北京市西三环地区大气中多氯联苯的污染特征和气粒分配

以北京市西三环地区北京工商大学作为采样点,在2017年3—5月共采集气相、颗粒相(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)样品54个,对样品中28种PCBs单体进行定性定量分析,研究大气中多氯联苯(PCBs)的污染特征、在不同粒径颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)中的分布规律和气粒分配行为.结果表明,北京市西三环地区大气中PCBs总浓度为144—859 pg·m~(-3),在国内外处于中等水平.其中,气相样品中PCBs浓度为131—814 pg·m~(-3),平均浓度为495 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的94.95%;颗粒相样品中PCBs浓度为12.3—48.9 pg·m~(-3),平均浓度为26.3 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的5.05%.低氯代PCBs更多地分布在气相上,高氯代PCBs更多地分布在颗粒相上.对不同粒径颗粒物(≤2.5μm、2.5—10μm、10μm)中PCBs的分析表明,PCBs主要分布在≤2.5μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中所含PCBs同系物的组成比例接近,以三氯至七氯为主,占颗粒物中PCBs总含量的88%以上.用过冷饱和蒸气压P0L(Pa)和分配系数Kp来描述PCBs的气粒分配行为,lg Kp-lg P0L的斜率为-0.3653,说明北京西三环地区大气中PCBs的气粒分配未达到平衡状态,在气粒分配过程中以吸收机制为主.     

北京市大气中多氯联苯的污染水平和分布特征

利用XAD树脂被动采样技术和同位素稀释高分辨气相色谱/高分辨质谱联用法(HRGC/HRMS)研究了2012年11月至2014年1月北京地区大气中多氯联苯(PCBs)的污染现状、区域分布特征及季节性变化规律.结果表明,北京大气中19种PCBs总浓度为8.42—45.2 pg·m-3(平均值23.1 pg·m-3),各采样点全年平均毒性当量范围为0.33—3.33 fg WHO-TEQ m-3(平均值1.85 fg WHO-TEQ m-3).PCB-11浓度范围为27.9—136pg·m-3,平均值为78.2 pg·m-3.大气中的PCBs以低氯代(2—5氯代)PCBs为主.季节变化规律呈现出夏/秋季节PCBs浓度高于冬/春季节的规律;区域分布特征呈现出人口密集的城区大于背景区、工业区大于城区的规律.     

天津市大气中全氟化合物挥发性前体物的分布和季节变化

城市是全(多)氟烷基化合物(Per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs)典型的来源地区,本研究利用大流量主动采样器对天津市3个典型位点的大气分别在冬夏两季进行了短期连续监测.发现PFASs的挥发性前体物氟调聚醇(Fluorotelomer alcohols,FTOHs)在天津地区的市中心、乡村和污水处理厂位点的大气中均普遍检出,其总浓度(气态+颗粒态)在冬、夏两季分别达到25.6—95.3 pg·m~(-3)和16.7—2003 pg·m~(-3),中位值分别为71.6 pg·m~(-3)和50.6 pg·m~(-3),其中最高浓度出现在市中心位点;而对于全氟辛烷磺酰胺类化合物(Perfluorooctane sulfonamide derivatives,PFOSAs),除在两个样品中有N-乙基全氟辛烷磺酰胺超过100 pg·m~(-3),在大部分样品中均未检出PFOSAs或显著低于FTOHs的浓度.本研究发现,FTOHs在冬、夏季间发生了显著的相间转化,在夏季FTOHs主要存在于气相,因而可能具有较高的长距离迁移潜力;而在冬季颗粒态FTOHs所占比重显著增加,因而其大气迁移和转化能力可能更多地受到大气颗粒物的影响.在大气总悬浮颗粒物浓度较高的天津地区,颗粒态FTOHs的贡献不可忽视.     

