上海市大气散射消光特征及其与颗粒物化学组成关系研究

为研究上海市大气颗粒物散射系数分布特征以及颗粒物化学组分贡献率,2009年用浊度仪对散射系数进行观测,同时采集PM2.5,分析其主要化学成分浓度.观测发现,秋、冬季散射系数较高,夏季最小.散射系数日变化有早、晚两个峰,午间出现低谷.散射系数与温度、风速有显著负相关性.多元回归得到OC、NO-3、NH+4是影响消光系数的主要化学成分.依据IMPROVE估算公式,将OC分为吸湿性和非吸湿性部分,并加入海盐影响,使估算bext值更接近监测值.OC、EC和硫酸铵盐为估算消光系数主要贡献成分.     

成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月-2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM₁₀)和细粒子(PM_2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3) μg·m^-3,PM_2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM_2.5浓度达214.3 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K⁺浓度达8.7 μg·m^-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM_2.5浓度为122.6 μg·m^-3,仅占PM₁₀浓度的0.28,PM_2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM_2.5浓度为261.0 μg·m^-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.     

重庆市主城区大气细颗粒物污染特征与来源解析

重庆市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))浓度从1990s的100μg·m~(-3)下降至当前的约70μg·m~(-3),但仍高于环境标准限值.为探讨重庆市主城区PM_(2.5)化学组成与来源特征,于2012—2013年在渝北区大气超级站利用四通道采样仪连续采集了颗粒物样品,分析了其中水溶性离子、碳质组分和无机元素含量.采样期间,重庆市主城区大气PM_(10)和PM_(2.5)的年日均浓度分别为103.9和75.3μg·m~(-3),扩散条件不利的冬季,细颗粒物污染较为严重.受静稳天气影响的1月和2月,受沙尘影响的3月,及二次转化显著的6月是重庆市细颗粒物污染较重的月份.重庆市PM_(2.5)组成以有机物(OM,30.8%)为主,其次为硫酸盐(SO_4~(2-),23.0%)、硝酸盐(NO_3~-,11.7%)、铵盐(NH_4~+,10.9%)、地壳物质(Soil,8.2%)、元素碳(EC,5.2%)、K~+(1.1%)、Cl~-(1.0%)和微量元素(Trace,0.6%).较高的SO_4~(2-)浓度和逐步上升的[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值反映了重庆市燃煤污染较重,同时机动车污染比例逐步增加.采用主因子分析/绝对主因子得分法解析了重庆城区细颗粒物5类主要来源是:二次粒子(41.7%)、燃煤(15.6%)、建筑/道路尘(12.4%)、土壤尘(11.0%)和工业尘(10.4%),通过各污染源季节变化及与其他结果对比,该源解析结果能够较可靠反映重庆市细颗粒物的来源信息.     

热脱附法快速分析大气细颗粒物中非极性有机物

本研究改进了传统有机样品前处理步骤,将大气细颗粒物样品直接装填于TD管并与气相色谱联用的自动化热脱附装置,建立的新型热脱附(thermo desorption,TD)与气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法,对72种非极性有机物(non-polar organic compounds,NPOCs),包括34种多环芳烃(polylicycle aromatic hydrocarbon,PAHs)、1种苯并噻吩、27种(C_(10)~C_(34))烷烃(alkanes)、5种霍烷(hopanes)和5种甾烷(steranes)化合物进行定量分析.优化了承载样品装填方式、热脱附条件和进样模式等参数.结果表明,热脱附-气相色谱/质谱方法对多环芳烃、正构烷烃、霍烷和甾烷的检出限分别为0.01~1.0、0.1~8.0和0.50~2.0 ng·m~(-3),标定曲线线性相关系数在0.9以上.热脱附效率分别为:多环芳烃95%~100%、正构烷烃81%~100%、霍烷和甾烷83.1%~100%.与传统溶剂超声萃取的方法差异性比较结果表明,两种方法分析结果的偏差基本小于30%,在可接受范围内.对临安和上海PM_(2.5)中的痕量NPOCs的定量分析表明,采样期间两地大气PM_(2.5)中NPOCs以烷烃为主,其次为PAHs.特征比值法分析结果表明,大气细颗粒物污染主要来自化石燃料燃烧和煤炭燃烧.     

