热激活过硫酸盐降解水中氯贝酸

为了研究有效降解水体中有机污染物的方法,采用热激活过硫酸盐工艺降解典型PPCPs氯贝酸,考察氯贝酸初始浓度、过硫酸盐(PS)投加量、溶液pH、温度和腐植酸(HA)投加量多种因素对热激活PS去除氯贝酸的影响。结果表明:热激活过PS降解氯贝酸与一级反应动力学模型相符,且反应速率常数逐渐减小;当氯贝酸的初始浓度不断增加,在一定的范围内PS投加量的增加有利于氯贝酸的降解,随温度升高系统对氯贝酸的去除率及反应速率常数快速增大;腐植酸投加量的逐步增加,氯贝酸的去除率总体呈现先升高后下降的趋势,当反应液pH值不断升高,反应环境从酸性增至强碱性的过程中,热激活PS工艺对氯贝酸的降解速率表现出先减小而后增大的现象。     

热活化过硫酸盐降解水中卡马西平

以典型抗癫痫药物卡马西平为目标污染物, 研究热活化过硫酸盐(thermally activated persulfate, TAP)技术对其的降解效果。此外, 还考察了过硫酸盐初始浓度、温度和零价铁投加量等对降解效果的影响。结果表明, 随着过硫酸盐初始浓度的增加, 降解速率常数提高, 不同温度下卡马西平降解速率常数与过硫酸盐初始浓度表现出良好的线性关系。提高系统温度能够提高卡马西平的降解速率。TAP氧化卡马西平符合拟一级动力学, 反应活化能E_a为(120.4±2.6)kJ·mol^-1。在TAP系统中加入少量零价铁能够显著地提高卡马西平的降解速率和矿化度。当温度为60℃时, 零价铁的最佳投加量为0.05 g·L^-1。硫酸自由基易于对卡马西平分子结构中氮杂卓环的烯烃双键进行攻击, 主要生成羟基化卡马西平、环氧卡马西平、吡啶类醛和酮等中间产物。     

热激活过硫酸盐降解丁基黄药的研究

热活化过硫酸盐是一种新兴的水处理技术,主要利用产生的硫酸根自由基(SO4·-)降解有机物。主要研究了反应温度、过硫酸盐浓度、初始p H以及过渡金属(Fe2+)对丁基黄药降解效果的影响。结果表明,提高系统反应温度能够增加丁基黄药的降解率,热激活过硫酸盐降解丁基黄药符合准一级反应动力学模型(R20.898 9),温度对丁基黄药降解速率的影响符合阿伦尼乌斯方程(R20.960 5)。当温度为20~50℃时,计算出的反应活化能为69 k J/mol。随着过硫酸盐浓度的增加,反应速率常数增加,并与过硫酸盐浓度呈现出良好的线性关系。酸性和中性条件下有利于丁基黄药的降解,此外,Fe2+的添加可以大幅度促进丁基黄药的降解。     

热激活过硫酸盐降解莠灭净的动力学研究

研究热激活过硫酸盐对莠灭净的去除效果以及反应动力学模型,考察反应温度、底物初始浓度、氧化剂浓度和溶液初始pH对莠灭净降解动力学的影响,并对反应中生成的主要自由基进行鉴定。结果表明,热激活过硫酸盐系统中莠灭净的降解均符合准一级反应动力学模型(R2≥0.93)。随着反应温度的增加,莠灭净降解加快,准一级反应速率常数kobs增大;随着底物初始浓度的增加,莠灭净降解率减小,kobs减小;增加氧化剂的投加量,可以促进莠灭净降解;随着溶液pH的增大,kobs先增大后减小,中性条件下莠灭净降解率最大;pH为7时,热激活过硫酸盐系统中反应生成的自由基主要是·SO4-。     

热激活过硫酸盐降解莠灭净的动力学研究

研究热激活过硫酸盐对莠灭净的去除效果以及反应动力学模型,考察反应温度、底物初始浓度、氧化剂浓度和溶液初始pH对莠灭净降解动力学的影响,并对反应中生成的主要自由基进行鉴定。结果表明,热激活过硫酸盐系统中莠灭净的降解均符合准一级反应动力学模型(R2≥0.93)。随着反应温度的增加,莠灭净降解加快,准一级反应速率常数kobs增大;随着底物初始浓度的增加,莠灭净降解率减小,kobs减小;增加氧化剂的投加量,可以促进莠灭净降解;随着溶液pH的增大,kobs先增大后减小,中性条件下莠灭净降解率最大;pH为7时,热激活过硫酸盐系统中反应生成的自由基主要是·SO4-。     

