团的氧化作用,且基于自由基的高级氧化通常在污染物降解中占主导作用。此外,该文介绍了VUV体系降解污染物的效能及动力学模型,总结了该体系降解污染物主要的影响因素,并综述了真空紫外技术的优缺点。之后,作者点明了制约该技术发展的主要问题,展望了真空紫外技术的发展前景。     

紫外高级氧化工艺降解水溶液中的人工甜味剂

人工甜味剂（ASs）作为一类新兴污染物在世界范围内的各种水体中被广泛检出,本文选取具有代表性的糖精（SAC）作为研究对象,探讨了紫外/过氧化氢（UV/H₂O₂）和UV/过硫酸盐（PS）两种高级氧化工艺（AOPs）降解SAC的动力学、影响因素、矿化率、转化产物和降解机制.结果表明：单独的UV、PS和H₂O₂对SAC的去除效果有限（去除率<5%）,UV/H₂O₂和UV/PS工艺对SAC的去除效果良好（去除率>99%）且降解符合伪一阶动力学,速率分别为0.38 min^-1和0.09 min^-1.降低溶液pH值、增大PS浓度均可促进SAC降解;但随着H₂O₂浓度的升高,SAC降解效率先增加后减小.相比UV/PS工艺,UV/H₂O₂工艺降解SAC的矿化率更高（可达43%）.产物鉴定结果表明,两种UV-AOPs氧化降解SAC均会生成开环产物,表明反应会破坏SAC分子中的N—S结构.此外,UV/H₂O₂工艺更易生成羟基化产物,二聚体产物仅在UV/PS工艺中被检测到.     

紫外强化CuO活化过硫酸盐降解罗丹明B染料废水

该研究通过UV还原强化CuO活化过硫酸盐(CuO/PS)体系。以罗丹明B为目标污染物,考察了初始pH、CuO浓度、PS浓度及UV功率等因素对降解率的影响。结果表明,初始p H 3.0,CuO浓度为8 mmol/L,PS浓度为1.5 mmol/L,UV功率30 W时,RhB降解率最佳,能达到94.6%。与无UV强化相比,降解率升高114.5%。适当降低初始pH或增加CuO浓度、PS浓度及UV功率均能促进体系内RhB降解。XPS分析表明,紫外能将Cu2+还原成Cu+,从而强化体系。紫外-可见吸收光谱显示,RhB降解过程主要包括发色基团断裂和苯环结构开环等两大步骤。     

有机紫外吸收剂BP-3的厌氧污泥降解特性

2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮（BP-3）作为化学品添加剂广泛应用于防晒霜、化妆品和染色剂等个人护理品以及塑料制品,用于吸收紫外线防止皮肤晒伤、材料老化和腐蚀.经使用后BP-3随污水排放或者人类涉水活动直接或间接排放到受纳水环境.因BP-3属于疏水性化合物,进入水环境后更易于分配至污泥和沉积物等缺氧和厌氧环境,厌氧微生物降解是BP-3重要的自然消减过程.然而,目前BP-3在不同厌氧条件下的降解转化机制仍不清楚.本研究以城市污水处理厂厌氧污泥为接种体,对比分析了不同厌氧还原条件和碳源共代谢对BP-3厌氧降解转化的差异.研究结果表明,硝酸盐、硫酸盐还原条件抑制BP-3的厌氧降解,而额外添加混合碳源可促进BP-3的降解（最短降解半衰期为1.285 d）.通过对混合碳源体系厌氧菌群驯化培养,BP-3降解能力显著提高,降解半衰期缩短至0.734 d （10 mg·L^-1）.利用UPLC-QTOF-MS鉴定主要降解中间产物为2,4-二羟基二苯甲酮（BP-1）,推测其厌氧降解转化主要途径为去甲基化.筛查获得了一株BP-3高效厌氧降解单菌,通过16S rDNA测序比对确定为柠檬酸杆菌属兼性厌氧菌.     

水中抗病毒药物污染现状及高级氧化降解研究

新冠病毒疫情爆发以来,抗病毒药物（ATVs）使用量急剧增加。这些ATVs在治疗疾病的同时,其代谢产物会随着污水处理进入水体,对水环境中藻类、鱼类、水蚤等微生物产生一定毒性,甚至危害人类健康。鉴于ATVs进入水体带来的潜在环境和人体健康风险,该文综述了ATVs的物化特性、在水体中的污染现状及其生态毒性;阐述和分析了不同高级氧化技术对水中ATVs的降解效果和路径,并对ATVs的研究前景进行展望,期望为水环境中ATVs的相关研究提供理论支持。     

超声、紫外增强H2O2/KI降解磺胺甲基嘧啶

实验以H_2O_2和KI作为分子碘(I2)的来源,研究比较了超声、紫外分别增强H_2O_2/KI降解磺胺甲基嘧啶(sulfamerazine,SMR)的效果、主要影响因素、分子碘的生成、主要活性物种和产物.结果表明,超声、紫外均能有效增强H_2O_2/KI对磺胺甲基嘧啶的降解,超声的增强效果明显;pH值对磺胺甲基嘧啶的去除率影响较大,pH为2.6~5.6,去除率随pH升高而降低;自由基抑制结果表明,碘自由基(I·和I-2·)是超声、紫外增强H_2O_2/KI降解磺胺甲基嘧啶的主要活性物质.HPLC/MS/MS分析检测到一碘代苯.