南宁市一次污染过程大气颗粒物理化特性及来源

利用颗粒物粒径谱仪和单颗粒气溶胶质谱仪等,对南宁市2016年12月5~11日大气污染过程进行实时监测,分析颗粒物粒径分布特征、化学组分及其污染来源.结果表明,观测期间南宁市20 nm~10μm颗粒物数浓度粒径主要集中在23~395 nm之间,主峰值出现在100 nm左右.期间有3次新粒子生成现象,下午14:00~18:00有30 nm左右新粒子开始生成,晚20:00~次日06:00碰并长大到40~110 nm左右,3次新粒子生成过程受机动车尾气一次排放的污染影响.对污染期间细颗粒物化学成分在线溯源分析发现,污染期间有大量的二次反应颗粒物生成,判定颗粒物来源主要有生物质燃烧源、扬尘源和燃煤源,其中,远距离传输对生物质燃烧源有贡献.     

黄山夏季大气颗粒物中碳粒径分布特征及其输送潜在源区

采用Anderson 9级撞击式采样器和DRI Model 2001A 热/光碳分析仪对2014年6月30日~7月27日期间黄山光明顶大气气溶胶中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行分析,并结合二次离子和后向轨迹讨论其潜在来源.结果表明,黄山光明顶OC、EC的平均质量浓度在PM1.1中分别为(2.89±1.40),(0.14±0.19)μg/m3,在PM2.1中分别为(3.76±2.05),(0.17±0.24)μg/m3,在PM9.0中分别为(5.60±2.96),(0.18± 0.25)μg/m3.OC和EC主要富集在￡0.43μm段,占PM9.0中OC、EC质量浓度的25.97%和51.10%.观测期间EC来自外部输送,OC既存在外部输送也存在局地贡献.根据后向轨迹模式,观测期间碳质颗粒的外部输送主要来源为东部城市群以及西北地区和武汉一带.     

利用SPAMS研究华北乡村站点(曲周)夏季大气单颗粒物老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态.     

广西北海涠洲岛春季大气颗粒物浓度特征及影响因素

为了解我国北部湾区域大气环境特征和可能的跨界输送,于2015年3~4月在涠洲岛开展了对大气颗粒物浓度水平和粒径分布特征的外场观测研究,并结合气象因子和后向轨迹探讨了颗粒物浓度变化原因和来源.结果表明涠洲岛大气PM_1、PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度分别为(21±12)、(35±19)、(43±20)μg·m~(-3).PM1、PM_(1~2.5)和PM_(2.5~10)质量浓度分别占PM10的50%、32%、18%.0.5~1、1~2.5和2.5~20μm粒径段颗粒物数浓度分别占总数浓度的93.5%、6.1%和0.4%.颗粒物数浓度与能见度和气压呈弱负相关.后向轨迹模拟分析发现,来自涠洲岛西南方向东南亚一带的气团影响频率最高(45.9%),0.5~1μm、1~2.5μm数浓度和PM_(2.5)浓度最低但NO浓度最高;其次为来自正东方向气团(34.1%),SO2浓度最低但O3浓度最高;来自正南方向的气团(12.5%)NO2、NOx、O3和CO浓度最低;来自东北方向的大陆气团影响频率最低(7.4%),但颗粒物数浓度、质量浓度和气体污染物浓度(除O3和NO)最高.涠洲岛大气细颗粒物和气态污染物主要受大陆和东南亚地区输送影响,来自大陆方向的输送以工业污染为主,来自东南亚方向的输送以港口船舶及航运污染为主.     

大气颗粒物理化特性在线监测技术

对大气颗粒物理化特性的在线监测不仅直接有利于按照国家环境空气质量新标准实施空气质量实况发布,更是全面掌握细颗粒物污染特性、污染成因、形成机制与制定控制对策的关键性基础工作。文章综述国内外关于大气颗粒物理化特征的典型在线监测技术及颗粒物粒径分级技术,如质量浓度、吸湿性、挥发性和数浓度与化学组成及其粒径分布等监测技术,以及单颗粒理化特性在线监测技术,为颗粒物在线监测、灰霾超级站仪器配置和气溶胶污染及其控制研究提供参考。     

利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月11～18日在上海测量了气溶胶高污染过程中200 nm～2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成.对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著.观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次过程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和发展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强.OCEC粒子中97HSO4-的信号较强,说明SO2可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的存在对气态硫酸参与气溶胶成核和增长起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成.从气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH+4、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,EC颗粒在老化的过程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子.来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数明显降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子.     

