柴油车尾气碳烟颗粒催化消除研究进展

本文针对柴油车尾气中碳烟颗粒污染环境的问题,综述了国内外关于碳烟颗粒催化消除及其作用机理的研究进展.指出了转换频率(TOF)更能从真正意义上表征催化剂的内在活性,从而有利于认识真实的反应机制和开发更高活性的催化剂.基于碳烟催化燃烧技术的特点和存在的问题,对今后相关的研究工作进行了展望.     

Cu-ZSM-5/堇青石催化剂上同时消除烃和NO的研究

利用水热合成技术在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成分子筛,分别通过离子交换法和浸渍法制备了整体式Cu-ZSM-5/堇青石催化剂,以丙烷为还原剂,在模拟柴油机尾气系统中评价了两类催化剂消除烃和NO的性能.结果表明,晶化时间48 h时,原位合成的ZSM-5/堇青石催化剂载体表面有形状规则的ZSM-5晶核生成,且具有较好的牢固度...     

TiO2纳米棒对四环素的光催化降解

采用一步水热法合成了钛酸纳米材料,并以此为前驱体,通过二次水热处理制备了新型材料.使用XRD,TEM,N2吸附等温线等手段对催化剂进行了表征.结果表明,两种材料都为棒状纳米催化剂,其中二次水热材料为锐钛矿.光催化降解四环素结果表明两种催化剂都具有较高活性,二次水热纳米棒反应速率常数为一次水热材料的7倍;动力学实验表明TiO2纳米棒对四环素的光催化反应符合Langmuire-Hin-shelwood模型.     

金属有机骨架材料MOF-5催化吸附SO_2

采用溶剂热法制备金属有机骨架材料MOF-5催化剂,应用于SO_2的净化处理.采用XRD、SEM、TGA和N2吸脱附等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征.结果表明,溶剂热法所制备的MOF-5,具有规则的立方体结构,尺寸在2—3μm左右,且比表面积可达1024 m~2·g~-1,孔容可达0.65 cm~3·g~(-1).系统考察了不同温度条件下MOF-5催化剂对SO_2的吸附能力,表明在200℃以下,MOF-5催化剂对SO_2均具有较好的吸附能力,并且具有较好的使用寿命;25℃时MOF-5催化剂对SO_2的最大吸附量为4.3 mmol·g~(-1).吡啶吸附和CO_2-TPD分析表明溶剂热法制备的MOF-5晶体具有较多的酸性活性位和碱性活性位,有利于SO_2的吸附氧化及存储.运用in situ FTIR系统研究了SO_2在MOF-5催化剂表面的反应行为,表明MOF-5催化剂表面的主要生成产物为硫酸盐,特别是双齿双核硫酸盐居多.进一步对MOF-5催化剂吸附储存SO_2的反应机理进行了深入的探讨.     

化学战剂热催化分解研究进展

热催化分解技术可将染毒空气加热后通过催化床,毒剂分子在催化剂活性位上发生吸附、氧化、脱烷和水解等一系列物理化学反应,生成CO_2等小分子化合物,该技术是一种广谱高效的净化技术.文中综述了催化材料对典型化学战剂的热催化分解性能.对于神经性毒剂沙林来说,活性炭、氧化钒和Pt催化剂有更好的催化活性,磷物种在催化剂上的逐渐累积是失活的主要原因;对于全身中毒性毒剂HCN和CNCl而言,水解反应对产物选择性的影响尤为重要;对糜烂性毒剂芥子气来说,催化剂的设计与反应机理的研究仍处在起步阶段;相比其他毒剂,窒息性毒剂光气更容易被催化分解,Pt催化剂对光气的热催化分解展现出较好的性能.本文将为设计合成高性能毒剂热催化分解材料提供一些参考.     

LaMnO3纳米空心球的制备及其催化性能研究

采用碳微球模板法制备了LaMnO3纳米空心球催化剂,采用热重分析、X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和比表面积分析仪(BET)对催化剂进行了表征,利用程序升温反应评价了催化剂用于消除汽车尾气中CO和碳氢化合物的催化活性.通过系统的研究发现,采用煅烧温度600℃制备的LaMnO3纳米空心球具有最高的催化活性.     

