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利用CO2-TPD技术考察了Ba-La2O3系催化剂的表面碱性,实验发现,催化剂表面仅有单一的强碱位或中碱位时,其催化性能均较差。只有表面的中碱位与强碱位以适当量共同存在的样品(6%Ba-La2O3),才能获得好的催化活性和C2选择性。此碱性特征可能有利于表面活性位的产生。同时利用XRD和XPS等技术分别对体相结构和表面氧物种进行了研究。结果表明,Ba-La2O3系催化剂表面存在O2^2-离子,但 相似文献
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CaO/La2O3催化剂上的甲烷氧化偶联反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了不同配比的CaO/La_2O_3催化剂对甲烷氧化偶联反应的催化性能。适当配比的CaO/La_2O_3催化剂的性能明显优于纯La_2O_3或CaO,在钙含量为24%和81%(Ca/(ca+La))处,C_2选择性和C_2收率分别出现两个峰值。同时还发现,13%CaO/La_2O_3样品显示出良好的低温催化性能,在550℃反应温度下获得了31.5%的甲烷转化率和45%的C_2选择性。并采用XRD、XPS和Co_2TPD等技术研究了催化剂的结构。结果表明,CaO/La_2O_3体系催化剂上没有检测到新物相产生。但是,催化剂中CaO与La_2O_3两组分之间存在着相互作用,有利于表面活性中心的形成。 相似文献
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甲烷在SrO-La2O3/CaO催化剂上的氧化偶联Ⅱ.反应动力学的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
在20%La2O3/CaO(LC)催化剂中添加SrO(添加SrO的LC以SLC表示)明显地提高了反应活性和C2选择性。反应动力学研究表明,LC和SLC催化剂在甲烷氧化偶联反应中,在表观活化能和表观反应级数上存在很大的差异。LC催化剂在CH4转化以及C2和COx形成过程中,表观活化能大于SLC催化剂,而SLC催化剂的指前因子小于LC体系,两者存在着补偿形象。SLC催化剂的反应速率常数比kc2/kCH 相似文献
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TheActiveOxygenSpeciesforOxidativeCouplingofMethaneoverCeO2/BaF2CatalystbyinSituConfocalMicroprobeRamanSpectroscopy**Supporte... 相似文献
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有关甲烷氧化偶联(OCM)中活性氧种的研究已有许多报道[1~4].本文利用XPS、O2-TPD、XRD等方法研究了高活性RE2O3体系催化剂上不同表面氧种对偶联反应的影响,并进行了氧种归属,探讨了对偶联反应起关键作用的活性氧种及作用机理.1实验部分1.1催化剂制备及活性评价将高温焙烧后的混合稀土氧化物粉末(Y2O3为主要成分)、MgO及P2O5按一定摩尔比混合研磨调匀、烘干,于950℃焙烧后压环粉碎,取0.38~0.75mm颗粒备用.活性评价在常压固定床流动体系中进行,采用内径为4.5mm的石英反应管,催化剂重量0.8g,反应温度780℃,空速… 相似文献
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在甲烷氧化偶联制C2烃的研究中,人们发现碱土金属与稀土金属组成的复合氧化物催化剂具有高的催化活性[1,2].稀土化合物作为有希望的工业催化剂之一,已受到广泛的关注.一般认为,它们含有的氧空位对活化甲烷的有效氧物种有利.Debey等在1%Sr/La2O... 相似文献
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低温甲烷氧化偶联钙钛矿型SrTiO3纳米催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
采用溶胶-凝胶法制备了Sr/Ti摩尔比为1.2的纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO3催化剂,比较了纳米SrTiO3催化剂和相同组成的常规SrTiO3催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能,并采用XRD,TEM和原位ESR技术对催化剂进行了表征. 结果表明,纳米SrTiO3催化剂具有较好的低温催化OCM反应性能. 在反应气氛下催化剂表面形成的吸附氧物种和F-中心能够活化甲烷生成C2烃,但吸附氧物种最终导致反应中间体和C2烃完全氧化; F-中心则能在低温下活化甲烷,并高选择性地生成C2烃. 纳米SrTiO3催化剂不仅含有吸附氧物种,而且含有高浓度的F-中心,而常规SrTiO3催化剂上只有吸附氧物种. 相似文献
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Reaction chemistry of the OCM reaction on W-Mn/SiO2 catalyst has been reviewed in this account.Initial activity and selectivity,stability in a long-term reaction,reaction at elevated pressures and a modelling test in a stainless-steel fluidized-bed reactor show that W-Mn/SiO2 has promising performance for the development of an OCM process that directly produces ethylene from natural gas.A study on surface catalytic reaction kinetics and used cataly st structure characterization revealed a possible reason why C2 and COx selectivity changed during the long-term reaction.Further improvement of the catalyst composition and preparation metbod should be a future direction of study on OCM reaction over W-Mn/SiO2 catalyst. 相似文献
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研究了La-Th-O二元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应催化性能的影响;用XRD、IR、XPS“SEM等方法对催化剂进行表征,La-Th-O系列催经剂随La/Th原子比的变化,可生成LaxTh1-xO2-δ固溶体,具有萤石结构的LaxTh1-xO-2-δ相是甲烷氧化偶联反应的主要活性相。 相似文献