工艺参数对活性焦烟气中联合脱硫脱汞性能的交互影响

在固定床吸附反应器上,考察了温度、SO2浓度、NO浓度、O2浓度等工艺参数对活性焦联合脱硫脱汞性能的影响。结果表明：温度在130～190 ℃内,温度降低有利于活性焦联合脱硫脱汞;随着SO2浓度提高,活性焦对SO2吸附量呈增大趋势;基准工况（BL）+1 500 mL/m3 SO2体系下,活性焦对单质汞(Hg0)单位吸附量比在BL中下降33%,SO2与单质汞在活性焦表面存在竞争吸附,SO2对活性焦对单质汞吸附能力有明显的抑制作用;NO与O2生成具有氧化性的NO2和O原子,增强了单质汞的氧化,BL+400 mL/m3 NO体系中活性焦的单质汞单位吸附量比在BL中升高24%;BL+SO2+NO体系中,活性焦的单质汞吸附能力比在BL中下降38%。     

KBr和KI改性钒钛钢渣脱除燃煤烟气Hg~0试验研究

为进一步提高固体废弃物钒钛钢渣(VTSS)吸附脱除Hg0性能,利用浸渍方法改性制取KBr/VTSS、KI/VTSS吸附剂,并运用XRD、SEM表征,在固定吸附床上研究了反应温度、烟气SO2、O2、H2O和改性剂负载量对Hg0脱除效率的影响。结果表明:升高反应温度显著提高Hg0脱除效率和累积吸附量,负载3%KI的吸附剂,其Hg0脱除效率最高,在200℃下的最高效率可达97.9%,吸附3 h后的吸附容量为163.4μg/g;SO2和H2O抑制Hg0的吸附,而O2显著促进Hg0的吸附;KBr、KI负载量的提高可促进Hg0脱除,分别负载10%KBr和3%KI的吸附剂,在120℃时Hg0脱除效率最高分别达到73.5%和90.6%,吸附3 h的累积吸附量分别达到114.1和153.1μg/g。     

Au掺杂MnO2催化剂表面Hg0与Cl吸附状态理论研究

采用基于第一性原理的Materials Studio(MS)软件中量子力学模块CASTEP,对催化氧化烟气脱汞过程中Hg0与Cl在Au掺杂改性前后MnO2 (110)表面各个吸附位点的吸附状况进行了计算机模拟.结果表明:掺杂有利于改善Cl和Hg0在MnO2表面的吸附状态,Hg0与Cl均优先吸附于催化剂表面的氧活性位点上;烟气中的Cl和Hg0在MnO2表面不会发生竞争吸附,且Cl会优先于Hg0占据催化剂表面的含氧活性位点.     

活性焦催化氧化脱除低温烟气中NO的性能及机理

随着国家环保标准越来越严格,针对典型燃煤工业锅炉排烟温度低,烟气量小特点,为了满足烟气NOx超低排放要求,催化氧化脱硝是理想的技术。为了研究活性焦催化氧化脱除低温烟气中NO的性能及机理,利用固定床反应装置研究70~110 ℃低温烟气活性焦催化氧化脱硝过程,考察温度、烟气中O2对脱硝的影响。此外,通过解析活性焦77 K条件下N2吸/脱附等温线获得其孔径分布及比表面积、利用XPS表征活性焦炭基质及表面化学特性、应用TPD获取反应前后活性焦升温脱附曲线,研究活性焦催化氧化脱硝及活性焦热再生机制。结果表明:70~110 ℃内,温度越低活性焦催化氧化脱硝的性能越好;活性焦催化氧化脱硝初始阶段,逸出的少量NO2来自于NO和活性焦表面多聚芳环边缘的碱性含氧官能团C〖CDS1〗O反应;活性焦表面酸性含氧官能团抑制NO的吸附,而炭基质多聚芳环是构成炭基质的主要物质,其π键提供电子促进催化脱硝;无O2条件下NO作为电子受体占据吸附位,O2存在时由于O2获得π键提供的电子形成反应中间体,与NO生成NO2。活性焦催化氧化NO最终可达到低温烟气脱硝的目的,然而,由于活性焦中碳的还原作用,热再生并不能将活性焦催化氧化生成的NO2脱附,而是以NO的形态伴随着CO2脱附下来。     

