甲醇对正庚烷层流预混火焰影响的实验研究

利用低压层流预混火焰结合同步辐射真空紫外光电离技术和分子束取样质谱技术,探测到并计算了甲醇摩尔掺混比为0%、11%、28%和50%的甲醇/正庚烷/氧气/氩气火焰中62种燃烧中间产物和最终产物的摩尔分数.结果发现,甲醇的加入对正庚烷的消耗速率和大分子裂解没有影响,其主要作用表现在对C1和C2小分子摩尔分数的影响.甲醇的氧...     

吡啶/氧气/氩气火焰中氮宾的鉴别和化学研究

利用可调谐同步辐射真空紫外光电离和分子束质谱技术探测和鉴别了低压预混层流吡啶/氧气/氩气火焰中的三重态氮宾．通过测量光电离效率谱和理论计算确定了氮宾的电离能．结果表明氮宾的基态为三重态，其第一和第二绝热电离能分别为8.04和9.15§0.05 eV．另外，根据已探测到的物种提出了氮宾的形成和消耗通道．氮宾是燃烧化学中探测到的第一个含氮双自由基，因此，在吡啶火焰的动力学模型中应该将它考虑进去．     

乙基苯低压预混火焰中间体构成的研究

本文利用同步辐射真空紫外光电离质谱技术对当量为0.75、1.00和1.79的低压预混乙基苯火焰进行了研究(P=4.0 kPa),得到了详细的中间体构成信息,并通过质谱分析,对不同当量下中间体浓度的变化进行了讨论。实验发现,乙基苯贫燃火焰中产生了大量的含氧中间体,而富燃火焰中产生了更多的碳氢化合物中间体,尤其是多环芳烃。苯、甲苯和苯乙烯在不同当量的火焰中均具有较强的信号,从而验证了文献中的乙基苯的三条主要解离通道。     

湍流和预混火焰相互作用的实验研究

建立了湍流预混火焰实验系统并实现了驻定火焰。无条件示踪条件下的研究结果表明,火焰区的速度分布呈现 双峰分布,初步证实火焰区湍流度峰值的存在是由于火焰脉动导致速度测值分散,最终由统计得到表观湍流度的增大。条 件示踪测量结果表明,在火焰区反应物来流的湍流度与上游的测值并没有明显的变化,进一步证实了这一结论。     

二甲醚/氧气/氩气低压层流预混燃烧研究

利用同步辐射真空紫外单光子电离结合分子束质谱技术,对当量比φ=1.5的低压预混层流二甲醚火焰进行了实验研究。通过测量光电离质谱和光电离效率曲线,探测到了二甲醚/氧气/氩气的燃烧产物和火焰中间物,包括不稳定的分子和自由基。通过测量离子信号的空间分布曲线,计算了二甲醚/氧气/氩气火焰的主要物种C_2H_6O、O_2、Ar、H_2、H_2O、CO和CO_2的摩尔分数曲线,以及主要中间物种如CH_2O、C_2H_2、C_2H_4、CH_3OH、C_2H_2O、C_2H_4O、CH_3、CH_4、HCO、C_3H_3和C_3H_4的摩尔分数曲线,并分析了主要中间物种的产生和消耗过程。     

铬在氢/空气预混火焰中氧化分析

用实验方法研究了铬在层流氢/空气预混火焰中的氧化行为。首先把铬以蒸汽状态添加到火焰中,就保证了铬完全没有被氧化。在燃烧过程中产生了Cr_2O_3颗粒和其它气态铬的金属氧化物。对预混火焰中样本的分析表明,起初随着与燃烧器的距离增加,六价铬的数量也增加;当与燃烧器的距离增大到一定值时,六价铬的数量就开始减少,直至5％。     

甲醇、乙醇富燃层流预混火焰的模拟及试验研究

为了对两个流行的反应动力学机理和一个本组前期发展的修订机理进行全面比较,采用同步辐射真空紫外光电离质谱技术,对甲醇和乙醇富燃((?)=1.4)低压层流预混火焰进行了试验研究。同时采用这三个机理分别对火焰进行了模拟。结果表明,与前两个机理相比,修订机理的预测精度更高,模拟和试验结果为发展甲醇和乙醇的高温氧化模型提供了参考。     

TPD法测量高速空气流乙烯非预混火焰适用性研究

本文主要研究了基于热泳沉积机理的碳黑颗粒沉积法(TPD方法)在高速空气流非预混火焰中测量碳黑容积份额的适用性问题.传统的TPD方法都只是在低速空气流非预混火焰中应用,而且用于数据分析的碳黑沉积率表达式只考虑了热泳沉积机理.我们通过构造出一个新的从热电偶节点发射率变化率中直接得到碳黑沉积率表达式,分析了碳黑沉积率在沉积初始阶段随时间的变化.发现在高速空气流火焰中,热泳沉积机理并不是推动碳黑颗粒在热电偶节点表面沉积的主要机理,但碳黑沉积率还是明显呈现出了和碳黑容积份额的正相关关系.     