模拟东亚夏季风对中国东部地区大气中α-六六六(α-HCH)时空分布的影响

以中国为研究区域,利用CanMETOP模型模拟了2005年大气中α-六六六(α-HCH)浓度的变化,并分析了东亚夏季风对我国东部地区大气中α-HCH浓度时空分布的影响.模拟结果表明,6月15日-8月15日期间,东北、华北和东南地区的α-HCH平均大气浓度分别为260 pg·m~(-3),74 pg·m~(-3)和41 pg·m~(-3).大气浓度具有明显的时空分布特征,从6月15日在我国东南地区开始出现了较高的大气浓度堆集,6月24日达到最大值(259 pg·m~(-3)).在向我国北部传输过程中,7月1日在东北形成的气旋区域出现最大值(1947pg·m~(-3)).此后,东南地区的大气浓度均处于较低的水平(<50 pg·m~(-3)),而东北地区的大气浓度一直处于100-350 pg·m~(-3)之间的较高水平.分析结果表明,东亚夏季风可以将东南地区大气中的α-HCH传输至东北地区,并在东北区域堆集.     

中国典型城市和地区大气颗粒物中全氟烷基酸的污染分布特征

近年来,全氟烷基酸(perfluoroalkyl acids,PFAAs)在我国的各种环境介质中被广泛检出,对生态环境和人体健康构成了潜在威胁.本研究利用大流量主动采样器收集广州、太古、昆明、厦门、南昌、绵阳、南京、青岛、北京和天津等10个城市及五指山地区的大气颗粒物,利用被动采样技术收集除南京和天津外9个城市和地区的大气颗粒物,调查颗粒物中的全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate acid,PFOS)的污染特征和来源.主动采样方法揭示了PFAAs的时空分布特征.空间分布上,10个典型城市中,PFOA浓度范围为0.08—25 pg·m~(-3),0.11—36 ng·g~(-1);PFOS浓度范围为(0.12—14 pg·m~(-3),0.19—9.4 ng·g~(-1)),五指山PFOA(0.23—1.2 pg·m~(-3),0.16—0.83 ng·g~(-1))和PFOS(0.31—0.93 pg·m~(-3),0.31—1.1 ng·g~(-1))的浓度低于10个典型城市.PFOA和PFOS浓度整体上呈现东部中部西部背景点的趋势.时间变化上,广州市大气颗粒物中PFOA浓度没有呈现显著的随时间的变化趋势,PFOS浓度在秋冬季(4.2±4.7 pg·m~(-3),2.1±1.9 ng·g~(-1))低于春夏季(6.3±3.9 pg·m~(-3),4.7±1.6 ng·g~(-1)).五指山PFOS浓度在旱季(0.48±0.23 pg·m~(-3),0.57±0.22 ng·g~(-1))和雨季(0.52±0.24 pg·m~(-3),0.56±0.27 ng·g~(-1))处于同一水平.其他9城市PFAAs的浓度随时间变化趋势具有显著差异.10个典型城市PFAAs的来源主要与排放源的分布有关,背景点五指山主要受长距离迁移的影响.大气被动采样获得的PFAAs浓度与主动采样具有显著差异,较长的采样时间可能造成PFAAs的积累.在一定的时间和空间范围内,被动与主动采样获得的浓度变化趋势呈现一致规律,揭示了被动采样方法的适用性.PFOA的采样速率为18±16 m~3·d~(-1),PFOS的采样速率为3.1±2.4 m~3·d~(-1).针对PFAAs的被动采样捕集理论和适用范围还有待进一步研究.     

不同交通状况下大气颗粒物中多氯联苯的污染特征

采集了北京市北四环附近典型交通路口不同交通状况下大气颗粒物(TSP、PM_(10)、PM_(2.5))样品,利用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),按照US EPA 1668A方法,对19种多氯联苯(PCBs)浓度水平、组成特征和粒径分布规律进行了监测分析,并评估了交通控制对大气颗粒物中PCBs的影响.结果表明, PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中19种PCBs的质量浓度和毒性当量(TEQ)变化范围分别为567—2481 fg·m~(-3)和0.33—1.42 fg WHO-TEQ·m~(-3)、875—2845 fg·m~(-3)和0.34—1.71 fg WHO-TEQ·m~(-3)、1118—3922 fg·m~(-3)和0.46—2.09 fg WHO-TEQ·m~(-3),北京市大气颗粒物中PCBs处于较低水平,且主要富集在PM_(2.5)上,占51%—87%;3个采样期PCBs单体组成模式没有明显不同,说明释放源和转化过程是相似的;对总浓度贡献最大的是PCB-209和PCB-28,两者的贡献率为52%—77%,而对总TEQ贡献最大的是PCB-126,占86%—92%(平均值89%),其次是PCB-169,占6%—11%(平均值8%);交通限行期间PCBs的污染水平明显低于限行前,约降低69%—77%(平均值72%),临时交通控制措施的实施对PCBs污染水平降低具有积极的影响.     