紫外光激活过硫酸盐降解硫氰根研究

为探明不同条件下的紫外光(UV)激活过硫酸盐(PS)降解硫氰根(SCN~-)的情况,在SCN~-质量浓度为100mg/L、温度30℃条件下分别研究了辐照度、pH、S_2O_8~(2-)含量对SCN~-降解效果的影响,并对反应产物和机理进行了分析。结果表明,SCN~-的降解率随光照强度的增大而增大,辐照度9.94 m W/cm~2时SCN~-降解率最大;随S_2O_8~(2-)含量的增加而增大,S_2O_8~(2-)浓度大于4 mmol/L后,SCN~-降解率变化缓慢;出水中残余的TOC含量随着S_2O_8~(2-)含量的增加而降低,S_2O_8~(2-)浓度4.5 mmol/L时最低;随着pH的增加SCN~-降解率在pH为5处达到最大;pH为11时出水中残余的CN~-的质量浓度为0.156 mg/L,达到GB 16171-2012排放标准。UV激活PS降解SCN~-过程中可能的反应历程为:硫元素首先被除去,转变成SO_4~(2-),而氮元素则主要转变为CN~-和NH_4~+-N。     

过硫酸盐氧化法降解水中有机物的研究进展

对过硫酸盐氧化法(persulfate,PS)的氧化机理和活化技术进行了研究。按热活化、光活化、过渡金属离子活化、活性炭活化、电化学活化、微波活化、超声波活化等活化方法分类,总结近几年PS技术应用的降解效果,讨论PS技术对废水中常见有机物的反应的最佳条件和降解过程的限制因素,以期为过硫酸盐氧化法今后的研究提供参考和借鉴作用。     

过硫酸盐氧化法降解水中有机物的研究进展

对过硫酸盐氧化法(persulfate,PS)的氧化机理和活化技术进行了研究.按热活化、光活化、过渡金属离子活化、活性炭活化、电化学活化、微波活化、超声波活化等活化方法分类,总结近几年PS技术应用的降解效果,讨论PS技术对废水中常见有机物的反应的最佳条件和降解过程的限制因素,以期为过硫酸盐氧化法今后的研究提供参考和借鉴...     

热活化过硫酸盐降解联苯胺的研究

为了研究热活化过硫酸盐对废水中联苯胺的降解效果,考察了不同的过硫酸盐、过硫酸钠投加量、投加次数、反应时间和p H等条件对联苯胺处理效果的影响,并对降解前后的样品进行了TOC、FT-IR和紫外可见光谱表征。结果表明,不同的过硫酸盐对联苯胺均有很好的降解效果,联苯胺的降解效果与硫酸钠的投加量、投加次数、反应温度和反应时间呈正相关关系,确定了降解底物浓度为0.06 mmol/L时的最佳条件:温度为60℃,p H为6,联苯胺与过硫酸钠的物质的量比为1:2.1;反应60 min后TOC的去除率高达91.4%,280 nm处的吸光值接近零,说明苯环结构被破坏,生成了小分子的酰胺或醇类,联苯胺的出水浓度低于国家排放标准(GB 21904-2008)规定的苯胺类排放限值1.0 mg/L,达到排放标准。     

紫外-过硫酸盐降解水中环丙沙星动力学和效果

研究了紫外发光二极管-过硫酸盐(UV-LED/PS)体系降解环丙沙星(CIP)的动力学和效果。结果表明,不同UV波长(255~365 nm)能影响降解效率,对于浓度3μmol/L的CIP,UV波长280 nm+浓度84μmol/L的PS的降解效率最高,速率常数k_(obs)为0.124 8 min~(-1)。溶液pH为7时反应效率最高,酸性或碱性条件不利于降解;NO_3~-对反应速率有显著影响。低功率(23μW/cm~2)UV/PS体系对CIP的矿化效果并不明显,但能有效削弱CIP的抑菌性。     

