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以聚苯基甲基硅氧烷为改性剂,采用化学液相沉积法对ZSM-5分子筛催化剂进行改性修饰,考察改性催化剂的甲苯择形歧化反应性能。采用XRD、BET、NH 3-TPD表征改性催化剂的孔结构和酸性质。结果表明,聚苯基甲基硅氧烷作为改性剂可以增加催化剂的弱酸中心和中强酸中心酸量,同时缩小催化剂的平均孔径,改性程度与改性次数有关。改性催化剂用于甲苯歧化反应可以增加对二甲苯的选择性,对二甲苯选择性的增加程度与改性次数有关,改性次数增多,对二甲苯选择性增加越显著,同时甲苯转化率越低,副反应越多。 相似文献
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通过浸渍法对ZSM-22分子筛进行SiO2和La2O3改性,制备了一系列催化剂。采用固定床微型连续流反应器对催化剂的反应性能进行了评价。考察了ZSM-22、SiO2和La2O3改性ZSM-22对甲苯甲醇烷基化反应性能的影响。实验发现,ZSM-22催化甲苯甲醇烷基化反应的产物中,对二甲苯的选择性远高于间位和邻位异构体的选择性,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯的选择性得到提高,但反应活性下降。随SiO2和La2O3负载量的增加,甲苯的转化率逐渐降低,对二甲苯选择性逐渐提高,其中,以La2O3改性后对二甲苯选择性提高较明显。SiO2和La2O3复合改性后,甲苯的转化率高于La2O3单独改性的结果,而对二甲苯选择性与La2O3单独改性结果相近,并且,二甲苯的选择性略有提高。 相似文献
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在ZSM-5分子筛制备过程中,通过控制成核过程中的动力学过程、晶体生长过程和转化活能,可以调节晶体的形貌和尺寸。本文调节体系合成条件,包括成核时间、投料比例、投料类型和晶化温度等因素探讨了分子筛形貌变化。同时对不同分子筛材料进行XRD、SEM、N_2物理吸附-脱附等表征,探究合成动力学对分子筛形貌和特性的影响。结果发现,(1)延长老化时间将导致分子筛的均匀分散;(2)只有适当的初始凝胶溶液的碱度可以得到典型分子筛晶体;(3)反应温度及硅源类型显著影响晶体生长,影响粒子的大小和形态;(4)不同尺寸晶体在碳四烯烃催化裂解制丙烯反应中催化性能不同,其中小颗粒分子筛具有更好的催化裂解活性及活性稳定性。 相似文献
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合成了3种不同晶粒尺寸的ZSM-5分子筛,并制得MTP催化剂,对ZSM-5分子筛催化剂在MTP反应中的性能进行系统研究。采用XRD、SEM、N2物理吸附和TGA等对ZSM-5分子筛催化剂进行表征,发现小晶粒的ZSM-5分子筛具有良好的抗积炭性能,在MTP反应中具有较高的稳定性。采用小晶粒分子筛制成的催化剂,考察反应工艺条件对催化剂催化性能的影响,结果表明,丙烯选择性随反应温度和空速提高而增加,降低反应压力和提高水醇质量比也有利于提高丙烯选择性,为调整MTP工艺的产物分布和优化反应工艺条件提供了技术依据。 相似文献
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不同条件下合成的ZSM-5分子筛的SEM研究 总被引:5,自引:0,他引:5
考察了不同的pH值、模板剂用量、用水量和升温程序等条件下合成的ZSM-5分子筛的形貌变化。结果表明:pH值在9.5~12.5范围内,随pH值逐渐变大,合成的分子筛晶粒尺寸逐渐增大,晶粒表面逐渐由粗糙趋于光滑;模板剂用量与硅源摩尔比从0.25:1增加到0.4:1时,分子筛由晶面较光滑的单个立方体晶粒变成表面粗糙的球形晶粒。用水量与硅源摩尔比(简称水硅比)由高到低时,分子筛由尺寸较小、均匀规整的无团聚晶粒渐变为粒径较大、晶形不规整且团聚严重的晶粒。无低温诱导期时,合成的分子筛晶粒尺寸较大,晶形呈立方体形,晶粒表面较光滑,部分晶粒表面出现明显的台阶纹;随着低温诱导期增长,晶粒表面的台阶纹长大,分子筛的晶形逐渐由立方体形变成圆球形,但表面台阶纹仍很明显;当低温诱导期达到一定时间,分子筛晶粒完全变成圆球形.且尺寸变小.表面粗糙,已无明显的台阶纹.即无明显的晶面。当晶体生长阶段温度逐渐升高时,晶体粒径逐步变大,结晶度逐渐升高。 相似文献
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脱水处理对HZSM-5分子筛甲苯择形歧化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
通过27Al MAS NMR、NH3-TPD和FT-IR等表征手段研究了脱水处理对HZSM-5分子筛催化剂的结构和催化性能的影响。HZSM-5分子筛经过371 ℃水蒸汽处理后,分子筛的部分骨架铝脱出,形成非骨架铝物种,该非骨架铝物种对甲苯择形歧化反应具有较大影响。HZSM-5分子筛的酸性变化主要是由于非骨架铝物种SiAl(OH)的变化而引起,随着脱水温度的升高,HZSM-5分子筛酸中心的强度下降,但酸中心数量增加,当脱水温度为400 ℃时,HZSM-5分子筛的酸中心强度和数量达到最佳,甲苯转化率为28.2%。脱水过程中,甲苯的引入可以阻止HZSM-5分子筛催化剂进一步脱水,起到稳定催化剂活性中心的作用,使催化剂的性能较为稳定。 相似文献
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通过在常规的分子筛合成水热体系中加入适量NaCl,合成了纳米ZSM-5分子筛,采用XRD、SEM、N2吸附和NH3-TPD等方法对其结构进行表征,并评价在甲醇制丙烯反应中的催化性能。结果表明,合成的ZSM-5分子筛分散性良好,粒度分布均一,晶粒大小约为100 nm,与微米级ZSM-5分子筛相比,纳米ZSM-5分子筛催化剂具有更大的比表面积(402.0 m2·g-1)和孔容(0.41 cm3·g-1),在甲醇制丙烯催化反应中表现出更好的催化性能,丙烯选择性远高于微米级ZSM-5分子筛,且表现出很高的活性和稳定性,运行140 h,甲醇转化率仍大于90%。 相似文献
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ZSM-5分子筛的磷改性及其碳四烯烃催化裂解性能