中国西部背景地区PM2.5化学组分特征及其对大气散射系数的影响

于2009年春、夏和秋季在全球大气本底基准监测站青海瓦里关同步观测了PM_(2.5)中主要化学成分和大气散射系数(bsp).结果显示,观测期间瓦里关PM_(2.5)浓度年均值为(12.6±12.0)μg·m~(-3),显著低于国家年均值标准.总水溶性无机离子和碳气溶胶浓度分别为(1.7±1.6)μg·m~(-3)和(3.2±1.0)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)浓度的16.5%和25.4%.基于IMPROVE经验公式,瓦里关bsp最主要的贡献因子是有机物(OM)和土壤尘(FS),贡献率分别达到48%和28%,其它组分对bsp的贡献率均小于10%.     

烟花爆竹集中燃放的大气细颗粒物(PM2.5)成分图谱

烟花爆竹燃放是大气细颗粒物（PM_2.5）来源的途径之一.以泉州城区春节期间为例,研究烟花爆竹燃放对大气细颗粒物的影响,服务大气污染的特殊污染源管理.结果表明,烟花爆竹集中燃放时段,SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度明显升高,尤以PM_2.5的升高最为显著,城区PM_2.5日均浓度峰值约为年均值的4倍,涂山街点位PM_2.5小时浓度峰值约为城区年均值的21倍;燃放高峰期Al、Mg、Ba、Cu、Sr等烟花爆竹的特征元素占比迅速上升,Al⁺、Mg⁺、Ba⁺、Cu⁺间的小时数浓度高度相关;监测期间泉州城区细颗粒物主要污染源是烟花爆竹燃放和生物质燃烧,贡献占总颗粒物的一半以上,燃煤和工业工艺源的比例相对较低,均低于10.0%;集中燃放时段大气细颗粒物浓度高达0.578 mg·m^-3,此时的烟花源的贡献比例也提升到58.2%;污染过程分析表明PM_2.5浓度与烟花源的占比、数浓度的变化趋势具有趋同性.以上结果说明烟花爆竹的集中燃放是春节期间泉州大气环境恶化的主要原因.     

苏州市大气细颗粒物(PM2.5)工业源排放清单

通过发放调查表、现场咨询等形式,获得苏州市2012年工业企业基本信息,参照国内外已有研究成果,确定排放因子,并根据实际情况对钢铁行业进行了系数修订,得到苏州市工业源大气细颗粒物排放清单.结果表明:苏州地区工业源PM_(2.5)排放总量约为6.57×10~4t,工艺过程源和固定燃烧源分别占94%和6%;张家港地区贡献率最大,为51%,其次为常熟13.8%;姑苏区贡献率最小,为0.13%;苏州市平均排放强度为10.42 t·km~(-2),张家港排放强度最大,达到了43.57 t·km~(-2),其次为新区12.38 t·km~(-2);钢铁与炼焦、火电、水泥行业是PM_(2.5)的主要贡献者,分别为50%、17%和14%;空间分布显示苏州北部相对细颗粒污染较大,重点企业多集中在张家港、常熟地区,东部污染较少.     