夏季黄山不同高度大气气溶胶水溶性离子特征分析

2011年夏季在黄山3个不同高度上设观测点,利用Andersen分级采样器同步采集大气气溶胶,样品用离子色谱仪(Metrohm IC)进行分析.结果表明,山底、山腰和山顶的平均总离子浓度分别为13.32、10.94和9.97μg.m-3,大气气溶胶无机离子成分随高度增加呈递减趋势;黄山大气气溶胶中主要离子质量浓度依次为SO24->NH4+>Ca2+>NO3-;NH4+、SO24-分别为最主要的阳离子和阴离子,浓度随高度增加而递减最为显著,两种离子浓度和在3个采样点中均占PM2.1离子质量浓度的75%以上;粗粒子中最主要的阳离子与阴离子则为Ca2+和NO3-.PM10与PM2.1中阴阳离子线性回归线斜率近似为1,表明黄山大气气溶胶酸碱平衡.相关性分析表明,NH4+与SO24-的相关性高达0.98,这两种离子主要结合成(NH4)2SO4和少量的NH4HSO4存在于颗粒物中.黄山地区气溶胶在一定程度上受到周边地区人为源的影响.后向轨迹模拟显示,黄山夏季气团主要来源于南方沿海、东海、黄海及北方地区.由于途径重污染排放区,北方气团细粒子离子浓度较高,K+离子浓度近为西南气团的数倍.     

秋季南通近海大气气溶胶水溶性离子粒径分布特征

2012年10~11月在南通近海设立观测点,利用Anderson分级采样器采集大气气溶胶样品,用离子色谱仪(Metrohm IC)分析其中10种水溶性离子组成.结果表明,南通秋季近海PM10和PM2.1中水溶性离子浓度分别为59.70,45.96μg/m3.PM2.1中主要离子质量浓度排列依次为SO42-NO3-NH4+Ca2+.SO42-,NO3-和NH4+占PM10中离子浓度的80%以上,二次离子为近海区域气溶胶的主要成分.SO42,NH4+和NO3-均表现出单峰型分布,峰值区间均为0.43~1.1μm,Ca2+,Na+和Cl-表现为双峰型.Ca2+高浓度峰值出现4.7~5.8μm粒径段内;Na+和Cl-峰值出现在0.43~1.1μm和3.3~5.8μm内,但最大峰值浓度区间不一致.PM10中nss-SO42-/SO42-比值均高于90%,陆地源对近海硫酸盐的影响显著.nss-SO42-/NO3-的比值在2.1μm的粒径段内均大于1,表明该区域固定源是大气细粒子中离子的重要贡献源,但移动源对粗粒子的影响值得重视.个例分析显示,稳定的天气系统,高污染排放内陆地区的污染物传输,是造成10月27日的严重污染过程的主要原因.     

秋季南通近海大气气溶胶水溶性离子粒径分布特征

2012年10~11月在南通近海设立观测点,利用Anderson分级采样器采集大气气溶胶样品,用离子色谱仪(Metrohm IC)分析其中10种水溶性离子组成.结果表明,南通秋季近海PM10和PM2.1中水溶性离子浓度分别为59.70,45.96mg/m3.PM2.1中主要离子质量浓度排列依次为SO42->NO3->NH4+>Ca2+. SO42-,NO3-和NH4+占PM10中离子浓度的80%以上,二次离子为近海区域气溶胶的主要成分.SO42,NH4+和NO3-均表现出单峰型分布,峰值区间均为0.43~1.1mm,Ca2+,Na+和Cl-表现为双峰型.Ca2+高浓度峰值出现4.7~5.8mm粒径段内;Na+和Cl-峰值出现在0.43~1.1mm和3.3~5.8mm内,但最大峰值浓度区间不一致.PM10中nss-SO42-/SO42-比值均高于90%,陆地源对近海硫酸盐的影响显著.nss-SO42-/NO3-的比值在<2.1μm的粒径段内均大于1,表明该区域固定源是大气细粒子中离子的重要贡献源,但移动源对粗粒子的影响值得重视.个例分析显示,稳定的天气系统,高污染排放内陆地区的污染物传输,是造成10月27日的严重污染过程的主要原因.     

鹤山大气超级站旱季单颗粒气溶胶化学特征研究

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱等仪器在鹤山大气超级站开展综合观测,结合ART-2a自适应共振神经网络聚类算法,将2013年11月4日~2013年12月30日期间监测到的1637330个细颗粒分成9类: EC-Fresh颗粒、EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-EC颗粒、Ca-EC颗粒、ECOC颗粒、OC-Levoglucosan颗粒、OC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒和Metal-rich颗粒.结果表明:该大气超级站所在地区旱季霾日有利于与水溶性二次无机组分混合的EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒的累积;晴朗天更有利于二次有机组分在气溶胶颗粒中生成,雨天受当地排放源的影响显著,含有较高EC-Fresh和K-EC颗粒.相关性的研究发现,EC-Nitrate/Sulfate颗粒与能见度有良好的相关性,它们对霾的形成有至关重要的作用.     