乙炔/空气预混火焰法合成多壁碳纳米管的实验研究

本文利用乙炔-空气预混火焰研究了多壁碳纳米管(MWCNTs)的合成,采用涂覆有二茂铁或硝酸镍催化剂的探针在预混火焰中采样,用扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对碳纳米材料(CNTs)的形貌和结构进行了表征.结果表明在乙炔-空气预混火焰中,二茂铁和硝酸镍均能够成功合成竹节状多壁碳纳米管,严物中处发现了碳纤维(CNF)、巴基葱(bucky onion)和碳黑等物质.二茂铁催化生成的碳纳米管管径大于硝酸镍催化生成的碳纳米管的管径;在乙炔-空 气散火焰和甲烷-空气扩散火焰中硝酸镍所催化合成的碳纳米管管径相近,说明碳纳米管的管径受催化剂颗粒尺寸的影响较大.研究表明探针在火焰中停留的时间和保护气体也会影响碳纳米管的合成.     

富燃料丙烷/空气预混火焰特性的微重力实验研究

地面常重力(1g)条件下,丙烷/空气预混火焰向上传播的富燃极限为9.2%C_3H_8,而向下传播时的富燃极限仅为6.3%C_3H_8,二者之间存在明显差距。利用微重力条件下的实验,对燃料浓度从6.5%到8.6%(微重力实验中测定的可燃极限)范围内的丙烷/空气预混火焰特性进行了研究。实验发现,重力对近极限丙烷/空气火焰的传播有显著影响,影响程度随着当量比的增加而增大。微重力下丙烷/空气的富燃极限为8.6%C_3H_8(φ=2.24),明显高于1g条件下向下传播火焰的可燃极限,略低于向上传播火焰的可燃极限。随着当量比的增大,根据压力变化曲线计算的火焰层流燃烧速度从8.5cm/s逐渐减小到2.7 cm/s,可燃极限处的层流燃烧速度与前人实验数据一致。     

An experimental study of the premixed benzene/oxygen/argon flame with tunable synchrotron photoionization

A comprehensive experimental study of the premixed benzene/oxygen/argon flame at 4.0 kPa with a fuel equivalence ratio (?) of 1.78 has been performed with the tunable synchrotron photoionization and molecular-beam sampling mass spectrometry. Isomers of most observed species in the flame have been unambiguously identified by measurements of the photoionization efficiency spectra. Mole fraction profiles of species up to C₁₆H₁₀ have been measured at the selective photon energies near ionization thresholds, and the flame temperature profile is obtained using Pt/Pt-13%Rh thermocouple. Compared with previous studies on benzene flames by Bittner and Howard, and by Defoeux et al., a number of new species are observed in the present work. These new combustion intermediates should be included in the kinetic models of the growth of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and benzene oxidation. Free radicals detected in the flame include CH₃, C₂H, C₂H₃, C₂H₅, C₃H, C₃H₃, C₃H₅, C₄H, C₄H₃, C₄H₅, C₄H₇, C₅H₃, C₅H₅, C₅H₇, C₆H₅, C₆H₅O, C₇H₇, and C₉H₇. More significantly, isomers of some PAHs have been identified, which should be of importance in understanding the mechanism of soot formation.     

同步辐射研究汽油火焰中的成分

利用同步辐射和分子束取样技术研究了汽油与氧气低压预混火焰的燃烧产物,得到汽油燃烧火焰中部的光电离飞行时间质谱图以及一些成分的电离能.与文献中的电离能比较后可以确定火焰中产物的具体结构.通过空间分布曲线着重分析了五种有害物质的反应过程,为建立燃烧反应动力学模型奠定了基础.     

