广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子的观测研究

利用环境湿度的日变化,对广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子进行了观测研究.基于反向轨迹模型HYSPLIT,将2006年7月到达广州市区的气溶胶分为海洋型、海洋/城市混合型、城市型3个类型.整个观测期间,海洋型、海洋/城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子f(RH=80%)的平均值分别为2.68±0.59、2.29±0.28、2.04±0.28.经验公式f(RH)=1+a(RH/100)b能够较好地拟合3种类型的气溶胶散射吸湿增长因子,海洋型、海洋城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子的拟合经验参数a分别为4.92、3.26、2.06,经验参数b分别为5.04、3.85、3.60.     

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10～12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度（V）、相对湿度（RH）以及二氧化氮（NO₂）监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f（RH）模型的适用性及其改进方案.结果表明：幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f（RH）模型在低RH条件下（RH<85%）均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下（RH>85%）的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度（C_BC）是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_BC为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f（RH,C_BC）模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R²为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f（RH,C_BC）的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

免疫进化算法反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子

通过对大气消光系数进行组分分解,并借助米散射理论,构建了以均匀混合气溶胶吸湿增长因子为唯一变量的目标函数.进一步利用免疫进化算法优化该目标函数,提出了一种针对均匀混合气溶胶吸湿增长因子的反演算法.基于成都市2017年10~12月浊度计,黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度,相对湿度RH和NO₂质量浓度）,评估了算法的性能及其适用性.结果表明：对所有测试样本而言,反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子的免疫进化算法均能快速收敛到全局最优解.建立了成都地区秋冬季均匀混合气溶胶吸湿增长模型,该模型显著提升了环境条件下气溶胶散射系数的模拟精度,其模拟值与实测值之间的平均相对误差仅为12.7%.该反演算法的普适性可为气溶胶吸湿性及其辐射强迫效应的后续研究提供算法保障.     

北京地区大气消光特征及参数化研究

为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征.结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%.包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.     

耦合气溶胶双参数化方案的大气能见度数值改进算法

将气溶胶复折射率（Aerosol Complex Refractive Index,ACRI）和气溶胶粒径吸湿增长因子（Growth Factor,Gf（RH））参数化方案进行耦合,提出了一种基于Mie散射模型的大气能见度数值改进算法.并利用成都市2017年10~12月WS600一体式气象站、AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪以及GRIMM180环境颗粒物监测仪分别观测获得的相对湿度（RH）,干气溶胶散射系数（b_sp）,干气溶胶吸收系数（b_sp）,气溶胶质量浓度（PM₁₀,PM_2.5,PM₁）及其数浓度粒径分布（N[r（RH）]）的地面逐时观测资料,通过与两种能见度计算模型（经验参数的Mie散射模型和统计模型）在不同能见度区间（<2km,2~5km,5~10km,>10km）模拟结果的对比分析,评估了该改进算法的适用性.结果表明：三种能见度计算方法均能较好地模拟出能见度的变化特征;改进算法通过本地化参数化方案更准确地估计出DACRI和Gf（RH）,从而可更准确地模拟出四类能见度区间,对应模拟值与实测值的相关系数（R）分别为0.62,0.90,0.89,0.93,平均相对误差（MRE）分别为9.86%,10.39%,9.94%,14.06%.     

气溶胶散射吸湿增长因子的BP神经网络模型

气溶胶组分、结构以及形态的复杂性对高湿条件下气溶胶散射吸湿增长因子统计模型的适用性提出了挑战。基于成都市2017年10—12月浊度计和黑碳仪的逐时观测资料，结合同时次的环境气象监测数据，利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子。以相对湿度(RH)、C_BC、C_BC/C₍PM_2.5)、C_PM1/C₍PM_2.5)以及C₍PM_2.5)/C₍PM₁₀)作为输入因子[C_BC、C_PM1、C₍PM_2.5)、C₍PM₁₀)分别为黑碳(BC)、PM₁、PM_2.5、PM₁₀的质量浓度],构建了气溶胶散射吸湿增长因子的BP神经网络...     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响

于2013年1月连续在线观测天津城区气溶胶数浓度谱分布和大气能见度,并结合相关气象资料,探讨相对湿度(RH)对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响.结果表明,观测期间发生了4次连续雾霾天气过程,4次雾霾天气过程对应着气溶胶粒子数浓度的连续高值,低能见度天气系高浓度气溶胶粒子和高相对湿度协同所致;随着RH增大,PN1和PN2.5-10呈增长趋势,RH90%后,PN1和PN2.5-10有所降低,PN1-2.5则持续增长,高RH对气粒转化和气溶胶粒子的碰并聚合作用明显;气溶胶吸湿增长因子计算表明,高RH下水汽对能见度影响很大,尤其是大雾天气下其影响甚至可能超过气溶胶粒子浓度对其的影响.     

