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近年来,过渡金属催化的碳氢键活化反应得到了快速的发展,已成为构建碳碳键及碳杂原子键的重要手段之一。利用双金属之间的协同效应,发展的双金属促进的碳氢键活化反应也引起了广泛的关注,并在均相催化领域里取得了良好的应用。双金属促进的碳氢键活化反应与单金属催化的碳氢键活化反应相比,能够表现出不同的化学选择性、区域选择性以及立体选择性,体现了其独特之处。本综述总结了各种双金属促进的碳氢键活化体系,同时依据实验和理论研究结果对可能的反应机理进行了探讨。 相似文献
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含氟化合物表现出的特殊理化和生物活性使得其在药物、农用化学品和材料科学等领域有着广泛而重要的应用,因此,含氟化合物的高效制备不仅成为了合成化学的研究热点之一,而且极大地推动了相关领域的蓬勃发展.其中,在有机分子内直接引入氟原子的方法主要有亲电氟化和亲核氟化.相较于亲电氟化,亲核氟化反应所用的氟化试剂通常廉价易得,所需的反应条件也比较温和.作者课题组借助过渡金属催化、可见光氧化还原催化和可见光促进策略,拓展了亲核性氟源在碳碳不饱和键选择性氟化官能化反应中的应用,合成了一系列结构新颖的含氟化合物.在该研究评论中将对此做出小结,并对该领域值得关注的研究方向进行简要的展望. 相似文献
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众多胺类及含氟化合物具有重要的生理活性,在医药领域均具有不可替代的作用.过渡金属催化的C-H胺化及氟化反应因其高反应效率及原子经济性,受到了合成化学家的关注,为生物碱类天然产物及含氟分子的合成提供了便利.N-氟代双苯磺酰胺(NFSI)兼有氟原子及含氮官能团,可以在过渡金属催化下参与多种类型的有机反应,实现C-H键的氟化或胺化.因此,探索NFSI参与的C-H键直接氟化或胺化反应具有重要意义.综述了近十年NFSI参与的C-H活化构建C-N键和C-F键方法的研究进展,围绕各类方法的反应机理和应用范围进行阐述,同时对该领域的局限性和发展前景进行总结和展望. 相似文献
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碳氢键的去质子官能化反应是碳碳键构建最常用的方法,是一种重要的碳氢键活化方式.近年来,碱催化碳碳键形成反应在含弱酸性碳氢键化合物作为亲核试剂的底物拓展方面取得了重要进展.强碱性试剂或催化剂是实现这些弱酸性碳氢键官能化反应的关键.根据酸碱平衡理论,相对较强的碱才能够对弱酸性碳氢键发生去质子化反应,形成较大浓度的碳负离子中间体,进而发生亲核反应.相对较弱的碱不足以对弱酸性碳氢键进行去质子化反应,然而尽管碳负离子中间体可能浓度很低,但应该仍然存在于反应体系中.如果可以选择性地进行热力学有利的化学转化,碳负离子中间体的浓度将会下降并引起去质子化平衡的重新构建.结合碳负离子中间体不可逆的转化和去质子平衡的重新构建,弱酸性碳氢键就可以在弱碱条件下实现缓慢却持续不断的去质子官能化反应.为区别于强碱条件下、通过热力学稳定碳负离子中间体的传统碳氢键去质子官能化反应,我们将这种在弱碱条件下、通过热力学不利的碳负离子中间体转化和酸碱平衡重新构建实现的弱酸性碳氢键的官能化反应称为动力学去质子官能化反应.本文总结了碳氢键去质子官能化反应研究现状和本研究团队近年来在弱碱条件下的动力学去质子官能化反应研究进展. 相似文献
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C—C键的形成是药物合成过程中重要的研究内容之一.交叉脱氢偶联直接利用不同反应底物中的C—H键在氧化条件下进行交叉偶联反应形成C—C键,反应过程中避免了反应底物的预先官能化,是构建新的碳-碳键简洁、高效的合成路径,原子利用率高、环境友好,具有重大的理论意义和应用价值.综述了目前过渡金属催化的不对称交叉脱氢偶联反应,重点阐述过渡金属与配体在反应的立体选择性中的应用. 相似文献
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近几年来, 过渡金属催化的碳氢键活化的三氟甲基化反应取得了重要的进展. 该领域的反应主要集中于端炔的sp碳氢键活化三氟甲基化反应、芳烃和杂环的sp2碳氢键活化的三氟甲基化反应以及烯丙基sp3碳氢键活化的三氟甲基化反应. 本文简要介绍了该类反应的特点, 概述了该领域的最新进展、面临的挑战及以后研究发展的重点和方向. 相似文献
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杂环化合物广泛的存在于天然产物、药物、有机材料以及其他官能团化的分子中.所以发展杂环合成的新的方法学有着极其重要的意义.在所有的有机合成策略中,过渡金属催化的反应,由于其相对温和的反应条件和高效的原子利用率,无疑是一种理想的选择.这其中,过渡金属催化的羰基化反应又是一个比较理想的反应.自从20世纪30年代首度报道以来,羰基化反应经历了长足的发展.时至今日,各种羰基化反应类型都得到发展.反应底物也囊括了卤代芳烃、烯烃、炔烃及其它未经活化的化合物.羰基来源也从一氧化碳气体拓展到了其他原位释放一氧化碳的化合物,例如甲酸、醇、醛、生物质等.对我们课题组在过去5年中在过渡金属催化的羰基化合成杂环及杂环的官能团化领域的工作进行了总结.使用铜、钯、铑、钌和铱作为催化剂,基于碳卤键和碳氢键的活化,各种杂环化合物都能被高效的合成. 相似文献
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