四川中东部地区2009年大气硫沉降模拟

采用第三代公共多尺度空气质量模型Models-3/CMAQ,对四川中东部地区2009年1月、4月、7月和10月SO₂排放所产生的硫沉降分布进行数值模拟研究,并且将该模型输出的ρ(SO₂)、SO₄2-湿沉降量分别与地面层的ρ(SO₂)、降水中SO₄2-湿沉降量实测值进行相关分析,探讨硫沉降的季节、区域分布特征及湿沉降变化. 结果表明:ρ(SO₂)模拟值与实测值的R(相关系数)为0.445,SO₄2-湿沉降量模拟值与实测值的R为0.510;四川中东部地区夏季硫沉降量为2.2×104 t,高于其他三季,冬季最小,为1.0×104 t;硫沉降呈三大片区分布,宜宾、乐山、泸州为高值分布区,资阳、遂宁、南充、广安和达州均属于硫沉降低值区,成都、德阳、绵阳片区属硫沉降次高值区;干沉降中SO₂沉降量在各季所占比例均在85%以上,湿沉降中各季SO₄2-沉降量所占比例均在99%以上.      

钢铁工业废气中的二恶英

二恶英具有"三致"毒性,是一种迄今为止发现过的最具致癌潜力的物质,即使在浓度很低的环境中人体也会发生诸多病变,国际癌症研究中心早已将其列入人类一级致癌物。对于钢铁行业,其主要产生于烧结和电炉炼钢两大生产工序;结合二恶英的性质及产生机理,对烧结、电炉炼钢、高炉炼铁等生产工序二恶英的产生情况进行了简要介绍。     

长江三角洲地区大气污染物输送规律研究

采用NCEP全球再分析资料运行MM5获得研究区域2004年代表月份的气象场模拟结果,运用HYSPLIT4.8模式,计算代表城市的后向及前向气流轨迹.结果表明,不同季节,气流轨迹的分布差异明显,影响范围各不相同.影响长三角地区低层大气的输送气流主要来源于蒙古、华北或东北地区,途径黄海海域或东部沿海的山东、江苏或上海等地抵达长三角地区.受夏季西南季风的影响,西南方向也是比较重要的输送途径.长江三角洲地区对外界的中尺度污染传输主要受东亚季风活动的影响,其中冬季季风是长三角污染物向华南和西太平洋地区传输的一个主要机制;影响长三角污染物输送的重要系统还包括春夏控制我国东部沿海地区的西太平洋副热带反气旋环流,该系统主要向西影响我国内陆地区.     

长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟

以TRACE-P污染源资料及上海市地方排放清单为基础,采用Models-3/CMAQ环境空气质量模型和中尺度气象模式MM5,模拟研究了2001-01和2001-07长三角近地面二次污染物O3及PM 10的浓度分布及输送状况,并以上海市国控点2001年冬、夏季各10 d的小时监测数据对模型进行了验证.验证结果显示,Models-3/CMAQ对O3和PM10的模拟结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52;一致性指数分别达到0.81和0.99.模型对O3小时最高浓度的估算偏低27%,标准偏差为-3.1%;对PM10小时平均浓度的估算偏低10%,标准偏差为46%.模型已具备再现和模拟长三角大气污染输送过程的能力,且误差落在可接受的范围之内.模拟结果显示,2001-07长三角区域16个主要城市中,有14个城市O3小时最大浓度超过国家二级标准,高浓度O3可覆盖苏南和浙北广大区域.2001-01泰州、扬州、南京、镇江、常州等城市受本地排放源和北部大气污染输送的影响显著,大气PM10日均浓度超过PM10国家二级标准.长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显.夏季太阳辐射较强时,南部城市排放的污染物常以二次污染物的形式影响下风向城市;太阳辐射较弱的情况下,则以一次污染物输送为主的形式影响周边地区.冬季长三角区域颗粒物污染总体水平较高,这与我国北方地区排放的颗粒物在西北风作用下向长三角输送造成的影响密切相关.长三角地区的大气污染已逐渐从局地转为区域问题.     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8μg/m³(34.3%)、1.5μg/m3(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m3(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人...     