相对湿度和PM2.5浓度对乌鲁木齐市冬季能见度的影响

基于2016~2017年冬季乌鲁木齐市城区PM_2.5和气象要素观测数据,采用线性和非线性回归、变量分类分析等统计方法,研究了大气能见度与相对湿度（RH）、PM_2.5浓度的定量关系.结果表明：乌鲁木齐市冬季能见度日变化呈单峰形分布,中午13：00前后和夜晚20：00前后能见度分别达到最高和最低.相对湿度增加、PM_2.5污染加重都会造成冬季大气能见度明显降低,但低能见度天气的主要影响因素是PM_2.5污染.在RH < 90%时PM_2.5累积及其吸湿增长对能见度变化起控制作用,特别是70%￡RH < 90%时,PM_2.5浓度对大气能见度影响最大.RH³90%时相对湿度成为决定因素.在PM_2.5污染逐渐加重的过程中,相对湿度对能见度的影响在减弱.能见度增加与PM_2.5浓度降低之间存在非线性响应.在PM_2.5污染由严重减轻至中度污染级别过程中,能见度改善并不明显.只有把PM_2.5浓度控制在115μg/m³以下（轻度污染或优良级别）,PM_2.5浓度降低,能见度才开始出现显著提高.但冬季要达到较高能见度水平（8km）,PM_2.5浓度需要继续严控至39μg/m³以下.本文对乌鲁木齐市冬季大气污染治理具有重要指导意义.     

2013~2014年北京市NO2时空分布研究

根据2013~2014年北京市NO₂监测数据,对比分析了全年及重污染日NO₂时空分布特征.结果表明:2013年NO₂平均浓度为56μg/m³,2014年北京市NO₂年均浓度为56.7μg/m³.年均及重污染日NO₂月均浓度均呈波浪型分布,日变化呈双峰型分布;空间分布上北部及西部山区NO₂浓度明显低于中心城区及南部地区. NO₂浓度与PM_2.5、CO、NO呈正相关关系,与O₃、OX无明显相关性;全年NO₂光解速率峰值平均在0.105/min左右,重污染日光解速率峰值平均在0.026/min左右;全年及重污染期间,氮氧化速率分别为0.142±0.061、0.190±0.036;高浓度NO₂既有利于O₃生成,又对重污染的形成起到了促进作用;重污染日特定条件下北京市NO₂的两种转化机制以转化为NO₃^-过程为主导.经计算2000~2014年北京市机动车的保有量与NO₂浓度的相关系数R为-0.84,机动车NO_x排放量对北京市NO₂浓度的变化有显著的影响.     

北京2009~2010年冬、春季PM2.5污染特征

针对北京地区冬季和春季PM_2.5污染特征进行研究.于2009年12月～2010年5月在城市点采集24h 大气颗粒物样品,进行颗粒物主要化学组分分析.冬季和春季颗粒物的平均质量浓度分别为（84.97±68.98）μg/m³和（65.25±45.76）μg/m³.冬季和春季颗粒物中二次组分（SNA+SOA）有重要贡献,二次组分分别占颗粒物质量浓度的49%和47%.冬春季重污染时期较强的源排放和低温、低风速、高相对湿度等不利的气象特征使得颗粒物中二次无机离子SNA（NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-）的比重较干净天明显上升,其中硝酸盐贡献的增强最为显著.同时冬春季有机物中二次有机组分贡献显著.而受一次源的影响,冬春季重污染时期一次有机物的增强.     

北京市开发区PM1污染特征及影响霾形成的因素

通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM₁样品,分析研究了该开发区PM₁及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明：研究期间开发区PM₁平均浓度为73.95μg/m³,高于北京市同期估算的PM₁平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM₁平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m³,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM₁浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM₁中总水溶性离子浓度为37.30μg/m³,占PM₁总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM₁中水溶性离子的最主要组成部分.PM₁总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率（SOR）高于氮氧化率（NOR）,且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO₂和NO₂的二次转化过程最为显著.SO₂向SO₄^2-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO₂以及NH₃的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO₂向NO₃^-的转化受RH、T、O₃以及NH₃的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素.     