太原市干沉降中水溶性离子特征

采集了太原市2013年4—12月大气干沉降样品,并使用了离子色谱仪分析了其中的水溶性无机阴阳离子,报道了干沉降中水溶性离子的化学特征、沉降通量和来源分析.结果表明,SO_4~(2-)、Ca~(2+)和NO_3~-是太原市干沉降的主要离子,浓度分别为4258.83、2388.45、1048.35μg·g-1.干沉降中的水溶性离子浓度水平季节变化趋势为秋季夏季春季,变化趋势受到排放源和气象因素的影响.降尘通量和水溶性离子沉降通量分别为323.72 mg·(m~2·d)~(-1)和21.43 mg·(m~2·d)(-1).干沉降中硫、氮沉降通量分别为1.55 t·(km~2·a)~(-1)和0.39 t·(km~2·a)~(-1),高于国内其他地区的研究结果.水溶性离子的相关性分析和特征比值结果显示,干沉降中的NO_3~-和SO_4~(2-)主要受到燃煤排放影响;Ca~(2+)和Mg~(2+)的主要来源除了扬尘外,燃煤也有贡献.     

北京市冬季大气细颗粒物中二■英的污染特征

为了解北京市大气细颗粒物(PM_(2.5))中二■英(PCDD/Fs)的污染特征,利用中流量大气颗粒物采样器,在北京市3个功能区5个采样点(两个市区点、两个工业区点和一个背景点),同步连续采集了大气细颗粒物PM_(2.5)样品.参照US EPA 1613B标准方法,应用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),分析了PM_(2.5)中17种PCDD/Fs的浓度水平和区域分布特征,并对PCDD/Fs的污染来源做了初步探讨.结果表明,5个采样点PM_(2.5)的日均质量浓度范围102—146μg·m~(-3),平均日均值119μg·m~(-3),超出国家二级标准(75μg·m~(-3))59%,污染较重.在空间分布上,PM_(2.5)的日均浓度表现为工业区大于背景点大于市区的特征.所有采样点17种PCDD/Fs的总浓度范围∑PCDD/Fs是1.60—4.09 pg·m~(-3),平均值3.23 pg·m~(-3),PCDD/Fs总毒性当量∑TEQ范围是140.54—275.69 fg I-TEQ·m~(-3),平均值233.18 fg I-TEQ·m~(-3).与国内外其他城市相比,北京市大气PM_(2.5)中PCDD/Fs污染处于相当或略高水平.OCDD、OCDF和1,2,3,4,7,8-HpCDF是PCDD/Fs的主要组成成分,分别占总浓度∑PCDD/Fs的10%、19%和24%.对于总毒性当量∑TEQ贡献最大的是2,3,4,7,8-PeCDF,占总毒性当量的48.3%,∑PCDDs/∑PCDFs比值范围为0.19—0.23,平均值0.22,属于典型的"热源"特征.在浓度变化上, PCDDs呈现为随氯取代个数的增加而增加,除OCDF外, PCDFs的各单体浓度也随着取代氯原子个数的增加而增大.在区域分布上,PCDD/Fs浓度表现为工业区高于市区,市区大于背景点,充分体现了局地源的特点.采样期间工业热过程(化石燃料燃烧、电弧炉、烧结和冶炼等)、机动车排放和固体垃圾焚烧是北京冬季大气PM_(2.5)中PCDD/Fs和PM_(2.5)污染水平的主要影响因素.     

