流向变换等离子体反应系统降解甲苯性能

将流向变换技术应用于低温等离子体反应系统,针对单独低温等离子体系统(即空管)以及协同7.5%Mn/堇青石催化剂对低浓度甲苯降解展开研究。考察了空管-未换向、空管-换向、7.5%Mn/堇青石-未换向与7.5%Mn/堇青石-换向4种反应系统的甲苯降解率、去除量、放电能量密度、能量效率以及副产物O₃的生成情况。结果表明,对于空管和7.5%Mn/堇青石的反应系统,添加流向变换技术,可以有效地提高甲苯降解率、去除量和放电能量密度;在较低场强时,有助于提高反应系统的能量效率;并且有助于抑制副产物O₃的生成。     

多针电晕放电协同Ag/TiO2纳米催化剂脱除空气中低浓度甲苯研究

采用多针电晕放电与Ag/TiO₂纳米催化剂的原位耦合构建等离子体催化系统，对系统的放电特性进行诊断，并对催化剂进行表征研究；研究等离子体催化系统对空气中低浓度甲苯的脱除性能，并监测系统脱除甲苯过程中产生的有害副产物臭氧；探讨等离子体催化系统脱除低浓度甲苯及控制副产物臭氧生成的内在机制。研究结果表明，当放电电压高于7.0 kV时，等离子体可弥散于整个放电间隙内，Ag/TiO₂纳米催化剂的涂覆未影响放电的正常进行，利于反应气体、等离子体及催化剂间的相互作用；Ag/TiO₂纳米催化剂的Ag粒子粒径约为6.5 nm，可以创造大量高活性Ag-TiO₂界面位点，并能吸收利用等离子体辐射的紫外-可见光；当放电电压为7.5 kV时，单纯多针电晕放电所得甲苯转化率与CO₂选择性分别为21%与7%，等离子体催化系统则使二者分别提升至83%与61%，并将过程中副产物臭氧的浓度由5.12 mg/m³降至0.02 mg/m³以下；多针电晕放电协同Ag/TiO<...     

流向变换-等离子体-催化反应系统降解甲苯

研究流向变换-等离子体-催化反应系统在空管与协同催化剂的情况下降解甲苯,讨论了反应系统在不同外加电源频率条件下对甲苯去除性能、能耗和产物生成的影响,主要参数包括甲苯降解率、甲苯去除量、能量密度、能量效率以及副产物臭氧生成情况。结果表明,实验选用的流向变换-等离子体-催化反应系统有助于提升甲苯降解性能和系统的能量利用率,有利于抑制副产物臭氧的生成。     

Cu-Zn-Al基催化剂制备及催化等离子体转化甲烷制甲醇

为了探讨催化剂对低温等离子体转化甲烷制甲醇的影响,将Cu-Zn-Al基催化剂引入介质阻挡放电系统,进行了甲烷等离子体-催化制甲醇的研究,考察了催化剂填装方式、催化剂载体、催化剂助剂对甲醇生成的影响。结果表明,将催化剂负载在堇青石蜂窝陶瓷上(Cu-Zn-Al/HC)的填装方式可获得较好的催化效果;堇青石表面结构对甲醇的生成具有显著影响,将催化剂负载在经酸蚀处理的堇青石蜂窝陶瓷上(Cu-Zn-Al/HC-AE),可使单位能耗甲醇产量提高28%;在催化剂中添加助剂Ce利于甲醇的生成,应用Cu-Zn-Al-Ce/HC-AE催化剂时,单位能耗甲醇最大产量较单纯等离子体体系提高了183.7%。基于等离子体-催化甲烷反应结果和发射光谱原位诊断,推断等离子体与催化剂协同转化甲烷制甲醇反应中甲醇通过自由基反应和费托合成两条途径生成。     