矿井乏风低浓度甲烷CuO/Al_2O_3催化燃烧性能研究

为了考察矿井乏风低浓度甲烷的催化燃烧性能,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了不同活性组分Cu负载量和添加助剂Fe的CuO/Al2O3催化剂,在固定床反应装置上考察其对低浓度甲烷催化燃烧反应活性。用BET、XRD、H2-TPR对催化剂进行表征,结果表明,CuO/Al2O3催化剂对甲烷高温催化活性随Cu负载量的增加而降低,助剂Fe的加入能够提高CuO在Al2O3载体表面的分散度,负载助剂Fe的CuO-Fe/Al2O3催化剂具有更高的催化活性。Cu负载量为10%时,添加3%的助剂Fe,可使甲烷完全转化温度降低至640℃。     

负载型金属氧化物烟气脱硫剂的研究

提出了采用浸渍 -沉淀法制备脱硫剂的新技术。研制了三种负载量相同的负载型金属氧化物脱硫剂 MnOx/γ Al2 O3、Fe2 O3/γ Al2 O3和CuO/γ Al2 O3,并在相同实验条件下分别考察了其脱硫性能 ,得出了三种脱硫剂的活性顺序。     

Mn-Cu吸附剂脱除模拟烟气中NO的研究

采用超声辅助加压浸渍法在半焦上负载金属组分锰和铜,研究锰铜吸附剂在模拟烟气中脱除NO的性能。重点考察了金属组分和锰铜摩尔比对Mn-Cu吸附剂脱除NO性能的影响。通过XRD,BET,XPS,AAS等表征手段对Mn-Cu吸附剂NO脱除机理进行初步探索。结果表明,双金属锰铜吸附剂脱除NO的能力远高于单金属锰吸附剂和铜吸附剂,在锰吸附剂中添加适量铜可以使锰铜组分之间产生协同效应从而显著提高吸附剂的脱硝性能;金属组分锰铜最佳浸渍摩尔比为3∶1,且实际负载量在1∶1时脱硝性能最佳,吸附剂M3C1在脱除效率为80%以上的穿透硝容高达10.07 mg/g,穿透时间长达300 min。在模拟烟气中含O2气氛下,吸附剂中的Mn3+是脱除NO的主体,碳骨架提供化学吸附的反应场所,组分Cu起到催化的作用。     

甲烷三重整反应用镍系催化剂的研究

采用等体积浸渍法制备了不同镍负载量的Ni/γ-Al2O3催化剂,用于甲烷三重整制合成气反应,并通过XRD,H2-TPR,CO2-TPD研究了催化剂表面性质与催化性能之间的关系.研究表明,镍负载量为8%的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的甲烷转化率,氢气的生成量最多.镍的负载量低于8%时,镍负载量越低,催化剂上的NiO与载体γ-Al2O3的相互作用越强.镍系催化剂主要由NiO微晶和Al2O3组成,其表面上的NiO物种反应后易流失和烧结.CO2的化学吸附主要发生在催化剂的载体上.     

固体超强酸催化剂SO4^2—／TiO2的制备及其光催化氧化性能

采用沉淀－浸渍法制备固体超强酸催化剂SO4^2-/TiO2，并用XRD，BET，XPS，UV－Vis漫反射光谱等对其特性进行表征。以NO2^-为降解目标物，考察了SO4^2-/TiO2光催化氧化性能。结果表明，SO4^2-/TiO2在高温下相结构稳定，TiO2的超强酸化可增大比表面积，同时产生较大的氧化还原势。与TiO2相比，其光催化氧化活性显著提高。焙烧温度600℃，SO4^2-负载量8％时，SO4^2-/TiO2的光催化氧化活性最好。     

活性焦脱硫脱硝脱汞一体化技术

概述了国内外脱硫、脱硝、脱汞及其联合处理技术的研究进展和应用状况,并对各种技术所具有的优势和存在的不足进行了评述。详细介绍了活性焦干法脱硫脱硝脱汞技术的机理和工艺特点,分析了采用活性焦进行干法脱硫脱硝脱汞一体化技术的技术优势和发展趋势。通过采用活性焦干法脱硫脱硝脱汞一体化技术处理模拟烟气和在工业上的应用成果,表明了活性焦联合脱除SO2、NO和Hg一体化技术的可行性。     

