西安市PM2.5燃煤源谱特征研究

针对西安本地源谱缺乏的现状,总结统计了西安目前灰霾特征和主要成因,对西安市燃煤源进行了测定.研究发现,在煤烟尘PM2.5中SO2-4的含量最高(25%),其次为OC(12%)、NH+4(7%)、Cl-(5%).对固定源燃煤与民用散烧煤,不同脱硫方式、脱硝方式和锅炉类型的固定源成分谱分析得出:1.SO2-4及Al、Si、Ca在固定源煤烟尘PM2.5中含量大于民用燃煤,OC与之相反;2.炉内喷钙法PM2.5中SO2-4明显高于其它脱硫法含量;双碱法PM2.5中Na的含量显著高于其它脱硫工艺流程的含量;氧化镁法PM2.5 中Mg含量为各类脱硫工艺中最高;石灰石膏法颗粒物中Mg、Al、Si、Ca等元素含量均高于大多数工艺;3.不同的脱硝工艺中NO-3离子在各类成分谱中的含量极低;4.链条炉与层燃炉PM2.5中OC、EC含量高于循环流化床炉、煤粉炉.     

我国典型燃煤源和工业过程源排放PM2.5成分谱特征

鉴于我国本地化源谱（源成分谱）数量不足的现状,采用稀释通道系统对燃煤源和工业过程源进行采样,建立了4类燃煤锅炉（链条炉、流化床、往复炉和煤粉炉）和6类工业过程源（炼铁、铝焙烧、铝煅烧、砖瓦炉、水泥窑头和窑尾）的PM_2.5成分谱,并对源谱特征进行研究.结果表明:① 不同源谱组分特征差异明显.水泥窑炉排放的PM_2.5中,w（Ca）、w（Si）、w（OC）、w（SO₄2-）较高,分别为8.51%~14.18%、5.69%~11.80%、3.47%~15.56%、8.67%~16.85%;燃煤锅炉中Al（4.50%~8.67%,质量分数,余同）、OC（6.44%~15.33%）、SO₄2-（9.85%~22.87%）组分贡献较大;炼铁和铝冶炼工艺源谱中主导化学组分分别为Fe（8.57%~9.88%）和Al（11.81%~16.58%）;砖瓦炉颗粒物源谱中主要组分为SO₄2-、NH₄+、Si等.② 不同污染源PM_2.5成分谱的分歧系数结果显示,流化床和煤粉炉、水泥窑头和窑尾源谱较为相似,其分歧系数分别为0.26和0.28,其余源谱间均存在一定差异.进一步计算组分差异权重（R/U）发现,往复炉源谱中组分Zn、Sn与其他3类锅炉有明显不同.流化床/煤粉炉源谱中的Si、Ni,窑头/窑尾源谱中的K、Mn、OC组分差异显著,可以作为区分相似源谱的标识组分.与其他研究建立的源谱相比,燃煤源谱中w（EC）和w（SO₄2-）偏高.钢铁源谱中w（EC）和w（NH₄+）较其他地区偏高,w（Pb）偏低;工业过程源谱中,w（Cl-）较SPECIATE相关源谱偏低,而w（Ⅴ）和w（Cr）偏高.鉴于颗粒物源谱受到不同燃料种类、燃烧方式和烟气控制设施等影响而存在差异,源谱的准确性和代表性还需进一步测试和验证.      

北京市基于PM10/CO关系的可吸入颗粒物自然源解析

通过详细分析北京市大气污染物多年(2000～2004年)的连续监测数据,建立了一种简便易行的大气颗粒物源解析方法.根据PM10与CO来源差异及不同时期PM10/CO比值的变化,推导出大气颗粒物的自然源贡献率.通过研究PM10、CO等大气污染物的年变化规律,发现PM10与CO等气态污染物浓度具有一定线性关系,且该线性关系存在明显季节变化,自然源贡献较少的秋冬季节二者的线性关系较好,而沙尘影响较重的春季线性差.建立了理想条件下冬季PM10/CO比值基准,并视其为城市人为源排放基准.冬季当PM10/CO比值大于该基准时,可以认为PM10有自然源贡献,比值越大,自然源贡献越多.根据冬季PM10/CO基准值和整个冬季PM10/CO比值变化情况,推算出2003年和2004年冬季自然源对PM10平均贡献为19%～23%;应用相同方法得到夏季PM10自然源平均贡献率为24%～28%;自然源年均贡献率为29%～35%,高于冬季和夏季,这主要是由于春季沙尘贡献量较大造成的.通过北京市大气污染物的源解析结果可以认为此方法准确有效.     

