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甲烷催化燃烧催化剂研究进展 总被引:4,自引:1,他引:3
甲烷催化燃烧的目的是通过催化作用降低燃料的起燃温度,加深甲烷氧化程度,从而提高燃料利用率。概述了甲烷催化燃烧的催化机理及硫化物和水蒸气对催化剂活性的影响,综述了近年来有代表性的催化剂体系尤其是非贵金属催化剂的研究进展:贵金属催化剂具有很高的催化活性,但一般热稳定性差,成本较高;钙钛矿型催化剂和六铝酸盐系列催化剂有很好的高温催化活性,因其价格较低,有更好的发展前景;固溶体催化剂对于甲烷催化燃烧反应也有良好的催化活性和稳定性,但对此类催化剂的研究还较少,建议研究者予以重视。 相似文献
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采用沉淀法制备了Co3O4载体、浸渍法制备了Pd/Co3O4催化剂,对Pd/Co3O4催化剂上的低浓度甲烷燃烧反应进行了研究,考察了焙烧温度、Pd负载量及预处理条件等对其催化性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高(从550℃到700℃),Co3O4结晶度提高,PdO颗粒增大,催化剂的比表面积和甲烷催化燃烧活性降低。随着钯负载量的增加,Pd/Co3O4催化剂的活性有所提高,但Pd含量高的催化剂,甲烷催化燃烧稳定性较差。550℃下焙烧Pd质量分数为1.0%的Pd/Co3O4催化剂对低浓度甲烷燃烧具有较好的低温催化活性和稳定性,甲烷转化率达到50%时的反应温度为416℃,500℃下运行96 h后,甲烷转化率仍然维持在90%以上。 相似文献
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催化燃烧是目前转化与利用低浓度瓦斯的有效方法之一。为探究制备工艺对Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的影响,分别采用溶胶-凝胶法和共沉淀法,制备了Co-Cu复合催化剂,并用于低浓度瓦斯催化燃烧反应(甲烷体积分数为1.69%)。考察了制备方法、焙烧温度和n(Co):n(Cu)对催化剂性能的影响,并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明,适宜的催化剂焙烧温度为400℃、n(Co):n(Cu)为1:1,该条件下制备的催化剂催化活性最高。在该条件下,与溶胶-凝胶法制备的催化剂(n(柠檬酸):n(金属离子)为3:2)相比,共沉淀法制备的催化剂具有更高的催化活性,其甲烷转化特征温度t10、t50和t90(分别指甲烷转化率为10%、50%、90%时的温度)分别降低了6℃、70℃和1℃。 相似文献
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整体式甲烷燃烧催化剂的活性研究 总被引:5,自引:0,他引:5
研究了以Co、Cr、Mn、Fe和Ni的单一或混合氧化物为活性组分的整体式催化剂在甲烷燃烧反应中的活性。整体式催化剂直径为 10mm ,长 15mm ,测试温度范围为 30 0 - 70 0℃。结果显示 ,单一氧化物中Co、Cr和Mn的活性较好 ,Fe和Ni的活性较差 ;混合氧化物催化剂均表现出较高的活性 ,但以含Co、Cr、Mn的 3组分混合氧化物催化剂为更佳。同时考察了空速、烷氧比、稀释气、温度等因素对甲烷燃烧反应的影响。在烷氧比为 1:4,稀释气含量约为 6 0 % ,反应温度 6 5 0℃ ,大空速下甲烷转化率较高。 相似文献
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《石油化工》2015,44(12):1518
用溶胶-凝胶法制备了CuMn_2TiO_6,CuTiO_3,Mn_2TiO_5,CuMn_2O_4催化剂,又分别采用共沉淀法和浸渍法制备了CuMn_2TiO_6催化剂;采用XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的结构进行了表征,在小型固定床连续流动反应装置上评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能,分析了催化剂的元素组成和制备方法对催化剂的结构和活性的影响。实验结果表明,Ti组分的引入可抑制晶粒的生长,提高催化剂的还原性,从而使催化剂的活性提高;共沉淀法制备的CuMn_2TiO_6催化剂具有较高的活性,在432℃、气态空速12 000 h~(-1)的条件下,可使甲烷转化率达到90%。Mn_2O_3和Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4是催化剂的主要活性物种,且Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4的活性高于Mn_2O_3。 相似文献