准东煤基粉状活性焦对烟气中汞的吸附及再生性能研究

以准东褐煤为原料,在模拟热解气下,通过一维沉降炉分别进行炭化、先炭化后活化(两步法)及同时炭化活化(一步法)制备粉状活性焦。一步法相比于其他两种方法制备活性焦,优势在于系统工艺简单,制备速度快,投资、运行成本低。并针对活性焦对Hg0的吸附能力进行研究,比较了不同制焦的方式对Hg0的吸附性能的影响,考察了在O_2,SO_2和SO_2+O_2气氛下活性焦对Hg0吸附性能,进一步探索了乏焦的高温、微波解吸及对Hg0的二次吸附规律。结果表明:一步法获得的活性焦样品具有大的比表面积、微孔比表面积和丰富的C■O官能团,因此等量的活性焦对Hg0的吸附性能优于炭化、两步法,其3 h的吸附量分别为6. 53,3. 62和5. 41μg/g; O2提供活性焦表面上活性氧位,进而促进Hg0在活性焦表面吸附,SO_2抑制Hg0的吸附,主要因为SO_2与Hg0在活性焦上发生竞争吸附,但是SO_2与O_2同时存在时,在活性焦上进一步形成具有强氧化性的SO42-,促进Hg0的化学吸附;微波下,15 min内吸Hg0活性焦解吸完全,其解吸速率大于高温解吸速率,高温、微波解吸后的活性焦进行二次吸附,微波解吸后其吸附量大于高温解吸后的活性焦,其3 h的吸附量分别为5. 962和7. 280μg/g,说明微波对活性焦再生具有促进的作用,其原因是在微波解吸过程对活性焦具有再活化和促进微孔生成。     

褐煤半焦脱除燃煤烟气中元素态汞的试验研究

为制备廉价的燃煤烟气中气态Hg 0污染物的吸附材料,在小型固定床反应器上对3种原料褐煤半焦(NM-SC,SX-SC,SD-SC)、两种高锰酸钾改性半焦(Mn-SC,Mn-H-SC)的除汞性能进行试验研究。结果表明：3种原料半焦的除汞效率均随吸附温度的升高而降低,呈现出典型的物理吸附特征;NM-SC的孔隙结构最为发达,在低温时的除汞效率明显高于另外两种原料半焦;改性半焦Mn-SC和Mn-H-SC低温时的除汞效率较差,但高温时的除汞效率远高于NM-SC,呈现出典型的化学吸附特征,其中Mn-H-SC在140 ℃时的除汞效率可长时间稳定在80%左右;增加吸附剂用量,可提高Mn-H-SC的除汞效率;增加Hg 0初始浓度会提高Mn-H-SC的单位质量汞容积量。     

采用底渣灰碱-磁改性催化H2O2脱除NO

我国作为煤炭大国,燃煤电厂底渣灰的产量一直居高不下,虽然应用领域广泛但利用率却不高,为了提高其利用率,提出一种高效价廉的处理烟气中NO的新技术,达到“以废治污”的目的。采用碱磁改性的工艺制备底渣非均相类Fenton催化剂,在固定床实验平台上进行快速氧化脱除NO实验研究。通过X射线荧光光谱分析仪(XRF),X射线衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM),傅氏转换红外线光谱分析仪(FTIR)等表征方法考察碱磁改性过程对于底渣灰的化学成分、晶体结构、微观形貌及表面官能团的影响。实验研究了反应温度、H2O2溶液质量分数、NO体积分数以及是否通入SO2等反应条件对于NO脱除效率的影响,并通过电子顺磁共振技术(ESR)分析了非均相类Fenton体系脱除NO的机理。结果表明:在最佳反应条件(温度为80 ℃,H2O2为6%,NO为500×10-6,未通入SO2)下NO的脱除效率达到了86%;碱磁改性后电厂锅炉底渣中铁含量明显提升有利于催化反应的进行;晶体的种类没有发生变化但FeOX的强度升高石英的强度降低利于催化反应;底渣的表面变得更加粗糙多孔,内部FeOX明显暴露出来,增加了与H2O2的接触面积;表面有利官能团含量增多,与实验结果相符合;反应温度、H2O2溶液质量分数、NO体积分数和SO2对NO的脱除有很大的影响;·OH自由基的强氧化作用是类Fenton体系脱除NO的主要原因。     

KMnO4/CaCO3协同脱硫脱硝实验研究

在喷射鼓泡塔实验台上,采用KMnO₄/CaCO₃进行了协同脱硫脱硝实验,研究了氧化剂加入量、SO₂浓度、NO浓度、浆液pH值、浸没深度、浆液浓度、模拟烟气温度对SO₂和NO脱除效率的影响.实验结果表明：NO的脱除效率随氧化剂加入量、SO₂浓度、浸没深度、浆液浓度的增大而提高,随NO浓度的提高而降低;SO₂的脱除效率随氧化剂加入量、SO₂浓度、pH值、浸没深度、浆液浓度的增大而提高,而NO浓度和烟气温度对SO₂脱除效率无影响作用;NO的脱除效率与浆液pH值和温度无明显关联.     