北京市海坨山冬季不同污染过程下气溶胶化学组分及其潜在来源分析

为了探讨京津冀地区冬季背景大气中气溶胶化学组分特征及其来源分布,使用GRIMM 180、单颗粒黑碳光度计(SP2)和高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)观测了海坨山2020年12月28日至2021年2月3日PM和化学组分,结合气象数据和HYSPLIT模式,计算了潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(...     

南京市生活区夏秋季节大气颗粒物垂直分布特征

文章实验研究了2008年7月24日-28日（夏季）和2008年10月13日-17日（秋季）南京市河西生活区距地面1.5 m、54 m和80 m高度处大气颗粒物质量浓度垂直分布特征。夏季和秋季监测结果的对比分析表明：随着高度的增加,采样期间夏季和秋季的PM10和PM2.5平均质量浓度均呈现逐渐减小的趋势,其中秋季衰减幅度明显比夏季小,而且秋季采样期间PM10和PM2.5平均质量浓度远远高于夏季;另一方面,夏秋两季不同尺度颗粒物浓度的相对含量也发生了明显变化,相比于夏季1.5 m高度处秋季细颗粒物的所占比例明显增加,而80 m处却明显降低。     

近3年太原市夏季降水的化学特征研究

本研究采集了2011~2013年太原市夏季66场降水样品,分析了p H值、电导率和水溶性阴阳离子,探讨了太原市夏季降水的化学组成及来源.结果表明,近3年太原市夏季降水p H值范围为4.63~8.02,加权平均值为5.19;2011~2013年酸雨频率分别为37.0%、31.2%和17.4%.太原夏季降水的化学组成以SO2-4、NO-3、Ca2+和NH+4为主,阴离子SO2-4和NO-3加权平均浓度分别占阴离子总浓度的67.2%和22.0%,阳离子Ca2+和NH+4加权平均浓度分别占阳离子总浓度的55.1%和29.0%;降水中SO2-4、NO-3、Ca2+和NH+4浓度水平随年度有明显的下降趋势.近3年SO2-4/NO-3的当量浓度比分别为2.97、3.06和3.08,平均值为3.02,说明太原市夏季酸性降雨类型为硫酸和硝酸复合型,且硝酸盐的贡献逐年增强.通过中和因子分析,表明太原市夏季降水中Ca2+和NH+4对酸性中和起主导作用,但Mg2+的作用不可忽略.太原市夏季降水中水溶性化学组分主要与燃煤排放有关;结合气团的后向轨迹分析表明太原市夏季降水主要受山西省内南部低空运行的短距离输送气团的控制;西南和东南气团是太原市夏季降水中水溶性化学组分的主要来源.为了有效改善太原市的空气质量,太原南部及本地焦化企业和燃煤电厂污染物的排放应给予关注.     

珠穆朗玛峰绒布河源区河水化学特征

为了研究绒布河源区夏季河水的基本化学特征 ,野外采集水样 117份 ,采用 PE-2380型原子吸收光谱仪测定样品的阳离子 ,Dionex-100型离子色谱仪测定阴离子 .结果表明 :①绒布河源区河水为 HCO₃,SO₄^- Ca型 .其离子浓度顺序为 :Ca²⁺>K⁺>Na⁺>Mg²⁺,SO^2-₄>Cl^->NO^-₃ .②河水中离子 Ca²⁺、Mg²⁺、SO^2-₄ 之间 ,以及 K⁺和 Na⁺之间有很好的正相关关系 ,河水化学组成大部分来源于当地岩石的风化分解 .③整个夏季河水各月离子平均浓度和流量有良好的正相关关系 ,流量大的月份 ,各离子平均浓度也大 ,反之亦然 .     