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将质量分数为10%的Co负载在Ce0 2Zr0 4Mn0 4O2(OSM),YSZ Al2O3(Y2O3,ZrO2稳定的γ Al2O3),OSM+YSZ Al2O3(1:1)上,制得Co/OSM,Co/YSZ Al2O3,Co/YSZ Al2O3+OSM(1:1)整体式催化剂。利用XRD和H2 TPR对上述催化剂进行了表征,并研究了催化剂的甲烷催化燃烧性能。XRD结果表明,在OSM和YSZ Al2O3上Co均以高分散形式存在。H2 TPR结果表明Co/YSZ Al2O3+OSM样品的可还原性大于Co/OSM和Co/YSZ Al2O3。不同载体催化剂甲烷燃烧催化活性有如下顺序:Co/YSZ Al2O3相似文献
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用共沉淀法制备Fe做为活性组分的一系列六铝酸盐催化剂LaFeXAl12-XO19,通过BET、XPS、XRD等实验技术,对催化剂的结构和性质进行了考察。主要考察了Fe的取代量对催化剂结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明:催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,铁离子的取代量对于催化剂的特性有较大的影响。由于铁的加入催化剂的活性得到明显提高,其中以LaFeXAl12-XO19催化剂的活性最好。 相似文献
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开发了以MgO为第二载体的La0.8Ca0.2FeO3钙钛矿整体催化剂,用于低浓度甲烷(φ(CH4)=0.5%)的催化燃烧。首先用共沉淀法制备了不同比例Ca掺杂的钙钛矿粉体,然后在程序升温反应-质谱仪中对催化剂进行筛选,并用XRD、TPR、BET对粉末进行表征。在此基础上,选择La0.8Ca0.2FeO3并确定800℃为焙烧温度,采用浆料涂覆法将粉末La0.8Ca0.2FeO3涂覆在α-Al2O3蜂窝陶瓷基体上制成整体催化剂,在空速40 000h-1下进行催化燃烧反应试验。考察了引入MgO作为第二载体的效果以及在MgO中引入少量Al2O3的影响,对MgO的焙烧温度、负载量进行了优化。结果表明,MgO对活性组分有隔离保护和高温下的分散稳定作用,而MgO与La0.8Ca0.2FeO3之间的相互作用是导致La0.8Ca0.2FeO3整体催化剂的活性比粉末催化剂高了1倍左右的主要原因。 相似文献
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对水热法制备的LaMnAl11O19-α(LMA)催化剂和微乳液法制备的Ce0.5Ba0.5MnAl11O19-α(CBMA)催化剂进行了100h的甲烷催化燃烧活性试验,考察了反应条件下的水蒸气处理对催化剂的结构和甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明:反应条件下的水蒸气处理促进了水热法制备的LMA催化剂中的六铝酸盐相晶粒长大,比表面积降低,从而引起活性下降。对微乳液法制备的CBMA催化剂,反应条件下的水蒸气处理使得催化剂中的γ-Al2O3转化为α-Al2O3从而引起比表面积的大幅度降低,但催化活性没有出现明显变化,仍保持着较高的甲烷燃烧活性。 相似文献
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分别用浸渍法(IM)、沉积-沉淀法(DP)和共沉淀法(CP)制备了甲烷低温燃烧Pd/CeO2催化剂,并与常用的Pd/Al2O3催化剂作了对比.结果表明,沉积沉淀法制得的Pd/CeO2催化剂对甲烷的氧化活性最高,使甲烷的起燃温度(10℃)和完全转化温度分别比Pd/Al2O3降低了83℃和110℃.XRD及XPS分析表明,Pd/CeO2催化剂的活性与CeO2上晶格氧的活动能力及Pd-CeO2之间的相互作用有关.N-DP催化剂上Pd-CeO2相互作用最强,即存在较强的SMSI效应,导致其活性最高. 相似文献
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采用草酸盐胶态共沉淀法制备了系列用于甲烷催化燃烧反应的铈镍复合氧化物催化剂.结果表明,该法制备的催化剂具有比其它制备方法高的比表面,同时由于表面高分散的镍物种与体相中的固溶体的相互作用使其在甲烷燃烧中表现出良好的低温活性. 相似文献
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采用共沉淀法制备了系列CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物甲烷燃烧催化剂,并采用XRD和BET对所得催化剂进行了表征。结果表明,在适当的Ce/Mn摩尔比范围内。试样经500℃焙烧可形成Ce/Mn固溶体复合氧化物,更高焙烧温度则导致催化剂比表面积下降和一定程度的烧结。500℃和800℃焙烧催化剂的活性变化规律略有不同,其活性主要由Ce/Mn摩尔比决定,其中活性最高的催化剂中Ce/Mn摩尔比为7:3。100h稳定性试验结果表明,经800℃焙烧的CexMnl0-xO20-δ催化剂具有良好的热稳定性。典型催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明,甲烷催化燃烧在CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物催化剂上为一级动力学反应,反应速率受催化剂固有性质控制。 相似文献