活性焦性质对脱除SO 2性能的影响研究

对大同、太西和荔波3种活性焦的物理结构及表面性质进行了分析检测,使用模拟烟气进行了脱除SO 2实验。结果表明,活性焦脱硫过程分为3个阶段：初始阶段SO 2的脱除率接近100%,该阶段时间的长短取决于活性位的数量;第2阶段SO 2的脱除效率呈快速下降趋势;第3阶段下降速度趋缓,该阶段脱硫率与硫酸的脱附速率和微孔数量及表面张力有关。太西活性焦第1阶段SO 2脱除性能最好,与SEM图显示的太西焦有更多的尖角缺陷,因此活性位最多相关;第3阶段大同活性焦脱硫性能最好,与其微孔孔容大和微孔数量多有关。活性焦表面O/C比越高,脱硫性能越差。活性焦对SO 2的脱除作用与碱性含氧官能团含量有明显相关关系,太西活性焦碱性氧官能团含量高,其脱硫性能好。活性焦表面含氮量越高,其脱除SO 2的性能越好。     

铁掺杂对于二氧化锰催化剂表面吸附机理的理论研究

为了减少燃煤烟气中汞的排放,基于密度泛函理论并用第一性原理计算,研究了铁掺杂对于Hg, Cl和HgCl在MnO_2催化剂表面的吸附状态.结果表明:Fe掺杂前后,Hg吸附到MnO_2(110)表面均属于物理吸附作用,而C和HgCl都属于化学吸附作用;Hg, Cl和HgCl三种吸附质,均是优先吸附在MnO_2催化剂的O吸附位点上.     

电石渣湿式烟气脱硫传质-反应过程研究

在喷淋吸收塔中采用正交试验法对电石渣湿式烟气脱硫的各影响因素进行了研究,建立了传质反应过程模型,并对影响显著的因素进行单因素实验考察,结果表明：各因素的影响大小顺序为液气比（L/G）>烟气SO2浓度>浆液pH值>电石渣浓度>吸收温度,其中液气比、烟气SO2浓度、浆液pH值对脱硫效率影响显著;L/G从10升高到30时,系统脱硫效率提高了54.91%,但升高到60时,系统脱硫效率反而下降了6.94%;烟气SO2浓度的增加可以提高脱硫效率,但大于1 000×10 -6后,脱硫效率逐步下降;提高浆液pH值可以提高脱硫效率,pH=9时,系统脱硫效率基本保持在90%;烟气脱硫的本质在于将SO2水化后产生的H+和HSO－3稳定化,电石渣的脱硫原理是将液相中的H+和HSO－3转化成CaSO3·2H2O稳定化,从而实现烟气脱硫;根据SO2和HSO－3的反应面,将液膜分为3个反应区,得到SO2的传质反应过程模型。     

煤矿乏风甲烷氧化新型Pd/Al 2O 3催化剂的合成

运用溶胶－凝胶法合成了同时具有介孔和三维交联通透型微米级大孔的Al2O3多孔材料,并以其为载体采用浸渍法制备得到一种新型的Pd/Al2O3整体式催化剂,考察了不同助剂Ce,Zr,La及不同的助剂负载量对甲烷催化燃烧活性的影响。实验结果表明,所合成的新型Pd/Al2O3催化剂具有良好的低温活性,在CH4体积百分数为1%,反应气体空速为6 000 h -1的实验条件下,Pd/Al2O3的起燃温度只有227 ℃,认为这主要是采用的Al2O3载体材料中存在的三维交联通透型微米级大孔骨架可以提供快速的传质通道,在骨架中存在的纳米级介孔能提供较大的表面积和单位容量,从而有利于提高活性组分的分散性及有效利用效率,提高催化剂的活性。助剂Zr的加入能够降低催化剂的起燃温度,而助剂Ce对催化剂活性的影响与其添加量有关。     

Ni的添加对V-Mo/Ti脱硝催化剂性能的影响

制备了一系列不同NiO(0％ 、0.41％ 、0.93％)含量的V-Mo/Ti脱硝催化剂,考察了NiO含量对催化剂的影响.采用X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、N2-吸附脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)对催化剂样品进行表征...