黄山PM10中二元羧酸类化合物的季节变化特征及其来源

为研究黄山大气PM_(10)中二元羧酸类化合物的季节变化特征,分别于2015年夏季、冬季在黄山山顶采集PM_(10)样品,并分析二元羧酸、酮羧酸和α-二羰基化合物.结果表明,无论在夏季还是冬季,草酸(HOOC—COOH,C_2)均是浓度最高的二元羧酸,其次是丙二酸(HOOC—CH_2—COOH,C_3)、丁二酸[HOOC—(CH_2)_2—COOH,C_4],这与其它高海拔地区的分子组成是相似的.大部分二元羧酸的浓度呈冬低夏高的季节变化特征,但是冬季己二酸(C_6)和邻苯二甲酸(Ph)的浓度约高于夏季的2倍,表明冬季黄山大气受周边地区所排放的人为污染物的影响更大.作为二元羧酸的重要前体物,乙二醛(Gly)与甲基乙二醛(mGly)的浓度呈冬高夏低的季节变化特征,表明夏季黄山气溶胶的氧化性比冬季强.主成分分析(PCA)结果表明,黄山冬季SOA主要来自人为源的长距离传输,而夏季SOA主要是当地生物源经二次氧化形成.气溶胶无机模型(AIM)的计算结果表明,黄山夏季的C_2主要是经酸催化反应二次形成的.     

Chemical composition and size distribution of secondary organic aerosol formed from the photooxidation of isoprene

Photooxidation of isoprene leads to the formation of secondary organic aerosol (SOA). In this study, the chemical composition of SOA formed from OH-initiated photooxidation of isoprene has been investigated with gas chromatography/mass spectrometry (GC/MS) and a home-made aerosol time-of-flight mass spectrometer. Sampling particles generated in a home-made smog chamber. The size distribution of SOA particles was detected by a TSI 3321 aerodynamic particle size spectrometer in real time. Results showed that SOA created by isoprene photooxidation was predominantly in the form of fine particles, which have diameters less than 2.5 m. The obtained mass spectra of individual particles show that products of the OH-initiated oxidation of isoprene contain methyl vinyl ketone, methacrolein, formaldehyde, and some other hydroxycarbonyls. The possible reaction mechanisms leading to these products were also discussed.     

南昌市大气降水化学特征及来源分析

为分析南昌市大气降水离子来源和源区,对南昌市2016年4—9月大气降水样品主要阴阳离子的组成进行了测定分析,并运用PMF（正定矩阵因子分解）模型分析来源和TrajStat软件模拟后向轨迹.结果表明:NH₄+和Ca2+是南昌市大气降水中的主要阳离子,加权平均浓度为65.3和23.9 μmol/L,分别占阳离子总量的57%和21%;SO₄2-和NO₃-是主要阴离子,加权平均浓度为60.4和25.3 μmol/L,分别占阴离子总量的56%和23%.c（NH₄+）、c（Ca2+）、c（K+）、c（Mg2+）、c（Na+）、c（Cl-）、c（NO₃-）之间均存在着较为显著的相关性,说明它们之间可能有相似的来源或形成化合物共同存在.结合PMF模型分析结果表明,Na+、Cl-很明显受到了海盐的影响,也部分受土壤和二次污染影响;K+、Mg2+、Ca2+大部分来自于土壤,海盐、二次污染也贡献了一部分的K+;SO₄2-、NH₄+和NO₃-是组成大气二次颗粒物的主要成分,主要由二次污染源贡献;煤燃烧贡献了主要的F-和部分SO₄2-.后向轨迹模型分析表明,南昌市大气降水主要受局地降雨气团影响,5月、8月、9月受陆源及人为影响较大,海源性离子经过内陆上空时被稀释或沉降,导致6月、7月来自于海洋上空的降雨气团对南昌影响不大.研究显示,SO₄2-对南昌市大气降水的影响逐渐增大导致降雨类型逐渐由混合型向硫酸型转化,人为影响是造成大气污染的主要原因.      

兰州市夏秋季颗粒物谱分布特征研究

采用APS-3321空气动力学粒径谱仪对兰州市2010年8～10月0.5～20μm大气颗粒物浓度及其谱分布进行了实时监测,并通过聚类分析方法结合气象观测数据对体积浓度谱特征及其影响因素进行了分析.以阐明兰州市夏秋季不同粒径段颗粒物浓度水平和粒谱分布特征及其成因.结果表明,0.5～20μm大气颗粒物小时平均数浓度、表面积浓度和体积浓度分别为(108.1±92.2)个.cm-3、(282.9±267.9)μm2.cm-3和(92.2±127.3)μm3.cm-3,细粒子(0.5～2.5μm)分别占0.5～20μm大气颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的98.7%、73.8%和52.9%.观测期间数浓度谱呈单峰分布,峰值出现在积聚模态,表面积浓度谱和体积浓度谱呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.颗粒物体积浓度谱主要有7类代表不同源和气象条件影响的分布型.受浮尘天气和局地扬尘影响的颗粒物体积谱分布在粗模态有明显的峰,而受机动车直接燃烧排放和二次扬尘影响的颗粒物体积谱分布呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.