典型烧结厂周边土壤多氯联苯的环境污染特征

本文以唐山某典型烧结厂为研究对象,对铁矿石烧结厂排放的烟气及周边土壤样品进行采集,应用同位素稀释高分辨气相色谱-高分辨质谱联用法(HRGC/HRMS)测定了多氯联苯(PCBs)的含量,并研究了PCBs的同类物分布特征.其中烟气样品中类二英PCBs(dl-PCBs)总浓度为1.04—1.77ng·m~(-3),毒性当量值为8.99—19.32pg·WHO-TEQ·m~(-3).烧结厂周边土壤样品中dl-PCBs的总浓度为8.81—403.59pg·g~(-1),毒性当量值为0.05—0.65pg·WHO-TEQ·g~(-1),是背景土壤样品的(0.035pg·WHO-TEQ·g~(-1))的1—19倍.可以看出,该烧结厂周边环境土壤受到了企业所排放PCBs等有毒污染物的影响.大部分土壤样品的同类物分布特征相似;CB-118对土壤dl-PCBs浓度贡献率最大,贡献率为31.74%.CB-101对土壤指示性PCBs浓度贡献率最大,贡献率为52.82%.将土壤样品和烟气样品的同类物分布进行比较发现二者略有不同.尽管都是以低氯代同类物为主,但是烟气样品中最高的同类物是TrCBs,且随着氯代数的增加,浓度呈现明显下降的趋势;而土壤样品PeCBs浓度最高,PeCBs前后都呈现逐级下降的趋势.唐山市此烧结厂周边土壤无论是TEQ值,指示性PCBs总浓度,PCBs总浓度与其它研究相比都处于较高水平.     

机动车限行期间大气颗粒物(TSP、PM10)中二(口恶)英(PCDD/Fs)的削减

为探讨不同交通状况下大气颗粒物中二■英(PCDD/Fs)的污染特征以及评估交通限行对大气颗粒物中二■英(PCDD/Fs)变化趋势的影响,在中国地质大学(北京)东门使用中流量采样器对大气颗粒物PM_(10)和TSP样品进行了连续同步采集,应用同位素稀释高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS)联用法和US EPA 1613B标准方法,检测分析了北京市交通限行期间以及交通限行前后等不同交通状况下大气颗粒物TSP和PM_(10)中17种2,3,7,8-氯取代PCDD/Fs浓度及其变化特征,结果显示,PCDD/Fs在TSP中的浓度和毒性当量(TEQ)分别是交通限行前2117 fg·m~(-3)(120.85 fg I-TEQ·m~(-3))、限行期间550 fg·m~(-3)(25.26 fg I-TEQ·m~(-3)),在PM_(10)中的浓度(毒性当量)分别是交通限行前2045 fg·m~(-3)(112.87 fg I-TEQ·m~(-3))、限行期间484 fg·m~(-3)(19.67 fg I-TEQ·m~(-3))、限行结束后1572 fg·m~(-3)(81.06 fg I-TEQ·m~(-3)). PCDDs浓度远低于PCDFs,体现了典型"热源"特征,除OCDF外,PCDDs和PCDF同族体浓度变化趋势表现为随着取代氯原子个数的增加而增大,PCDD/Fs主要附着在PM_(10)中,占TSP中总浓度的87%—97%,平均92%.交通限行期间PCDD/Fs污染水平明显降低,临时交通流控制措施是PCDD/Fs降低的主要因素.当前的研究结果力求为评价交通源对大气环境中PCDD/Fs的影响以及交通限行对PCDD/Fs的削减贡献提供支撑.     

污染区大气中多氯联苯的表征与分布研究初探

通过采集并分析污染区大气及大气颗粒物中PCBs的含量,揭示了污染区空气中PCBs的残留量,讨论了各样品中PCBs的组成及分布,气相样品中可检出的PCBs总浓度在19 1-641ng·m-3,颗粒物中可检出的PCBs同类物总浓度为0.191-0.373μg·g -1. 并对气相与颗粒物PCBs浓度的关系进行了初步探讨.对同类物分布的研究表明,无论气态还是大气颗粒物中低氯代的PCBs同类物都是其主要成份.     