利用同步辐射研究汽油及其混合物的火焰成分特征

本文利用同步辐射和分子束取样技术并结合飞行时间质谱仪,分别检测了加入MTBE前后的汽油在氧气中的燃烧产物.通过比较标准汽油与MTBE/汽油在火焰中的成分差异,以及几种典型燃烧产物的空间分布曲线,分析了MTBE对汽油的微观影响机理,为建立燃烧反应动力学模型提供了参考.     

An experimental study of the rich premixed ethylbenzene flame at low pressure

A slightly sooting premixed ethylbenzene flame with an equivalence ratio of 1.90 was investigated at low pressure (4.0 kPa) using molecular-beam mass spectrometry (MBMS) and tunable synchrotron vacuum ultraviolet (VUV) photoionization. Basing on the ionization threshold measurements of photoionization efficiency (PIE) spectra, combustion intermediates up to C₁₉H₁₂ were identified, including a number of radicals and isomeric species. Mole fraction profiles of observed flame species were evaluated from the measurements of burner scan at the photon energies near ionization thresholds. Besides, the flame temperature profile was measured by a Pt/Pt-13%Rh thermocouple. From the intermediate identification and mole fraction measurements, the degradation of ethylbenzene, as well as the formation of some interested polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), was discussed in detail. It is suggested that the formation of most typical PAHs observed in this work can be related to the H-abstraction/C₂H₂-addition (HACA) mechanism. Furthermore, the high concentration levels of intermediates in this flame is ascribed to the weak C-C bonds in the sidechain of ethylbenzene, which provides a potential explanation of the high sooting tendencies of ethylbenzene and other monocyclic aromatic fuels with complex sidechain structure. This study is anticipated to be constructive for combustion investigations of aromatic fuels, and the discussion is hoped to be helpful for further modeling studies concerning PAHs formation in combustion process.     

声场作用下甲烷部分预混火焰NOx生成特性实验研究

在Rijke管产生的强迫脉动驻波声场下,以甲烷层流部分预混火焰为研究对象,比较了脉动燃烧与稳态燃烧下NOx随当量比的变化规律,结合微细热电偶、火焰探针,讨论了火焰内部温度场和组分浓度变化,分析了脉动燃烧下NOx降低机理。结果表明脉动燃烧下甲烷部分预混火焰的NOx降低,其主要机理为：脉动燃烧下火焰的峰值温度低,温度分布均...     

NH3/H2预混旋流火焰稳定性及燃烧极限实验研究

采用叶轮型旋流燃烧器,选取氢气作为燃料添加剂,研究了掺氢比对氨气旋流火焰稳定性的影响,分析了不同旋流数、叶片数、当量比以及预混气总流量条件下,旋流火焰形态变化.测定并分析了不同参数对旋流火焰燃烧极限范围的影响,结果表明,随掺氢比的增大,火焰逐渐由"V"型转化为稳定的"M"型,燃烧反应愈发充分;高旋流数(1.27)或低叶...     

汽油/氧气预混火焰中烯丙基自由基的真空紫外光电离研究

分子束取样结合同步辐射光电离质谱技术研究了低压汽油／氧气／氩气预混火焰中的烯丙基自由基,测得了它的光电离效率曲线,通过光电离效率曲线得到烯丙基的电离阈值为(8.13±0.02)eV。另外,用从头算分子轨道理论得到了烯丙基及其阳离子的构型和能量,给出了烯丙基自由基的绝热电离能为8.18 eV。计算的电离能与实验得到的电离能符合得很好,这一结果有助于今后鉴别和分析其它火焰中的烯丙基自由基,且对研究火焰燃烧机理有十分重要的价值。     

乙基苯低压预混火焰动力学模型研究

本文报道了我们发展的一个包含176个物种和806个反应的乙基苯火焰模型,用于模拟4.0 kPa压力下的富燃乙基苯火焰（φ=1.90）。结果表明本模型可以很好地预测各种产物及中间体的摩尔分数曲线。通过生成速率分析得到了乙基苯在富燃条件下的反应路径。分析结果显示,乙基苯在富燃条件下的主要分解路径为C₆H₅C₂H₅→C₆H₅CH₂→C₇H₆→C₅H₅4→C₃H₃→C₃H₂,产生的C₃H₂再经过氧化反应序列生成主要产物CO。此外,乙基苯支链上一系列的脱氢/β-断键反应也对乙基苯的分解具有不可忽视的作用。本模型为发展长链芳香烃模型打下了基础,有助于对未来实用燃料和航空替代燃料中长链芳香烃燃烧持性进行预测。