热活化过硫酸盐氧化去除木质素降解产物

针对生物乙醇生产过程中木质素降解产物对乙醇发酵的抑制作用,选取6种典型木质素降解产物(香草醛、紫丁香醛、4-羟基苯甲醛、香草酸、紫丁香酸和4-羟基苯甲酸)为研究对象,采用新型脱毒技术-热活化过硫酸盐高级氧化技术氧化脱除,研究了氧化去除条件及其氧化机理。结果表明,以0.1g·L^-1的香草醛为代表物质,其最优氧化条件为:pH6.0,温度80℃,过硫酸盐浓度1.5g·L^-1。在此优化条件的基础上,研究其他5种典型木质素降解产物的氧化效果。结果表明热活化过硫酸盐氧化木质素降解产物的效果显著,香草醛、4-羟基苯甲醛、香草酸、4-羟基苯甲酸和紫丁香酸的去除率在1h内均达到100%,紫丁香醛的去除率在2h内也达到100%。热活化过硫酸盐氧化机理主要是通过投加自由基捕获剂甲醇和叔丁醇间接判定在反应过程中的主要活性物种,结果表明在反应中起到主要作用的活性物种是硫酸根自由基。因此,热活化过硫酸盐可以很好地氧化去除木质素降解产物。     

热活化过硫酸盐氧化去除木质素降解产物

针对生物乙醇生产过程中木质素降解产物对乙醇发酵的抑制作用,选取6种典型木质素降解产物(香草醛、紫丁香醛、4-羟基苯甲醛、香草酸、紫丁香酸和4-羟基苯甲酸)为研究对象,采用新型脱毒技术——热活化过硫酸盐高级氧化技术氧化脱除,研究了氧化去除条件及其氧化机理。结果表明,以0.1 g·L~(-1)的香草醛为代表物质,其最优氧化条件为:p H 6.0,温度80℃,过硫酸盐浓度1.5 g·L~(-1)。在此优化条件的基础上,研究其他5种典型木质素降解产物的氧化效果。结果表明热活化过硫酸盐氧化木质素降解产物的效果显著,香草醛、4-羟基苯甲醛、香草酸、4-羟基苯甲酸和紫丁香酸的去除率在1 h内均达到100%,紫丁香醛的去除率在2 h内也达到100%。热活化过硫酸盐氧化机理主要是通过投加自由基捕获剂甲醇和叔丁醇间接判定在反应过程中的主要活性物种,结果表明在反应中起到主要作用的活性物种是硫酸根自由基。因此,热活化过硫酸盐可以很好地氧化去除木质素降解产物。     

碳化ZIF-67催化过硫酸盐降解水中的甲基橙

通过溶剂热法制备了ZIF-67,并碳化生成ZIF-67(C)。利用红外光谱、BET比表面积测试、Zeta电位、X射线衍射和X射线光电子能谱等对ZIF-67(C)进行表征。以甲基橙(MO)降解实验验证了ZIF-67(C)对过一硫酸氢钾(PMS)的催化作用,鉴定了反应中的主要活性物种是硫酸根自由基(SO₄^·-),讨论了金属与有机配体物质的量之比、溶剂种类和煅烧温度(T)以及MO初始浓度、反应初始p H、ZIF-67(C))投加量和PMS投加量对ZIF-67(C)活化PMS降解MO的影响。结果表明：与ZIF-67比,ZIF-67(C)不仅有较好的吸附性能,且对PMS的催化能力更强。当制备条件为n(Co²⁺)∶n(2-MIM)=1∶8、甲醇为溶剂、T=500℃时,ZIF-67(C)表现出最优的PMS催化性能;当MO初始质量浓度为10 mg/L,ZIF-67(C)投加质量浓度为0.2 g/L,PMS投加质量浓度为0.2 g/L时,1 h内MO的去除率达93.7%。同时,ZIF-67(C)在水中的分散性和稳定性强,重复使用4次后MO...     