太原市城区大气PM_(2.5)和PM_(10)时空分布特征

研究太原市城区大气颗粒物质量浓度时空变化规律,可以为实施更有效的大气污染综合治理手段提供科学依据。以太原市9个国家空气质量自动监测站的数据为基础,运用统计分析和Kriging插值法,对太原市城区2019年大气颗粒物的时空分布进行了分析。结果表明,2019年太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)年均质量浓度分别为56μg·m~(-3)和107μg·m~(-3),是国家二级标准限值的1.60、1.53倍,以PM_(2.5)和PM_(10)为首要污染物占总超标天数的44.03%和12.58%;PM_(2.5)/PM_(10)年均值为0.52,PM_(2.5)对PM_(10)贡献较大;PM_(2.5)季平均质量浓度为冬季(87μg·m~(-3))秋季(50μg·m~(-3))春季(49μg·m~(-3))夏季(34μg·m~(-3)),PM_(10)为冬季(123μg·m~(-3))春季(120μg·m~(-3))秋季(98μg·m~(-3))夏季(64μg·m~(-3));PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度月变化呈U型,二者平均质量浓度1月最高,8月最低;PM_(2.5)和PM_(10)24h质量浓度变化呈"单峰单谷"型,峰值在10:00,谷值在17:00;取暖期PM_(2.5)与CO、SO2和NO_2相关性高于其他时段;太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度空间分布总体上呈北低南高之势,PM_(2.5)春夏秋季的空间分布格局与太原市城区生产、生活、交通干道分布格局比较吻合。以上结果提示秋冬季是太原市城区颗粒物治理的关键时期,位于南部的小店和晋源区为重点防控治理区域。     

上海市宝山区大气降尘污染时空变化特征

为了探讨上海市宝山区大气尘降污染的时空变化特征,对上海市宝山区冬、春、秋季3个时段的大气降尘采样和分析,利用单因子指数法和空气污染指数法对宝山区降尘污染进行评价.结果表明,宝山区降尘通量为3.4-52.5 g·m~(-2)·month~(-1),各个季节的降尘总量上,春季高于冬季,秋季最低;从区域受污染范围大小看,春季>冬季>秋季,其中春季48.7%的区域受到污染;冬季最高降尘污染等级是三个季节中最高的,达到重污染水平;工业区的降尘通量和降尘污染等级都显著高于其他功能区,是宝山最主要的降尘污染源.     

上海大气PM_(2.5)中水溶性氨基酸的浓度及组成特征

氨基酸是大气颗粒物中一类重要的极性有机物,一定程度上可以反映生物气溶胶的贡献,也是大气氮沉降的重要部分,目前人们对大气细颗粒物中氨基酸的浓度和组成了解还很少。为了解上海大气细颗粒物中水溶性氨基酸的分布特征,利用大流量采样器采集了不同季节的PM_(2.5)样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了水溶性氨基酸(游离态及结合态)的浓度和组成。上海PM_(2.5)中游离态氨基酸(FAA)的浓度为0.058—0.690 nmol·m~(-3),平均为0.287nmol·m~(-3),冬、春季浓度稍高,但季节变化不显著。结合态氨基酸(CAA)的浓度为0.200—10.911 nmol·m~(-3),平均1.731 nmol·m~(-3),春季最高,秋季次之,冬季最低。FAA浓度与SO42-、NH_4~+、水溶性有机氮等主要水溶性组分间均存在显著相关性,细颗粒物的吸附及大气扩散条件可能是影响FAA浓度的重要因素,而CAA浓度与其他水溶性组分间不存在显著相关性。游离态氨基酸的组成以甘氨酸为主(51.9%),丙氨酸次之(12.9%),丝氨酸(7.1%)、天冬氨酸(5.5%)、谷氨酸(5.1%)、酪氨酸(4.9%)和苯丙氨酸(4.8%)也有一定含量,而亮氨酸、异亮氨酸和缬氨酸的含量很低;结合态氨基酸的组成与游离态氨基酸有明显差别,单体分布更均匀,甘氨酸的含量最高(29.3%),丝氨酸(12.5%)、谷氨酸(12.2%)、丙氨酸(10.8%)和苯丙氨酸(9.7%)是主要的单体化合物,大气光化学转化可能是造成上海PM_(2.5)中游离态氨基酸和结合态氨基酸组成差异的重要原因。主成分分析结果表明,化石燃料燃烧、生物质燃烧并非上海PM_(2.5)中氨基酸的主要来源。该研究结果能为大气细颗粒物环境影响研究提供基础数据。     

