水相环境对239Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土作为吸附介质,通过静态吸附实验,研究了高庙子膨润土在不同水相环境中对核素²³⁹Pu的吸附行为。探讨了接触时间、水相pH值、离子种类以及离子浓度等因素对吸附行为的影响。研究结果表明：高庙子膨润土对钚具有很强的吸附能力,吸附率达到99%以上,且吸附速率较快,4 d即可达到吸附平衡。随着水相pH值增大,膨润土对钚的吸附能力逐渐增强。水相中CO₃^2-、Fe³⁺和Ca²⁺对钚吸附有较强抑制作用,并且当离子浓度小于0.02mol/L时,随着浓度的增大,分配系数K_d值逐渐减小;当离子浓度大于0.02mol/L时,分配系数K_d值基本趋于稳定。     

不同离子浓度对~(239)Pu在高庙子膨润土上的吸附影响

采用静态吸附法研究了239 Pu在CO2-3、HCO-3、SO2-4、Mg2+、Ca2+、Fe3+等不同离子浓度下在膨润土上的吸附。实验结果表明:随着CO2-3、HCO-3、Mg2+、Ca2+、Fe3+浓度的增大,239Pu在膨润土上的吸附分配系数Kd值逐渐减小,而随着SO2-4浓度的增加,Kd值先增加后减小,其中CO2-3、Fe3+浓度对Kd值影响较大。     

239Pu在板岩和土壤中的吸附

通过研究239Pu在地质环境中的迁移行为,为废物处置工作提供基础性数据和技术依据。以研究区的地质介质千枚状板岩和土壤为样品,利用静态实验方法,研究了核素239Pu在这2种介质中的吸附行为特征。实验结果表明,随着液固比的减小,溶液中钚的浓度均降低,说明随着颗粒样品的增多,钚的吸附量增加,而吸附分配系数均降低。吸附分配系数随着CO2-3浓度的增大而呈下降趋势,溶液中CO2-3的存在不利于钚的吸附。钚在板岩和土壤中的吸附行为可用Freundlich吸附等温式来描述。     

239Pu在青海大柴旦粘土岩中的吸附特征

在高放射性废物处置近场围岩类型的选择方面,针对粘土岩的研究尚处于探索阶段。通过静态吸附实验,研究239Pu在青海大柴旦粘土岩中的吸附行为。结果表明:粘土对239Pu的吸附影响程度很大,吸附分配系数随吸附时间延长先逐渐增大,最终趋于恒定,测得吸附平衡时间为2 d;239Pu在粘土中的吸附分配系数随着pH的增加、液固比的减小而逐渐增大;239Pu在粘土中的吸附分配系数随着239Pu初始浓度的增大呈现先增大后减小的特性。     

239Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟

基于双重连续介质模型,根据单裂隙岩体核素迁移规律,推导了核素在平行板单裂隙岩体裂隙域和基质域中的迁移方程,并得出了核素在基质域和裂隙域中的相对浓度。模拟过程中选择²³⁹Pu(Ⅳ)作为分析对象,结合研究区渗透系数和分配系数等参数值,分析了研究区花岗岩岩体裂隙域和基质域中相对浓度的分布情况,预测了²³⁹Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势和迁移情况。模拟表明²³⁹Pu(Ⅳ)在基质域内的扩散非常缓慢,经过0.5×10⁵ a,扩散范围仅在毫米量级,而在裂隙域中大约迁移3m,模拟结果表明该花岗岩区域具备处置含²³⁹Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件。同时讨论了裂隙域水的平均速度、隙宽、渗透系数、基质域和裂隙域内阻滞系数等参数的变化对放射性核素裂隙域迁移情况的影响。     

质谱法标定242Pu指示剂

将高纯²⁴²Pu浓度标准溶液与²³⁹Pu混合,质谱法测量R_239/242（A）先标定四水硫酸钚中²³⁹Pu的浓度;再将四水硫酸钚与待标定的²⁴²Pu指示剂混合,测量R_239/242（A）,标定²⁴²Pu指示剂的浓度。质谱测量还可标定得到²⁴²Pu指示剂中的钚同位素丰度。采用两次同位素稀释质谱法标定²⁴²Pu指示剂快捷简便,可在2日内完成。测量精度高,²⁴²Pu浓度的相对合成标准不确定度为0.75%,该指示剂可满足高精度分析工作的需求。     