非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂去除甲苯

采用自制线管式介质阻挡放电反应器,针对非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂对低浓度甲苯的去除开展研究。研究中制备了Mn/γ-Al_2O_3、Mn-Ce/γ-Al_2O_3、Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂,从甲苯去除率、产物O_3生成、CO_x选择性及其他副产物生成情况考察比较了空管放电、协同催化剂放电时催化降解甲苯性能,并对催化剂进行了BET、SEM、H2-TPR和ICP-OES表征研究。结果表明:稀土助剂的加入有助于提高甲苯去除率及降低程度,且La催化性能优于Ce.,当外加电压22 k V、气量6 L·min-1、甲苯初始浓度600 mg·m-3时,Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂对甲苯去除率达到72.74%。H2-TPR结果表明,稀土助剂的加入提高了催化剂低温活性及储氧能力,添加La的效果优于Ce。催化剂有助于抑制副产物O_3生成,提高CO_2和COx选择性。     

非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al2O3催化剂去除甲苯

采用自制线管式介质阻挡放电反应器,针对非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al₂O₃催化剂对低浓度甲苯的去除开展研究。研究中制备了Mn/γ-Al₂O₃、Mn-Ce/γ-Al₂O₃、Mn-La/γ-Al₂O₃催化剂,从甲苯去除率、产物O₃生成、CO_x选择性及其他副产物生成情况考察比较了空管放电、协同催化剂放电时催化降解甲苯性能,并对催化剂进行了BET、SEM、H₂-TPR和ICP-OES表征研究。结果表明：稀土助剂的加入有助于提高甲苯去除率及降低程度,且La催化性能优于Ce_.,当外加电压22 kV、气量6 L·min^-1、甲苯初始浓度600 mg·m^-3时,Mn-La/γ-Al₂O₃催化剂对甲苯去除率达到72.74%。H₂-TPR结果表明,稀土助剂的加入提高了催化剂低温活性及储氧能力,添加La的效果优于Ce。催化剂有助于抑制副产物O₃生成,提高CO₂和CO_x选择性。     

Pd/ZSM-5/堇青石整体式催化剂对甲苯的催化降解性能研究

以蜂窝状堇青石为载体,采用聚乙烯醇(PVA)溶液辅助涂覆法制备Pd/ZSM-5/堇青石整体式催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、SEM等方法对催化剂结构和性质进行表征。通过气相色谱分析催化剂对甲苯降解效果,考察了Pd的质量分数、堇青石煅烧时间及浆料涂覆次数对催化降解甲苯性能的影响。结果表明,ZSM-5分子筛具有较大比表面积,能有效负载Pd,在粘结剂的作用下与堇青石载体有效结合;制备的5%Pd/ZSM-5/堇青石对甲苯的催化降解效果最好,T_(50)和T_(90)分别为275℃和313℃;堇青石焙烧时间4 h的催化效果最好;负载5%Pd质量分数的分子筛对堇青石涂覆6次时性能最优,制备的Pd/ZSM-5/堇青石整体式催化剂显示出良好的催化氧化甲苯活性。     

介质阻挡放电协同复合碳材料去除VOCs

挥发性有机物（VOCs）是常见的空气污染物,实验研究低温等离子体催化技术去除以甲苯为代表的VOCs。采用炭粉末、酚醛树脂和致孔有机高分子聚合物的有机溶剂混合物作为前驱物,经过炭化、水汽活化和负载锰催化剂,制备一种基于发泡金属的复合碳材料。采用扫描电子显微镜、XRD、全自动比表面积及微孔孔隙分析仪对材料进行表征。两段式介质阻挡放电反应器结合复合碳材料降解甲苯,前段介质阻挡放电初步降解甲苯,后段复合碳材料利用介质阻挡放电产生的长寿命活性物种和臭氧进一步去除甲苯。输入电压为10 kV时,甲苯去除率约99.4％,CO₂选择性达72.2%,并且有效控制了副产物臭氧。实验结果表明,复合碳材料有望应用于如臭氧和VOCs等的污染控制。     