宁波市不同形态大气汞含量特征及来源分析

于2015年夏季(6—8月)和冬季(12月、2016年1—2月)利用汞形态分析仪(Tekran 1130/1135/2537B)对宁波市不同形态大气汞进行了连续监测,并对其含量特征和来源进行分析.结果表明,夏季气态单质汞(GEM)、颗粒态汞(PBM)及活性气态汞(RGM)浓度范围分别为1.51—4.88 ng·m~(-3)(均值2.50 ng·m~(-3))、10.95—646.90 pg·m~(-3)(均值155.49 pg·m~(-3))和8.64—316.68 pg·m~(-3)(均值88.22 pg·m~(-3));GEM含量主要受到大气长距离输送和气象条件的影响,PBM受交通影响较大,而RGM受到工业排放及气象条件的影响.冬季GEM、PBM及RGM浓度范围分别为1.73—5.33 ng·m~(-3)(均值2.89 ng·m~(-3))、133.87—1723.99 pg·m~(-3)(均值713.15 pg·m~(-3))和17.52—309.17 pg·m~(-3)(均值96.94 pg·m~(-3));GEM受长距离输送的影响,PBM除来自燃煤和交通外,还受到生物质燃烧和烟花爆竹排放的影响,而RGM的主要来源是工业排放.后向气团轨迹分析结果表明,我国北部为高浓度汞源,而海上气团携带汞含量较低.     

黄、渤海滨海带大气颗粒物时空分布与来源特征

PM10作为大气污染物监测的主要指标之一,探究大气PM10浓度对大气环境质量和人体健康评价具有重要意义。黄、渤海滨海带包括京、津和辽、冀、鲁、苏等工、农业大省,区域大气PM10污染的时空分布和来源特征具有复杂性和典型性。在锦州、北京、天津、烟台、青岛、连云港和盐城7个城市布设10个采样点,含7个城市点和3个农村点,开展为期一年的大气颗粒物的采样;同时,于冬季1月和夏季7月在锦州、天津和烟台进行合计60 d的加密采样,藉以确定研究区域大气PM10的时空分布和来源特征。结果表明,黄、渤海滨海带大气年均PM10总浓度为(129’18)"g·m~(-3),单月最低值出现在2015年7月盐城农村样点15"g·m~(-3),最高值为2015年3月北京城市点307"g·m~(-3)。盐城大气PM10浓度(城市点(85’27)"g·m~(-3)和农村点(66’35)"g·m~(-3))显著低于其他样点大气PM10浓度。渤海滨海带中西部的京(140’68"g·m~(-3))、津(169’60"g·m~(-3))两市大气PM10年均浓度显著高于东部的锦州(125’41"g·m~(-3))和烟台(109’31"g·m~(-3));而且黄海滨海带大气PM10年均浓度(114"g·m~(-3))显著低于渤海滨海带年均浓度(136"g·m~(-3)),总体上表现出西高东低、北高南低的特征。黄、渤海滨海带城市点和农村点年均浓度分别为(129’18)"g·m~(-3)和(112’30)"g·m~(-3);农村点春冬季大气PM10浓度和城市点浓度相当,无显著差异,夏秋季大气PM10浓度略低于城市浓度,表明农村地区大气颗粒物污染情况也较为严重,需受到关注。区域内PM10浓度季节变化整体表现为春冬高、夏秋低。利用多元回归分析初步判断黄、渤海滨海带PM10属于复合来源,大气PM10浓度约30%的变化与降水、人均能耗和沙尘天气相关。黄、渤海滨海带大气PM10浓度的昼夜变化不大,大气PM10浓度与气温呈现正相关,与风速和降水呈现负相关,表现为受各种气象因素综合作用的影响。     