燃煤电厂区域颗粒物及颗粒物汞分布特征研究

对东南沿海平原地区某燃煤电厂不同方位距离的9个采样点进行为期9个月的大气颗粒物采集,以PM_2.5、PM₁₀为对象,研究了颗粒物与颗粒物汞的时空分布,探讨了燃煤电厂排放对周边大气颗粒物与颗粒物汞分布的影响.结果表明：①本研究区PM_2.5平均浓度为78.10 μg·m^-3,其中颗粒物汞平均浓度为294.88 pg·m^-3;PM₁₀平均浓度为114.48 μg·m^-3,其中颗粒物汞平均浓度为363.41 pg·m^-3,均高于海内外众多城市.②冬季颗粒物、碳组分及颗粒物汞的浓度远高于春、夏、秋三季,冬季燃煤量大、逆温等气象因素及远距离污染物传输均造成当地冬季颗粒物累积.③大气颗粒物汞浓度随距电厂距离的增加先增加后降低,最大浓度范围为电厂W-NW方向1.3~2.5 km处.④各采样点均受到多种污染源共同影响,以燃煤尘为主,餐饮油烟、机动车尾气、生物质燃烧和扬尘次之,燃煤电厂对周边区域环境大气可吸入颗粒物主要影响区域为W-NW方向1.3~2.5 km.     

重庆市典型工业源颗粒物污染排放特征

利用稀释通道系统采集重庆市主城区典型燃煤锅炉和水泥窑炉烟道气中的颗粒物样品,并利用静电低压撞击器将其分为12级,分析了工业源颗粒物(0.02~10 μm)粒径谱特征。结果表明,水泥窑炉颗粒物数浓度排放表现出双峰型的对数分布特征,分别出现在积聚态（0.12 μm）以及接近粗颗粒态（1.23~1.96 μm）粒径范围处,燃煤锅炉颗粒物数浓度变化特征以及浓度水平都有较大的差异,主要呈积聚态单峰型变化趋势。大型燃煤电厂颗粒物排放的数浓度和质量浓度均为最高,其峰值分别为2.2×106 cm^-3和174.2 mg/m³。水泥窑炉PM_2.5中OC、Al、Ca含量较高,分别为17.96%、17.32%和9.90%;燃煤锅炉PM_2.5中Al、SO₄^2-和OC含量较高,分别为9.17%、8.92%和6.15%。相对于水溶性组分和碳组分,无机元素含量相对较高,其对水泥窑炉和燃煤锅炉PM_2.5质量浓度的贡献分别达到了44.28%和18.07%。     

武汉市PM_(10)源解析及其对策研究

随着我国社会经济的迅速发展,大气环境中颗粒物的污染日趋突出,PM10是当今最受关注的空气污染物之一,文章在为期13个月监测的基础上,对武汉市大气中PM10的污染水平、元素组成及其来源与贡献进行了研究,并针对PM10中不同组分的来源提出了控制措施。     

二次颗粒物源成分谱的建立在尘源解析中的作用

通过CMB模型计算各类尘源对TSP、PM10的影响时发现，二次颗粒物对尘源解析起到了不容忽视的作用，因此就二次颗粒物源成分谱进行了专门解析研究，并把二次颗粒物解析也纳入到模型中来，从而完善了源解析结果。     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_2.5和PM₁₀中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_2.5和PM₁₀进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_2.5和PM₁₀中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_2.5中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧...     