薛扬,袁桂梅*,陈胜利,李淑娟,袁锐
(中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京 102249)
为了提高丙烯和乙烯产率,增强催化剂的稳定性,采用等体积浸渍法对硅铝物质的量比为38的ZSM-5分子筛进行磷改性,对制备的催化剂进行SEM、XRD、N2吸附-脱附和NH3-TPD表征,考察不同磷含量ZSM-5分子筛对C4烯烃催化裂解反应性能的影响。表征结果表明,随着磷含量的升高,磷改性后的ZSM-5分子筛晶体结构变化不大,比表面积和孔容逐渐减小,结晶度降低,酸强度减弱,酸量减小。性能评价结果表明,随着磷含量的升高,丁烯转化率逐渐下降,丙烯和乙烯选择性、收率先升后降,磷质量分数为2%时,ZSM-5分子筛催化性能较好,相对结晶度为84.66%,平均孔径2.334 nm,孔容0.154 cm3·g-1,微孔孔容0.082 8 cm3·g-1,比表面积264.1 m2·g-1,总酸量0.559 mmol-NH3·g-1,丙烯选择性约40%,乙烯和丙烯总收率约57%。 相似文献
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相同晶貌不同硅铝比ZSM-5的合成及其催化裂化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
ZSM-5分子筛被广泛用于流化催化裂化过程以提高产品性能和选择性,尤其是提升汽油辛烷值和增产低碳烯烃如丙烯等,而系统地探索ZSM-5分子筛属性和产品选择性之间的结构-性能关系的研究尚不够深入。根据现有ZSM-5分子筛广泛运用的特点,针对丙烯选择性尚待提高的现状,通过严格控制化学合成与制备条件,考察ZSM-5分子筛的某些特性对其自身稳定性、水热稳定性、酸性、比表面积和孔道性质等影响,进一步研究对ZSM-5分子筛丙烯选择性的影响,为ZSM-5分子筛对丙烯增产针对性的提升和实际应用提供技术支持。利用晶种法,制备了具有相同晶貌、晶粒大小约2.5 μm、大小高度均一和硅铝物质的量比分别为60、80、120、200和300的系列ZSM-5分子筛,通过XRD、SEM和NH3-TPD等研究其物化性质,并制备成催化裂化助剂,利用ACE和真实原料对助剂的催化裂化性能进行考察,结果表明,ZSM-5分子筛硅铝物质的量比为80~100时,可以获得较高的丙烯选择性,相对于空白样品丙烯产量约增加2个百分点。 相似文献
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以水热合成法及混合研磨法制备含杂原子硼的ZSM-5分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、FT-IR、UV-Vis、11B MAS NMR、NH3-TPD和SEM等方法对其进行表征,在连续流动常压固定床反应器上考察两种方法制备的分子筛对甲醇脱氢制甲醛反应的催化性能并进行对比。结果表明,水热合成法的B-ZSM-5分子筛中的硼原子主要以四配位的形式存在于分子筛骨架中,研磨法制备的B/ZSM-5分子筛的硼原子主要以三配位的形式存在于骨架外。硼原子的存在状态显著影响分子筛的酸性、比表面积、孔道结构和形貌等物化性能,从而影响甲醇脱氢制甲醛的催化性能。在n(Si)∶n(B)=7.5和反应温度550 ℃条件下,水热合成法的B-ZSM-5分子筛对甲醇的转化率为62.97%,甲醛选择性为68.86%。混合研磨法制备的B/ZSM-5分子筛对甲醇的转化率为47.26%,甲醛选择性为57.72%。 相似文献
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Selective toluene disproportionation has been studied over ZSM-5 zeolites modified with P, Si and Cs compounds. For the P and Si modified samples, p-xylene proportion in the primary product was 100% due to the diffusional control on the internal xylene isomerization. The number and strength of the acid sites are reduced by the three modifier agents but a relationship between para-selectivity and the decrease of the acid strength has not been observed. The most para-selective samples have been those modified with Si which has been related to the deposition of this agent on the external surface of the zeolite crystals avoiding the primary product isomerization. 相似文献
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将微孔ZSM-5分子筛通过不同浓度的氢氧化钠溶液处理不同的时间制备不同的介微孔ZSM-5分子筛,然后负载五氧化二磷制备介微孔ZSM-5分子筛催化剂,对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进行甲苯甲醇烷基化反应评价。其中氢氧化钠溶液浓度为1.0 mol/L、处理时间为30 min得到的介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂催化甲苯甲醇烷基化反应的活性较高。对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进一步采用铂进行改性,将制备的催化剂用于甲苯甲醇烷基化反应,在460 ℃条件下连续反应505 h,甲苯转化率保持在10.9%,二甲苯中对二甲苯的选择性保持在96%以上。研究结果表明,五氧化二磷、铂改性的介微孔ZSM-5分子筛催化剂具有优异的甲苯甲醇烷基化反应性能。 相似文献