餐饮行业细颗粒物(PM2.5)排放测算方法:以上海市为例

以上海市餐饮企业为例,研究了餐饮企业PM_(2.5)排放特征以及排放测算方法.按照单位灶头、单位时间、单位就餐人次这3种计算基准,获得了不同类型餐饮企业PM_(2.5)的排放因子,并在此基础上结合2014年上海市餐饮企业活动水平测算了PM_(2.5)的排放清单.结果表明,餐饮企业排放PM_(2.5)的浓度范围0.1~1.8 mg·m~(-3),甚至超过国家饮食业标准中关于油烟1mg·m~(-3)的排放限值;PM_(2.5)中OC质量贡献超过50%,OC/EC比值的变化范围为58.8~752.3,平均值为128.4,可作为餐饮排放的示踪特征.企业规模是影响餐饮企业PM_(2.5)排放因子的重要因素.按照灶头活动、餐饮作业时间以及就餐人次这3种方法计算得出的餐饮企业PM_(2.5)排放因子均表明,大型、中型企业明显高于小型和微型企业(食堂、快餐).基于上述3种排放因子,计算2014年上海PM_(2.5)排放量相对一致,表明本研究获得基于3种活动水平的排放因子比较可靠,未来可应用于其他城市餐饮企业排放清单的核算.     

邯郸市大气颗粒物污染特征的监测研究

使用振荡天平颗粒物在线监测仪连续监测了邯郸市PM₁₀和PM_2.5浓度,分析了2012年7月31日—12月2日4个月内PM₁₀、PM_2.5的浓度水平、时变规律和PM_2.5/PM₁₀的变化情况.结果表明,监测时段内PM₁₀和PM_2.5的日均浓度平均值分别为208.4 μg·m^-3和99.1 μg·m^-3,是国家二级标准的1.4倍和1.3倍;浓度超标的天数占总观测天数的61.6%和60.0%,其污染程度与北京、天津相当,属污染较严重的地区.PM_2.5/PM₁₀在19.3%~89.8%之间周期性波动,平均值为49.4%,接近北方城市的平均水平.PM₁₀和PM_2.5的浓度变化具有很好的正相关性;日均值在4个月中呈现明显的周期性变化和月际波动,10、11月的PM₁₀和PM_2.5浓度变化剧烈且大大高于8、9月份.PM₁₀和PM_2.5浓度一天中小时均值的变化呈同步的双峰型分布,最高值出现在9:00和20:00左右,最低值出现在15:00~17:00之间.本研究系统分析了夏秋季节邯郸市大气颗粒物污染状况,以期为当地颗粒物污染的控制提供科学依据.     

铅冶炼厂无组织排放源不同颗粒物中铅含量特征

使用TH 880-F型烟尘测试仪和低压颗粒物冲击仪(low pressure impactor,LPI)对云南某铅锌冶炼厂无组织排放区(1区和2区)烟气颗粒物进行分级采样,并分析各粒径段颗粒物中的铅元素粒径分布特征及含量情况.从铅在不同粒径颗粒物中的分布特征来看,无组织1区排放的细颗粒物(fine particulate matter,PM2.5,粒径小于2.5μm的颗粒)中的铅分别占可吸入颗粒物(particulate matter,PM10,粒径小于10μm的颗粒)和总悬浮物颗粒(total suspended particle,TSP,粒径小于100μm的颗粒)中的66.6%和43.1%,无组织2区相应占比分别为54.1%和38.7%,这表明无组织排放的铅污染物粒径以小粒径颗粒为主.无组织排放颗粒物中铅含量与地面气象资料中风向、风速密切相关,其次是风能密度.铅冶炼区无组织排放颗粒物中铅含量与边界层风向、风速的相关度最高,其次是风能密度w;而渣场无组织排放颗粒物中铅含量与边界层温度垂直分布γ的相关度最高,其次是u、v分量,然后为风能密度w.     

Aerosol scattering coefficients and major chemical compositions of fine particles observed at a rural site in the central Pearl River Delta, South China

During November-December 2010 aerosol scattering coefficients were monitored using a single-waved (525 nm) Nephelometer at a regional monitoring station in the central Pearl River Delta region and 24-hr fine particle (PM_2.5) samples were also collected during the period using quartz filters for the analysis of major chemical components including organic carbon (OC), elemental carbon (EC), sulfate, nitrate and ammonium. In average, these five components accounted for about 85% of PM_2.5 mass and contributed 42% (OC), 19% (SO₄^2-), 12% (NO₃^-), 8.4% (NH₄⁺) and 3.7% (EC), to PM_2.5 mass. A relatively higher mass scattering efficiency of 5.3 m²/g was obtained for fine particles based on the linear regression between scattering coefficients and PM_2.5 mass concentrations. Chemical extinction budget based on IMPROVE approach revealed that ammonium sulfate, particulate organic matter, ammonium nitrate and EC in average contributed about 32%, 28%, 20% and 6% to the light extinction coefficients, respectively.     