基于PMF模型及地统计法的乐安河中上游地区土壤重金属来源解析

为实现较大区域范围内土壤重金属来源贡献程度的定量化,选取江西省乐安河中上游地区表层土壤为研究对象,分析污染源样品化学组分并构建本地污染源成分谱,利用PMF（正定矩阵因子分解）模型对土壤重金属进行源解析,并结合地统计空间分析法识别各源的主要影响区域.结果表明:乐安河中上游地区土壤中w（As）、w（Hg）、w（Cd）、w（Cr）、w（Zn）、w（Cu）、w（Mn）、w（Pb）的平均值分别为21.400、0.105、0.25、73.5、88.4、56.2、577.0、49.5 mg/kg,是江西省土壤背景值平均值的1.0~1.8倍,其中,w（As）、w（Cd）、w（Cu）、w（Pb）平均值超过GB 15618-1995《土壤环境质量标准》一级标准限值.土壤重金属主要受铅锌矿冶炼源、金矿选冶源、铜矿采选源、自然源、混合源的影响.铅锌矿开采冶炼活动对洎水河左岸大部分区域土壤造成了影响,源贡献率均大于30%;金矿选冶活动目前仅影响矿区附近土壤,源贡献率最高可达94%;铜矿采选活动也使德兴铜矿周边较大区域范围土壤受到影响,源贡献率处于19%~89%之间.研究显示,构建本地源成分谱可以辅助解析验证PMF源成分谱的有效性,将PMF模型与地统计空间分析法相结合,可以进一步得到源贡献率在空间上的分布状况,对于土壤污染治理决策可提供行之有效的支撑.      

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.      

Long-term monitoring and source apportionment of PM2:5/PM10 in Beijing, China

During 2001-2006,PM2.5 (particle matter with aerodynamic diameter less than 2.5 microns) and PM10 (particle matter with aerodynamic diameter less than 10 microns) were collected at the Beijng Normal University (BNU) site,China,and in 2006,at a background site in Duolun (DL).The long-term monitoring data of elements,ions,and black carbon showed that the major constituents of PM2.5 were black carbon (BC) crustal elements,nitrates,ammonium salts,and sulfates.These five major components accounted for 20%-80% of...     

Secondary organic carbon quantification and source apportionment of PM10 in Kaifeng, China

During 2005, the filter samples of ambient PM10 from five sites and the source samples of particulate matter were collected in Kaifeng, Henan Province of China. Nineteen elements, water-soluble ions, total carbon (TC) and organic carbon (OC) contained in samples were analyzed. Seven contributive source types were identified and their contributions to ambient PM10 were estimated by chemical mass balance (CMB) receptor model. Weak associations between the concentrations of organic carbon and element carbon (EC) were observed during the sampling periods, indicating that there was secondary organic aerosol pollution in the urban atmosphere. An indirect method of “OC/EC minimum ratio” was applied to estimate the concentration of secondary organic carbon (SOC). The results showed that SOC contributed 26.2%, 32.4% and 18.0% of TC in spring, summer-fall and winter, respectively, and the annual average SOC concentration was 7.07 g/m3, accounting for 5.73% of the total mass in ambient PM10. The carbon species concentrations in ambient PM10 were recalculated by subtracting SOC concentrations from measured concentrations of TC and OC to increase the compatibility of source and receptor measurements for CMB model.     

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

北京市大气细颗粒物污染与来源解析研究

采集北京市2014年冬、春、夏、秋4个季节代表月1、4、7、10月的大气细颗粒物PM_2.5样品,分析研究了PM_2.5质量浓度、化学特征、季节变化和污染成因.同时,采用正交矩阵因子分析法（PMF）对PM_2.5进行了来源解析.结果表明,北京市2014年PM_2.5年均浓度为87.74μg/m³,是国家环境空气质量标准年均浓度限值的2.5倍.轻、重污染期间,PM_2.5浓度较常日分别增加了1.5和3.9倍,其季节变化表现为冬季 >夏季 >秋季 >春季.地壳元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在轻度污染和重度污染期间较常日略有升高,分别是常日浓度的1.1~1.2倍和1.2~1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu浓度变化显著,轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的1.3~2.7倍和1.9~5.9倍.S元素是PM_2.5中受人为活动影响较为严重的组分,其相应的SO₄^2-年均浓度为13.43μg/m³,在轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的2.7和5.9倍.硫酸盐的形成主要受O₃浓度、温度、相对湿度等气象要素的协同影响,较高的O₃浓度、较高温度和相对湿度有利于硫酸盐的生成.PM_2.5主要来源于机动车排放、燃煤、地面扬尘和工业排放,其贡献率分别为37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.     