Fenton/过硫酸盐降解水中的4-乙酰氨基酚

以Fe~(2+)作为活化剂,活化H_2O_2和过硫酸盐(PS)降解水中的4-乙酰氨基酚(AC),考察了影响降解效果的主要因素。结果表明,AC降解率随着Fe~(2+)浓度的增加而提高,随着pH的增加而降低。采用Fenton/PS体系在弱酸性和中性条件下降解AC,AC降解率可分别达到88%和61%;在pH=8时仍有32%的AC降解率,扩大了pH的适用区域。甲醇和叔丁醇淬灭实验验证了在Fenton/PS体系中降解AC,HO·是主要的反应自由基。     

高压放电等离子体协同过硫酸盐降解水中偶氮染料RR120

研究了高压放电等离子体协同过硫酸盐对水中偶氮染料RR120的降解,与单独高压放电等离子体体系和单独过硫酸盐体系降解偶氮染料RR120相比,高压放电等离子体协同过硫酸盐降解RR120的降解效率分别提高了21.5%和98.0%。解析了初始pH、放电功率、初始浓度以及过硫酸盐添加量对RR120降解效率的影响,研究结果表明,放电功率65 W、酸性条件、过硫酸盐添加量为4 mmol/L时RR120的降解效率最高;偶氮染料RR120降解过程中溶液的pH值逐渐降低、电导率增加;RR120降解过程中发生了脱氯反应。     

紫外强化零价铁活化过硫酸盐降解水中氯苯

采用紫外光助零价铁活化过硫酸盐反应体系(UV-Fe(0)/PS)降解水中的氯苯,对比UV-Fe(0)/PS、Fe(0)/PS、UV/PS、PS等反应体系的处理效果,考察过硫酸盐投加量、Fe(0)投加量、pH值等对氯苯降解的影响,结果表明:Fe(0)和紫外光产生了良好的协调作用,大大提高了氯苯的降解率;初期反应体系中,过硫酸盐与Fe(0)投加量的提高,都可显著提升氯苯的降解率,但是持续增加过硫酸盐与Fe(0)投加量,不会显著增加反应体系对氯苯的降解效果。在酸洗及中性条件下,氯苯的去除率均可达到较好的效果,在强碱条件下氯苯的去除率相对较低。     

稻壳生物炭/过硫酸盐降解水中四环素的研究

以稻壳为原料,制备了稻壳生物炭,并运用FTIR、XRD等进行表征,详细研究了稻壳生物炭/过硫酸盐体系对水中四环素的去除效果和机制,并对四环素降解过程进行了动力学分析。结果表明,制备的稻壳生物炭对过硫酸盐具有良好的活化性能,能协同过硫酸盐实现四环素的高效去除。稻壳生物炭/过硫酸盐体系对四环素的去除率显著高于单一生物炭、过硫酸盐体系和活性炭/过硫酸盐体系。稻壳生物炭/过硫酸盐体系降解100 mL浓度10 mg/L四环素的最佳工艺条件为：生物炭投加量3 g/L,过硫酸盐投加量12 mmol/L,反应温度60℃,初始溶液pH为5.5,反应时间为120 min。该条件下,四环素的去除率达93.9%。FTIR证实,制备的稻壳生物炭表面富含羟基、羧基等含氧官能团,可活化过硫酸盐产生更多硫酸根自由基。此外,水中共存阴离子对降解过程存在不同程度的抑制作用。动力学分析表明,四环素降解过程符合一级反应动力学模型;自由基猝灭实验证实,反应体系主导自由基为硫酸根自由基。     

热活化过硫酸盐氧化去除木质素降解产物混合物

在热活化过硫酸盐氧化去除单一木质素降解产物的基础上,本文主要研究4种不同木质素降解产物混合物在与单独氧化条件相同情况下的去除规律和效果。结果表明,与9种木质素降解产物分别单独氧化时100%去除相比,3种酚醛类混合物的去除效果要高于3种酚酸类混合物;6种木质素降解产物混合物与9种木质素降解产物混合物的去除规律也不同,但混合物中木质素降解产物总的去除效果要低于单独氧化的100%。这说明氧化不同种类木质素降解产物时有一定的选择性,去除效果不仅与不同木质素降解产物的结构有关,也与自由基浓度有关。因此,对于木质素降解产物混合物需要提高过硫酸铵浓度,从而提高自由基浓度来提高反应速率和去除率。     

Fe3O4激活过硫酸盐催化去除水中磺胺嘧啶

利用Fe3O4激活过硫酸盐(PS)的高级氧化技术降解水中磺胺嘧啶(SD),研究了Fe3O4投加量、PS浓度、初始pH值、共存阴离子(Cl-、CO32-)和腐殖酸(HA)对磺胺嘧啶降解效果的影响.结果表明:在初始SD浓度为5.0 mg/L,Fe3O4投加量为1.2 g/L,PS浓度为0.5 mmol/L,温度为25℃,初...