低温等离子体催化处理甲苯气体

将低温等离子体与贵金属催化剂结合,用于甲苯气体的处理;考察了其处理效果及影响因素。所用低温等离子体由针板式脉冲流光放电方法产生。实验考察了脉冲频率、脉冲峰值电压、甲苯进口质量浓度、气体流量和催化剂等因素对净化效率的影响。结果表明:甲苯去除率随脉冲频率和脉冲峰值电压的变化并非单方向增大或减小,而是分别存在最适宜值f=33kHz、U=15kV;甲苯进口质量浓度从60mg/m3增加到180mg/m3时,甲苯去除率逐渐升高;气体流量的增大会导致甲苯去除率的降低;贵金属催化剂对甲苯降解有明显的促进作用,无催化剂时甲苯去除率的最大值为57.3%,有催化剂时则提高到88.5%。     

Pd/石墨烯/堇青石催化剂的甲苯催化燃烧性能及动力学研究

通过超声浸渍法在堇青石表面固载石墨烯涂层从而制备得到Pd/石墨烯/堇青石催化剂,并研究其催化甲苯燃烧的性能。研究表明,石墨烯涂层显著提高了Pd粒子的分散度以及载体表面的疏水性。与Pd/堇青石催化剂相比,Pd/石墨烯/堇青石催化剂的甲苯的起燃温度从180℃降至120℃,而且在水蒸气存在的情况下表现出更好的稳定性。动力学研究表明,Pd/石墨烯/堇青石催化剂上甲苯催化燃烧符合一级反应动力学规律,活化能为60.93 k J/mol。     

脉冲气液两相放电等离子体耦合Fe改性的TiO2催化剂降解废水中的4-氯酚

为了提高酚类废水的降解效果,本文以4-氯酚为处理对象建立了多针-板式高压脉冲气液两相放电等离子体催化体系。实验制备了系列催化剂并进行了表征分析,考察了各因素对4-氯酚降解的影响,并分析了降解过程总有机碳（TOC）、中间产物及其浓度变化。结果表明,催化剂焙烧温度及投加量对降解率有很大影响;4-氯酚浓度为150mg/L时,在电极间距10mm、脉冲电压26kV、脉冲频率70Hz、曝气量4L/min条件下,添加0.05g焙烧温度为500℃的Fe-TiO₂催化剂与放电等离子体耦合降解效果最好。中间产物对苯酚、对苯醌、4-氯邻苯二酚在放电过程中浓度随着放电时间的延长先增大后减小,最后都趋于零。催化剂表征显示脉冲放电可以改变催化剂的晶形和结构,且掺杂Fe改性的Fe-TiO₂催化性能较好,能进一步提升4-氯酚的降解率。     

放电等离子体驱动光催化降解甲苯研究

制备了负载型催化剂^_Al2O3/Ni和TiO₂/Al₂O₃/Ni。以催化剂作高压电极,采用介质阻挡放电反应器（DBD）降解低浓度的甲苯。研究了有无催化剂、甲苯初始浓度、气体停留时间和吸附性能对甲苯降解的影响。结果表明,负载光催化剂后,甲苯转化率由45.3％提高到82.7％,能量效率由0.85 g·（kW·h）^-1提高到1.73 g·（kW·h）^-1;甲苯转化率随初始浓度提高或停留时间减少而降低;10 kV电压下,等离子体催化表现出较好的协同效应。催化剂的吸附作用促进了甲苯的转化,提高了CO₂的选择性, CO₂与CO的选择性之比由1.96提高到5.64。吸附作用越强,提高越明显。     

活性炭负载催化剂臭氧催化氧化处理印染废水研究

以堇青石蜂窝陶瓷、硅藻土、活性氧化铝和活性炭作为载体、金属氧化物(FexOy、CuO、NiO、MnxOy、BaO)作为催化活性组分,对臭氧催化氧化印染废水进行了试验对比,并对影响载铁型活性炭催化剂臭氧催化氧化印染废水的因素进行了研究。结果表明,载铁型的催化剂活性相对较高,当焙烧温度为750℃时,催化性能最好。利用载铁型活性炭催化剂,在臭氧质量浓度为10mg/L、pH值为6、反应时间为60min的条件下,催化氧化具有最佳的效果,COD去除率达86%;催化剂的重复利用性好,连续使用12次,COD的去除率仍可达64%。     

脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛

为进一步提高脉冲放电等离子降解甲醛的效率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量,研究采用放电等离子体和催化剂协同技术。实验以分子筛为载体,分别制备了Mn/TiO₂-分子筛、Fe/TiO₂-分子筛和Cu/TiO₂-分子筛3种催化剂,并利用XRD、SEM、EDS、FT-IR方法对催化剂进行表征分析。进行了脉冲放电等离子体协同3种催化剂降解甲醛的研究,比较了不同催化剂协同等离子体对甲醛去除率、CO₂选择性、O₃产生量的影响。结果表明,3种催化剂与脉冲放电等离子体都存在协同作用,并能有效地提高甲醛去除率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量。当脉冲电压为20kV、放电频率为40Hz、气体流量为0.5L/min时,Mn/TiO₂-分子筛催化剂协同效果最佳,甲醛去除率为94.4%,CO₂选择性为42.2%。催化剂表征结果显示Mn/TiO₂-分子筛的活性组分颗粒分布均匀,锐钛矿相的TiO₂和微晶状态的MnO_x的存在有效促进了甲醛的氧化分解。研究还对放电等离子体协同Mn/TiO₂-分子筛催化剂降解甲醛的机理进行了探讨。     

VOC removal by synergic effect of combustion catalyst and ozone

The synergic effects of the combustion catalyst Ba---CuO---Cr₂O₃/Al₂O₃ and ozone, used as strong oxidant species in the combustion of various VOCs, were studied. The experiments were performed with five different methods by feeding the organics with air (1000 ppmV) before (methods 2 and 4) and after the ozone generator (methods 1, 3 and 5), they entered into the catalytic reactor (methods 1, 2 and 3) or were directly analyzed (methods 4 and 5). The concentration profiles of the organics were compared as a function of the reaction temperature (from 100 to 500°C) for the methods 1, 2 and 3 and as a function of the peak voltage of the ozone generator (2–10 kV), that is the ozone concentration (up to 2000 ppm) for methods 4 and 5. Ozone strongly reacted in the gas phase with aromatic molecules and organics having functional groups. Moreover, a positive ionizing effect produced by the corona discharge in the ozone generator on the destruction of the organics was found too.     

Ozone Generation by Hybrid Discharge Combined with Catalysis

In this paper, combining hybrid discharge with pellet alumina catalyst is used for ozone generation. The hybrid discharge including corona discharge (CD), surface discharge (SD) and dielectric barrier discharge (DBD) may happen in the device. Factors that affect the ozone production efficiency and concentration are studied, such as energy density, power, gas flow rate, frequency, peak voltage and catalysts.     

Microwave-assisted catalytic oxidation of gaseous toluene with a Cu-Mn-Ce/cordierite honeycomb catalyst

A novel Cu-Mn-Ce/cordierite honeycomb catalyst was prepared by an incipient wetness method and the catalyst was characterized. The active ingredients were present as various spinel species of Cu, Mn and Ce oxides with different valences and they were unevenly dispersed over the surface of the catalyst. The catalytic oxidation of gaseous toluene was primarily investigated using a fixed bed reactor under microwave heating in the continuous flow mode. Under the optimal conditions of 6.7 wt-% loading of the active component, a bed temperature of 200℃, a flow rate of 0.12 m^3 · h^-1 and an initial concentration of toluene of 1000 mg·m^-3, the removal and mineralization efficiencies of toluene were 98% and 70%, respectively. Thus the use of the microwave effectively improved the oxidation of toluene and this is attributed to dipole polarization and hotspot effects. After four consecutive cycles (a total of 1980 min), the Cu-Mn- Ce/cordierite catalyst still exhibited excellent catalytic activity and structural stability, and the toluene removal was higher than 90%. This work demonstrates the possibility of treating volatile organic compounds in exhaust gases by microwave-assisted catalytic oxidation.