单一汞同位素示踪大气与农田作物汞的交换过程

汞是引人注目的全球性污染物,植被叶片吸收是大气汞的主要去除途径之一.然而,当前对于大气-植被叶片汞通量交换过程及吸收后的汞在植被体内的归趋等认识尚有不明确之处.本文利用单一大气汞同位素标记技术,测定了大气汞浓度为0、2、5、10 ng·m~(-3)时,C3植物水稻与C4植物玉米叶片汞交换通量的变化特征,并分析了标记的汞同位素在植被体中根-茎-叶的分布比例.结果表明:(1)水稻和玉米叶片汞的沉降通量与大气汞浓度呈显著正相关关系;(2)植物叶片汞的沉降通量有明显的昼夜变化,水稻和玉米的吸收通量白天均高于晚上;(3)玉米对大气汞的补偿点白天为0.63 ng·m~(-3),夜间为2.85 ng·m~(-3);水稻白天为1.24 ng·m~(-3),夜间为1.32 ng·m~(-3),水稻对大气汞的富集能力强于玉米,但二者的补偿点均显著低于国内大气汞浓度;(4)植被从大气吸收的汞主要集中在植物地上部,水稻叶片分布88.92%,茎中分布11.08%,而玉米叶片分布90.95%,茎中分布7.09%,根中分布1.96%.这些结果表明,农田系统的植被能富集大气中的汞,并主要贮存在叶片内部,向茎、根迁移量较少,是大气汞的重要汇.上述结论为进一步估算中国农田系统的大气汞汇与认识汞在大气-叶片-茎-根-土壤中循环提供了科学依据.     

川东北大气沉降中水溶态重金属季节变化:自然和人为因素的影响

大气沉降地球化学研究对解释表生环境中元素地球化学行为具有重要意义.但以往对大气沉降地球化学的研究主要集中在城市或者受工业活动强烈影响的地区.本研究选择地处偏远、无明显工业活动影响的川东北地区,于2011年8月—2014年7月采集大气沉降样品,对其中水溶态重金属元素Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、As、Cd和Pb进行了研究.结果表明,这些重金属元素的年平均沉降通量最大的为Zn,158μg·(10~2cm~2·a)~(-1),最小的为Ga,0.06μg·(10~2cm~2·a)~(-1),相差达到4个数量级.相对于我国城镇地区或受工业活动影响的偏远地区,川东北地区重金属元素沉降通量较低.总体上Co和Ni的沉降通量在冬-春季节较高,可能与这些季节的大气粉尘活动有关,Ga、Pb、Cr、Cd、Zn、As等则一般在夏季沉降通量较高,可能与降水增加和旅游旺季的人类活动加强有关.2012年12月—2013年9月的当地道路改建工程导致了重金属元素沉降通量的明显提高.     

北京市大气沉降样品中PCDD/Fs的测定

利用高分辨率气质联用测定北京市大气沉降样品中的二噁英(PCDD/Fs).结果显示,5个样品的总浓度为332-3950 pg·g-1和6.9-85 pgTEQ·g-1.降雪样品浓度高于其它样品,且不同采样点样品呈现不同的分布特征.2,3,4,7,8-PeCDF是主要的TEQ组分.大部分样品同族体浓度以PeCDFs最高,其次是OCDD.∑PCDDs<∑PCDFs,二者之比为0.25-0.56.PCDD/Fs沉降通量为121 pg TEQ·m-2·month-1.北京背景土壤PCDD/Fs组成与大气沉降极为相似.     

广州市珠江隧道二噁英类化合物的含量与分布

对广州市珠江隧道中气相和颗粒态样品,以及隧道附近大气样品中的二噁英类化合物(PCDD/Fs)进行了检测.结果表明,珠江隧道中17种2,3,7,8-氯取代二苯对二噁英和二苯并呋喃(包括气相和颗粒态)的浓度范围夏季(7月)为3830.9 fg·m-3-4690.2 fg·m-3,毒性当量为193.0 fg·I-TEQ·m-3-217.0fg·I-TEQ·m-3;冬季(12月)为18600.8 fg·m-3-20388.8 fg·m-3,毒性当量为1275.4fg·I-TEQ·m-3-1392.2 fg·I-TEQ·m-3;冬季浓度远远高于夏季,隧道内冬季浓度是夏季浓度的3-4倍.环境大气样品中PCDD/Fs浓度低于隧道.同时期样品中,隧道出口、隧道中间、隧道外以及沙面公园中PCDD/Fs的浓度呈递减趋势,并且在冬季这种趋势更加明显,冬季隧道内浓度是环境大气浓度的2倍(毒性当量为5倍).加权平均后PCDD/Fs的排放因子值为1994.6 pg·km-1·辆-1(104.8 pg I-TEQ).