夏季珠江三角洲地区PM2.5化学组分特征及其对大气能见度的影响

于2010年夏季在珠三角主要城市广州、佛山、东莞、深圳、珠海以及广州郊区从化同步采集PM2.5样品,利用热光反射碳分析仪和离子色谱分别分析样品中有机碳/元素碳和水溶性离子浓度,并同步收集能见度和气象数据.在此基础上对珠三角主要城市大气PM2.5中主要化学成分的浓度水平和空间分布特征进行分析,并利用IMPROVE方程重建大气消光系数,探讨PM2.5的主要化学组分对大气能见度的影响.结果发现,观测期间珠三角地区PM2.5中的主要化学成分空间分布特征明显,广州、佛山和东莞浓度较高,珠海和深圳浓度较低.(NH4)2SO4、有机物(OM)、EC和NH4NO3对夏季珠三角大气消光系数贡献率分别为39%、31%、12%和13%.     

Chemical characteristics of fine particles and their impact on visibility impairment in Shanghai based on a 1-year period observation

In this work, a one-year observation focusing on high time resolution characteristics of components in fine particles was conducted at an urban site in Shanghai. Contributions of different components on visibility impairment were also studied. Our research indicates that the major components of PM_2.5 in Shanghai are water-soluble inorganic ions and carbonaceous aerosol, accounting for about 60% and 30% respectively. Higher concentrations of sulfate (SO₄²⁻) and organic carbon (OC) in PM_2.5 occurred in fall and summer, while higher concentrations of nitrate (NO₃⁻) were observed in winter and spring. The mass concentrations of Cl⁻ and K⁺ were higher in winter. Moreover, NO₃⁻ increased significantly during PM_2.5 pollution episodes. The high values observed for the sulfate oxidizing rate (SOR), nitrate oxidizing rate (NOR) and secondary organic carbon (SOC) in OC indicate that photochemical reactions were quite active in Shanghai. The IMPROVE (Interagency Monitoring of Protected Visual Environments) formula was used in this study to investigate the contributions of individual PM_2.5 chemical components to the light extinction efficient in Shanghai. Both NH₄NO₃ and (NH₄)₂SO₄ had close relationships with visibility impairment in Shanghai. Our results show that the reduction of anthropogenic SO₂, NO_x and NH₃ would have a significant effect on the improvement of air quality and visibility in Shanghai.     

广州PM2.5化学组分特征及其与气象因子的关系

于2012年12月—2013年12月在广州城区(市站)和东部郊区(九龙)开展为期一年的PM2.5样品采集,并同步收集气象因子和气态污染物质量浓度等数据.结果表明,PM2.5中主要化学组分为有机质(OM)和硫酸盐(SO2-4),分别占市站和九龙PM2.5质量浓度的49.4%和15.2%及57.0%和17.3%.碳质气溶胶(OM和EC)贡献接近50%,二次无机气溶胶(SO2-4、NO-3和NH+4总和,SIA)贡献超过30%.由于以机动车尾气为代表的移动污染源在城市区域贡献较大,市站[NO-3]/[SO2-4]比值显著高于九龙.两个站点[NH+4]/[SO2-4]摩尔质量比均高于1.5,表明观测期间广州市干季大气处于富铵状态.市站和九龙站硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的时空变化趋势与O3类似,表明大气光化学过程是影响广州市SOR和NOR的重要因素.相对湿度低于65%时,SOR和NOR均较高;温度对SOR和NOR的影响有显著的城郊差异.降雨对PM2.5及各化学组分浓度有显著去除作用.