长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟

以TRACE-P污染源资料及上海市地方排放清单为基础,采用Models-3/CMAQ环境空气质量模型和中尺度气象模式MM5,模拟研究了2001-01和2001-07长三角近地面二次污染物O₃及PM₁₀的浓度分布及输送状况,并以上海市国控点2001年冬、夏季各10 d的小时监测数据对模型进行了验证.验证结果显示,Models-3/CMAQ对O₃和PM₁₀的模拟结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52;一致性指数分别达到0.81和0.99.模型对O₃小时最高浓度的估算偏低27%,标准偏差为-3.1%;对PM₁₀小时平均浓度的估算偏低10%,标准偏差为46%.模型已具备再现和模拟长三角大气污染输送过程的能力,且误差落在可接受的范围之内.模拟结果显示,2001-07长三角区域16个主要城市中,有14个城市O₃小时最大浓度超过国家二级标准,高浓度O₃可覆盖苏南和浙北广大区域.2001-01泰州、扬州、南京、镇江、常州等城市受本地排放源和北部大气污染输送的影响显著,大气PM₁₀日均浓度超过PM₁₀国家二级标准.长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显.夏季太阳辐射较强时,南部城市排放的污染物常以二次污染物的形式影响下风向城市;太阳辐射较弱的情况下,则以一次污染物输送为主的形式影响周边地区.冬季长三角区域颗粒物污染总体水平较高,这与我国北方地区排放的颗粒物在西北风作用下向长三角输送造成的影响密切相关.长三角地区的大气污染已逐渐从局地转为区域问题.     

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

珠三角大气中二英污染水平与区域迁移

采用高分辨气相色谱/高分辨质谱法对珠三角地区2019年11月冬季期间和2020年8月夏季期间大气环境中17种氯取代二■英的现状水平进行了测定,并在此基础上对其空间分布、指纹特征、指示性单体和区域迁移特征也进行了分析.结果表明,夏季和冬季二■英的浓度平均值分别为1.40 pg·m^-3和5.14 pg·m^-3,而毒性当量（以I-TEQ计）平均值分别为0.087 pg·m^-3和0.076 pg·m^-3.同时,9个城市夏季和冬季二■英的空间分布不一致,这可能由各地区采样期间的气象条件和排放源的影响导致. OCDD、 1,2,3,4,6,7,8-HpCDD、 OCDF和1,2,3,4,6,7,8-HpCDF是夏季和冬季的主要指纹特征单体;而2,3,4,7,8-PeCDF和1,2,3,4,7,8-HxCDF是主要的毒性贡献单体,且贡献率越大,其与总毒性当量的线性相关性越强.由后向轨迹模拟结果发现,夏季受东南偏南季风影响,气团由海上迁移至陆地,导致夏季二■英浓度较低,且高浓度区域主要受本地排放源影响;而冬季受东北...     

广州某工业区大气中PCDD/Fs含量水平及其季节性变化特征

通过对广州某工业区大气中2,3,7,8-PCDD/Fs的季节性监测,并对大气中PCDD/Fs的浓度与季节性变化进行了分析.结果表明,该工业区大气中PCDD/Fs的浓度范围为2.33~75.4 pg·m-3,平均值为23.2 pg·m-3,毒性当量浓度I-TEQ范围为0.229~10.7 pg·m-3,平均值为2.00 pg·m-3,高于日本环境空气质量标准推荐年均值0.6 pg·m-3.该工业区PCDD/Fs浓度季节性变化明显,最高的季节为春季(37.8 pg·m-3),浓度最低的季节为夏季(13.5 pg·m-3),其次为秋季(22.3 pg·m-3)和冬季(19.1 pg·m-3);毒性当量浓度变化高低顺序为:春季(5.58 pg·m-3)>夏季(1.06 pg·m-3)>秋季(0.839 pg·m-3)>冬季(0.525 pg·m-3).降雨、季风的季节性变化可能是引起大气中PCDD/Fs浓度季节性变化的原因.     

某垃圾焚烧厂投产前后周边土壤二英类化合物的分布

为研究垃圾焚烧厂运行对周边土壤二英类化合物（PCDD/Fs）含量的影响,采集了珠三角地区某垃圾焚烧厂投产前和投产后周边土壤样品,分析研究了该垃圾焚烧厂运行对周边土壤中PCDD/Fs含量和组分的变化.结果表明:①2012年（投产前）珠三角地区某垃圾焚烧厂周边土壤PCDD/Fs含量较低,范围为163~591 ng/kg（毒性当量范围为0.198~0.863 ng I-TEQ/kg,I-TEQ为国际毒性当量因子折算的毒性当量值）;2017—2019年（投产后）周边土壤PCDD/Fs含量范围为151~1.75×103 ng/kg（毒性当量范围为0.812~3.88 ng I-TEQ/kg）,与其他研究相比处于较低的水平.②投产后,距该垃圾焚烧厂较近（1.5 km）的采样点（S1）土壤PCDD/Fs含量逐年增长,在较远（5.2 km）但人口较密集的采样点（S3）土壤PCDD/Fs含量整体较高,但呈逐年下降趋势.③投产后,土壤中的17种PCDD/Fs单体组分中,毒性当量贡献率最高的单体为八氯二苯并二英（OCDD）和2,3,4,7,8-五氯二苯并呋喃（2,3,4,7,8-PeCDF）,二者毒性当量贡献率范围为15.7%~45.4%.④在同一采样点土壤PCDD/Fs单体组分年间差异不明显,但同一年份不同采样点差异明显.研究显示,目前该垃圾焚烧厂周边土壤PCDD/Fs含量较低,但仍需要长期监测其可能带来的风险.      