青岛市冬季正构烷烃污染特征及来源解析

为研究青岛市冬季大气PM_2.5中正构烷烃的浓度水平、分子组成以及来源,于2020年1月10—23日在青岛市崂山区采集城市地区大气PM_2.5样品,通过气相色谱-质谱(GC-MS)进行定量分析得到26种正构烷烃,并对正构烷烃的污染特征及来源进行详细分析。结果表明：正构烷烃浓度为59.2~429.2 ng/m³,平均浓度为（230.9±111.7） ng/m³,其中正二十四烷烃是浓度最高的单体物种,浓度为49.63 ng/m³。依据GB 3095—2012《环境空气质量标准》PM_2.5二级浓度限值,采样期间分别有8天污染天和6天清洁天,污染天和清洁天正构烷烃的浓度分别为（283.7±93.6）和（160.5±82.1） ng/m³。污染天和清洁天正构烷烃碳数分布相似,主峰碳为C₂₂,次峰碳为C₂₄。污染天和清洁天正构烷烃的碳优势指数（CPI、CPI1和CPI2）分别为0.91、0.81、1.19和0.98、0.84、1.38,植物蜡贡献率分别为6.67%和19.31%,表明人为排放源是青岛市冬季正构烷烃的主要来源。主成分分析结果表明,青岛市冬季正构烷烃主要来自人为排放源（煤炭燃烧、车辆尾气排放）,植物排放源的贡献较小。潜在源分析结果表明,正构烷烃主要来自西北方向的长距离传输,低碳数正构烷烃和高碳数正构烷烃的潜在源分布基本一致。

     

基于改进LAM模型的河流污染源解析方法与例证

污染源精准解析是河流水环境治理的基础和关键技术 .针对基于流量-浓度关系的 LAM 模型(负荷分摊模型)存在参数不确定性高的问题,本研究提出基于流量-通量关系的新型 LAM 源解析模型,并以广东省北江为案例,解析了 2018 年北江 COD_Mn的污染来源特征 . 结果表明：(1)改进模型与原始模型的计算结果存在显著差异,基于改进模型的解析结果显示 2018 年北江 COD_Mn主要来源于非点源,其负荷占比高达95.1%,点源仅占 4.9%,而原始模型的结果为非点源占比 100%;(2)改进后的 LAM 模型可实现拟合优度的提升,相对于原始模型,判定系数由0.89提升到 0.92,主要参数的标准误差显著下降;(3)原始模型无法识别负荷占比较小的污染源,改进后的模型识别能力显著提升,结论与研究区实际污染源结构更相符 .研究提出的改进模型与应用可为多源河流污染源精准解析提供方法和案例借鉴 .     

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源((36.1±8.5)％)是山东省PM2.5的首要贡献源,其次是尘源((18.4...     

邯郸市区PM2.5污染特征及来源解析

对邯郸市区内邯郸钢铁集团（邯钢）、邯郸市环境监测中心（环保局）、河北工程大学（矿院）3个点位4个季节代表月大气PM_2.5样品进行采集,并对其离子、元素、碳质组分进行测试分析;利用基于排放清单、受体模型与空气质量模型相结合的综合来源解析方法,对邯郸市区大气PM_2.5贡献来源进行分析.结果表明：邯郸市区PM_2.5年均浓度为85.5μg/m³,秋冬季浓度明显高于春夏季,邯钢点位浓度略高于矿院和环保局;PM_2.5中占比较高的组分为NO₃^-、SO₄^2-、POA、SOA和NH₄⁺,分别占15.7%、14.5%、13.2%、12.2%和12.4%,具有明显的二次污染和有机污染特征,冬季二次组分和有机组分占比略高于其他季节,环保局点位一次有机气溶胶（POA）和二次有机气溶胶（SOA）占比略高于矿院和邯钢;冶金和扬尘是PM_2.5最主要的贡献来源,贡献率分别为27.0%和18.7%,冶金源在春夏季的贡献比例高于秋冬季,在邯钢点位的贡献率明显高于环保局和矿院.     

大气颗粒物源解析受体模型优化技术研究

针对大气颗粒物来源解析技术存在的2大问题:二次有机碳(SOC)对CMB模型的影响及源与受体不匹配程度对源成分谱共线性的影响,给出了解决方案.对于SOC影响的问题,提出从受体的角度扣除SOC,对CMB模型进行修正,降低SOC的影响;对于共线性问题,提出了PCA/MLR-CMB复合模型,复合模型首先进行PCA/MLR的解析,降低受体中未知源的影响,使得纳入CMB模型中的源和受体匹配程度大大提高,从而使得共线性源类能够得到理想的结果.