熔岩玻璃体239Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体²³⁹Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生²³⁹Pu的速率,将释放出的²³⁹Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态²³⁹Pu和胶体态²³⁹Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态²³⁹Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10 mL/g后,可忽略溶解态²³⁹Pu的远距离迁移;胶体态²³⁹Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3 km处的胶体态²³⁹Pu的模拟活度浓度长期处于10^-2 Bq/L;影响胶体态²³⁹Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放²³⁹Pu形成胶体态²³⁹Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当²³⁹Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。     

热中子诱发239Pu裂变的85Krm、87Kr和88Kr产额测量研究

中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的²³⁵U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与⁹⁹Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^...     

水相环境中pH对Pu在膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土和灵寿钙基膨润土、钠基膨润土、漂白土为吸附介质,通过静态模拟实验研究水相环境中pH对Pu在膨润土中吸附行为的影响特征。吸附平衡实验表明,高庙子膨润土对Pu的吸附平衡时间为4 d,漂白土、钙基膨润土、钠基膨润土为5～6 d。pH影响实验表明,水相环境中膨润土对Pu的吸附能力随着水相pH的增大而增大。酸性环境中膨润土对Pu的吸附能力极弱,碱性环境中吸附能力极强。     

^233U内标α谱法测定石墨中痕量^239Pu

在石墨粉末试样中加入^233U作内标,用硝酸浸取样品中的Pu,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定^233U和^239Pu的α计数比,通过加入内标^233U的已知量和^233U、^239U的相关参数。可求得^239Pu的绝对量。该分析方法可测^239Pu的含量为0．1－10μg/g,测得精密度（n＝6）优于2％。     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

山西、河南三地土壤样品中239+240Pu、137Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239 240 Pu活度浓度和240Pu/239pu同位素比值,并对239 240 Pu和137Cs在土壤中的深度分布进行了研究.结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+ 240pu活度浓度为0.078 ～0.122mBq/g,137Cs为1.56 ～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137Cs/239240Pu活度比值为34.61 ±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4).三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降.     

Effets de protection mutuelle dans les interactions238U235U et 238U239Pu

This study presents some results concerning mutual shielding calculations. ²³⁸U²³⁵U and ²³⁸U²³⁹Pu interactions were studied for the fissile isotope enrichments between 0 and 4%. The resolved cross sections of fissile isotopes were calculated for 20 and 1000°C.The study of the mutual shielding effect, in a heterogeneous cell of volume ratio 2, was performed for three fuel rod radii r = 0,2, 0,5 and 2 cm. A second study of the Doppler effect on the resonance overlap were performed on a homogeneous medium equivalent to the usual P.W.R. lattices. This effect was found to be appreciable.     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。     

The Westcott gf-factor for 239Pu and its temperature dependence

The Westcott g_f-factor, which is important for the interpretation of measurements with Maxwellian neutron spectra and reactor spectra, was calculated using our recent accurate neutron induced fission cross-section measurements. The value we obtained is g_f = 1.053 ± 0.003.We further calculated the temperature dependence of g_f from 0°C to 1000°C.     

基于加速器质谱的尿中239Pu测量方法研究

239Pu作为一种长寿命极毒核素可通过吸入、食入和伤口渗入等途径进入人体,给工作人员造成内照射危害。目前一般采用尿样测量的方法评价职业人员内照射,现有尿中钚的测量手段有低本底α谱仪、热电离质谱仪、电感耦合等离子体质谱仪及加速器质谱仪等。加速器质谱对²³⁹Pu的测量可达更低的探测限,这对准确评价工作人员内照射剂量具有重要意义。利用中国原子能科学研究院自行研制的加速器质谱仪开展了尿中²³⁹Pu的前处理流程研究及²³⁹Pu高灵敏测量方法研究,方法检出限为1.1 μBq（0.47 fg）,该方法可为保障工作人员的辐射安全提供技术支持。