2015年冬季京津冀两次重污染天气过程气象成因

为了分析京津冀地区2015年11月27日~12月1日和12月19日~25日这2次重污染过程,从环流形势、大气稳定度条件、动力条件、水汽条件、近地层风场输送等几个方面对重污染天气的形成机制展开分析,结果表明：这2次重污染天气过程均属于静稳型,津京冀各地重度以上污染时长均超过50%.在大范围静稳形势存在时,过程一期间边界层内的垂直扩散条件较过程二偏弱,过程一期间地面辐合线位置偏北且维持不动,过程二期间辐合线位置偏南且略微南北摆动,导致了2次过程重污染区域和污染增长速率的不同.对北京而言,过程一前期降雪融化提供了有利水汽条件,弱偏南风有利于污染物和水汽的输送,混合层高度持续异常偏低（京津冀平均混合层高度339m）、过程期间伴随弱下沉运动（0~2Pa/s）、多层逆温（且厚度大）造成日变化不明显,地面辐合线在北京中部维持等多重因素,使得污染浓度极高,北京地区PM_2.5峰值浓度达593mg/m³.过程二前期采取了减排措施,能见度和PM_2.5日变化大、污染发展较过程一前期平缓;后期不利气象条件叠加污染排放,导致了PM_2.5爆发式增长,其中邢台PM_2.5峰值浓度达70mg/m³,增长率超过7.2mg/（m³·h）.     

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

北京市典型区域降水特性及其对细颗粒物影响

通过采集北京市典型区域2016年12月~2017年11月期间大气降水样品,实时监测降水前、期间和后大气非难熔亚微米颗粒物NR-PM₁及其组分浓度,研究了降水的理化特性、典型降水过程离子组分变化特征、以及对大气非难熔亚微米颗粒物NR-PM₁及其组分的影响,同时采用后向轨迹聚类分析法研究了气团长距离传输对降水组分的影响.结果表明,2017年北京市典型区域降水主要集中在夏季,约占总降水量的82.2%,降水主要呈中性或碱性,酸雨发生率很低.降水pH值表现为冬季 > 春季 > 夏季~秋季的季节变化特征.降水中总离子浓度、总阴、阳离子浓度均表现为春季 > 夏季 > 冬季 > 秋季,且呈污染日显著高于清洁日的变化特征.降水中主要水溶性离子年均浓度表现为NH₄⁺ > Ca²⁺ > NO₃^- > SO₄^2- > Na⁺ > Cl^- > Mg²⁺ > F^- > K⁺,其中NH₄⁺、Ca²⁺、NO₃^-和SO₄^2-是降水中最主要的离子组分,占总离子浓度的80%以上,各离子浓度均呈污染日高于清洁日的变化特征.降水期间不同时段,降水中各离子浓度大多表现为：降水初期最高,降水中期显著低于降水初期,降水后期均略有增加.降雨量和降雨速率较小的降水对污染日大气NR-PM₁及其组分的清除作用较强,而降雨量和降雨速率较大的降水对清洁日NR-PM₁及其组分的清除作用较小.值得关注的是在降水不同时段,始终存在2个重要的过程,即污染物的累积和二次污染物的形成过程,以及降水的云下冲刷和云内雨除过程.研究期间,降水主要受到东南和西南方向气团影响,分别约占总降水的60%和23%,且主要发生在夏季,这些气团对降水中离子组分都有不同程度的影响.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

北京冬季一次重污染过程的污染特征及成因分析

为了研究北京冬季重污染过程的污染特征及形成原因,选取2013年1月9~15日一次典型重污染过程,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征和天气背景场进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为347.7μg/m³和222.4μg/m³,均超过环境空气质量标准(GB3095-2012)中规定的日均二级浓度限值.重污染时段PM_2.5中NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-质量浓度之和占PM_2.5质量浓度的44.0%,OC/EC的平均比值为5.44,说明二次无机离子和有机物对此次污染过程中PM_2.5贡献较大.稳定的大气环流背景场、高湿度低风速的地面气象条件和低而厚的逆温层导致北京地区大气层结稳定,加上北京三面环山的特殊地形结构,是造成此次大气重污染过程的主要原因.     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.