珠江三角洲低丘土壤中二类(口恶)(口英)化合物污染水平

应用高分辨气相色谱/高分辨质谱(HRGC/HRMS)对珠江三角洲佛山市某地山丘土壤中二类化合物(PCDD/Fs)含量进行了分析.结果表明,土壤样品中的2,3,7,8-PCDD/Fs含量为0.90~7.89pg-TEQ/g,与土壤pH值具有显著的相关性.pH值偏离pH7越远,土壤中2,3,7,8-PCDD/Fs含量越高.造成研究区内小范围土壤中2,3,7,8-PCDD/Fs含量差异很大且出现较高含量的原因可能与该地曾堆放与焚烧生活垃圾、废旧电线电缆等固体废物有关.本研究样品中2,3,7,8-PCDD/Fs同系物分布特征与目前报道的工业来源的PCDD/Fs分布特征并不一致,表明该地区的PCDD/Fs的来源或污染过程还应作进一步的研究.     

长三角区域非道路移动机械排放清单及预测

基于长三角典型城市非道路移动机械实地调查成果,结合长三角各城市非道路移动机械相关指标现状及变化趋势,建立了长三角三省一市非道路移动机械大气污染源排放清单,并开展了2005~2025年区域非道路移动机械保有量、燃油消费量及污染物排放量预测.2014年长三角非道路移动机械总量约为8.23×106台,柴油消费量约9.95×106t,SO_2、NO_x、CO、VOCs、PM10和PM_(2.5)排放分别为5.5×10~3、4.9×10~5、7.6×10~5、1.1×10~5、2.9×10~4和2.7×10~4t,农用机械占长三角机械总量的93%,CO和VOCs排放贡献分别为88%和77%;建筑及市政工程机械的NO_x和PM_(2.5)排放贡献较为突出,分别占49%和35%.长三角中部和北部城市机械排放贡献相对突出.2005~2014年间,长三角地区非道路移动机械保有量、油耗及排放增幅均相对较快,预计到2020和2025年,区域非道路移动机械总量增速明显放缓,柴油消费量分别比2014年增加2%和8%.到2020年,SO_2、NO_x、CO、VOCs、PM10和PM_(2.5)排放分别比2014年下降97%、10%、3%、10%、11%和11%;到2025年分别下降97%、16%、3%、15%、21%和21%.预计未来长三角区域非道路移动机械排放将呈现逐年下降趋势,但相比机动车降幅仍相对较小,其排放贡献将日益突出,加快老旧机械淘汰并进一步提升机械排放标准对削减非道路移动机械排放总量具有十分重要的意义.     

气候变化对长三角臭氧污染影响的数值模拟研究

目的研究气候变化对污染物浓度的影响,进而了解其对环境空气质量的影响。方法利用WRF-Chem模拟2014年1月、7月(代表现在)和2050年1月、7月(未来)长三角地区的气象要素和空气质量的数据,研究气候变化对该区域臭氧浓度的影响。结果在夏季,未来(2050年7月)与现在相比(2014年7月),整个长三角区域的臭氧浓度变化幅度较小,约为-0.09×10~(-9),且呈现出北部增加,南部减少的趋势,在长三角北部的陆地地区,臭氧浓度增加达到极大值(15.0×10~(-9))。在冬季,与2014年1月的数据比较,未来(2050年1月)整个长三角地区臭氧比现在降低约7.9%,其中在上海以东洋面上减少达到极值(-25.1%)。结论在夏季,导致长三角北部地区臭氧浓度升高的主要原因是太阳辐射量的增加、VOC和NOx浓度的升高、边界层高度的降低以及增强南风的输送有关。长三角南部地区臭氧浓度的减少,主要原因是其太阳辐射的减少以及风速的增加。在冬季,在南通、上海以东洋面上臭氧减少的幅度较大,这与温度的降低、辐射的减少以及NOx浓度的增加有关。长三角南部区域的臭氧浓度有所增加,这与该区域太阳辐射的增加以及区域范围内的输送有关。在制定臭氧控制策略时,应该考虑未来气候变化的影响。     

长三角地区低碳城市发展潜力分析

以分析城市低碳发展潜力为目标,确定了低碳潜力分析的指标。在分析了长江三角洲地区16个城市的社会经济特征和能量消耗特征的基础上,采用弹性系数的变化特征作为研究的重要工具,并用聚类方法对长三角地区16个城市的低碳经济发展潜力进行了聚类分析。从潜力特征发现各城市低碳发展过程中存在的问题,并对长三角地区低碳经济发展战略提出了建议。     

长江三角洲区域输送对上海市空气质量影响的特征分析

采用MM5/CMAQ模型模拟了2004年长江三角洲地区大气污染物的输送与扩散对上海地区空气质量的影响,并定量研究了外部源区域输送和本地源对上海市空气质量的贡献.结果表明,上海地区受本地源和外地源的影响程度及相互比例随着季节的变化存在很大差异;一次污染物SO2和二次污染物SO42-所受到的影响也呈现不同的特点.外部源区域输送对上海地区SO2浓度的贡献率为7%~17%,而对SO42-浓度的贡献率在60%~70%.贡献率垂直廓线分析表明,上海地区SO2外部源贡献率随高度存在着明显的变化,总体上随高度的增长呈非线性增长,而SO42－外部源贡献率随高度的变化不明显.     

中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

利用2016年中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩（DT）.上海浦东（PD）,安徽寿县（SX）,浙江临安（LA）和浙江洪家（HJ）5个站点的BC观测资料,结合气象资料和污染物数据等,对该地区BC特征和来源展开研究.上海东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家5个站点BC年平均浓度分别为（1834±1713）,（2410±1537）,（2823±1759）,（2651±1518）和（2544±1399）ng/m³.上海东滩浓度较低,其他站点较为接近.各站点BC都有明显的季节变化.上海崇明东滩冬季BC浓度高于其他季节.其他4个站点都是冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季.上海东滩四季BC日变化不明显,而其他站点四季BC浓度日变化的高值都出现在交通高峰期（06：00~09：00,18：00~21：00）.上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家BC主要来源于机动车尾气排放和燃煤.所有站点风速较低（风速<3m/s）,BC受风速影响显著,风速越大,BC浓度越低.相对湿度在50~60之间,BC平均浓度最高.潜在源区贡献（PSCF）的分析结果显示,冬夏两季长江三角洲5个站点BC潜在源区主要集中在江苏,安徽和浙江等地.     

长三角冬季一次霾过程气溶胶及其水溶性离子的区域分布特征

为研究长江三角洲地区霾天水溶性离子的区域污染特征,于2013年1月18~24日使用Andersen气溶胶粒度分布采样器和离子色谱仪(850professional IC)对南京、苏州、杭州、宁波这4个城市和临安区域大气本底站的大气气溶胶质量浓度及水溶性离子进行了同期观测分析,并结合天气形势分析了长三角地区大范围霾天气的形成原因及水溶性离子的分布特征.结果表明,观测期间长三角处于高压以及高压前部,气压梯度较大时,低层大气有明显气流辐散,有利于污染物扩散;处于弱低压及弱高压的均压场形势下,并伴随有大气低层气流辐合现象时不利于污染物扩散.观测期间霾天气发展过程中,各监测点的大气颗粒物及其中水溶性离子(TWSS)增加显著;TWSS增加比例分别为杭州0.9%、临安4.2%、南京8.1%.二次离子SO2-4、NO3-、NH+4均为细模态(粒径2.1μm)分布,峰值有一个从0.43~0.65μm向0.65~1.1μm段迁移的过程,Ca2+、Mg2+在4.7~5.8μm出现峰值,Na+、Cl-、K+则呈双模态分布.各监测点TWSS中的二次无机离子SNA(NH+4、SO2-4和NO3-)浓度上升较快,上升百分比分别为杭州3%、临安55%、南京64.9%;SO2-4在SNA中所占比例最大,可达45%;各监测点NO3-/SO2-4的比值均大于固定源NO3-/SO2-4(0.5)比值,可能说明流动源在区域污染过程中对颗粒物的贡献相对较大.     

长三角区域人为源活性挥发性有机物高分辨率排放清单

基于长三角区域41个城市本地实测,结合美国EPA的SPECIATE 4.4数据库,建立了长三角区域人为源活性挥发性有机物(VOCs)高分辨率排放清单,分析了区域内VOCs的排放特征和组分构成;计算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAP).结果表明,2017年,长三角区域人为源VOCs排放总量为4.9×10⁶ t,其中工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源、生活源、储运源、农业源和废弃物处理源排放贡献分别为：34.3%、27.1%、19.5%、9.7%、6.1%、2.5%和0.4%.芳香烃和烷烃是VOCs的主要种类,均各占长三角VOCs排放总量的25%.工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源和生活源OFP贡献率分别为38.3%、21.5%、16.4%和13.2%,SOAP贡献率分别为26.2%、34.1%、18.1%和17.9%,与VOCs排放量的主要贡献源基本一致.各城市VOCs重点排放行业存在较大差异,重点城市群以石化化工和装备制造为主,区域北部则以木材家具等涂装行业为主.计算表明,丙烯、间/对-二甲苯和乙烯是臭氧主要贡献源;甲苯、1,2,...