基于CeO_2/TiO_2催化H_2O_2氧化低温脱硝的实验研究

以H_2O_2为氧化剂对NO进行低温氧化脱硝,考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;并以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物CeO_2进行改性,制备了一系列CeO_2/TiO_2催化剂,探究了其催化作用下H_2O_2的氧化脱硝性能,并筛选获得了催化剂的最佳CeO_2负载量;进一步针对最优催化剂,考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响,并进行了XRD、H2-TPR以及XPS等表征分析.表征结果显示,CeO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.实验结果表明,CeO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且CeO_2负载量为3%wt时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2以及空速为30000 h-1时,NO转化率最高可达76%.     

稀土修饰的Co/Hβ催化剂催化分解N_2O

以Hβ分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以钴为主活性组分,稀土元素为助剂的CoM/Hβ（M=La、Ce、Pr、Nd）催化剂,考察了在含氧条件下直接催化分解N2O的性能.采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、H2-TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征.XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在.NH3-TPD结果表明,催化剂活性与催化剂的酸性有关.活性评价结果显示,稀土助剂的添加使催化剂活性得到改善,其中以Pr为助剂的催化剂活性最好,N2O转化率达到95%时的反应温度为398℃.     

超声强化铋掺杂氧化铟降解偶氮染料废水

本实验利用溶剂热法合成了铋掺杂氧化铟催化剂,利用XRD、EDS和SEM对催化剂的结构和形貌进行了表征.研究表明,铋离子已经掺杂进氧化铟的晶格中.掺杂后的催化剂粒径为纳米级,且具有良好的球形形貌.本文以偶氮染料直接大红废水为目标降解物,分别考察了不同催化剂对该染料废水的降解性能以及铋掺杂氧化铟催化剂的投加量、染料的浓度、溶液的p H、超声频率和超声功率对该染料的降解性能.在本实验条件下,催化剂投加量为7.5 mg、染料浓度为10 mg·L~(-1)、pH值为6、超声频率为45 kHz、功率为100 W时,对染料废水的去除效果最优,总去除率可达83.7%,比空白实验的去除率提高将近5倍.     

焙烧温度对N掺杂TiO2催化剂催化性能的影响

以Ti（SO4）2为钛源、碳酸氢铵为氮源,采用均匀沉淀法制得水合沉淀物,在N2保护下对水合沉淀物进行程序升温处理,制得了不同焙烧温度的N掺杂TiO2可见光响应催化剂.以三硝基间苯二酚为目标降解物,研究了所制备微粒在可见光区及紫外光区的光催化活性.对所制备的催化剂采用X射线衍射、热重-差热分析、傅立叶变换红外光谱和紫外-可见漫反射光谱对催化剂进行表征,研究改性催化剂的晶相结构、热稳定性、表面结构和光谱特征.结果表明：N-掺杂TiO2的可见光催化活性显著提高,焙烧温度为300℃时可见光催化活性最为优异,在不降低紫外段催化能力的同时,催化剂的吸收带边红移至468nm.     

"热水洗+臭氧氧化"联合工艺处理大颗粒油基岩屑

针对油基岩屑处理过程中的大颗粒部分(0.5—1 cm),研究了以"热水洗+臭氧氧化"为核心的联合工艺的处理效果,并分别对热水洗、臭氧氧化环节的工艺参数进行了优化.结果表明,在最优条件下,经过处理后的油基岩屑的含油率可由15.8%降低到0.24%,达到了GB 4284-2018中规定的处置要求,处理过程中回收的油分可重新用于配制钻井液.通过对油基岩屑固相的表征发现,其具备臭氧催化氧化催化剂的明显特征,是一种天然的臭氧催化氧化催化剂,并从反应动力学角度对臭氧氧化环节的反应特性进行了定量分析.结果表明,其满足准一级反应动力学特征,反应活化能为14.421 kJ·mol~(-1).以"热水洗+臭氧氧化"为核心的联合工艺为大颗粒油基岩屑的无害化、资源化处理提供了一种参考.     

SnWO_4可见光催化降解甲基橙研究

采用溶剂热法合成了可见光催化剂SnWO4,以甲基橙溶液为目标污染物,研究了催化剂的用量、溶液的初始浓度、盐效应等因素对光催化降解效果的影响.结果表明,甲基橙溶液初始浓度为20 mg.L-1、催化剂的最佳投加量为1.5 g.L-1,SnWO4的催化活性最好,光照反应90 min对目标污染物的去除率可达99.37%;溶液中...     

国内新型柴油机尾气净化催化剂

本文采用挤压成型堇青石蜂窝载体,制成含有铂、钯的催化剂。研究了第二载体活性氧化铝晶形结构、涂载最对载体比表面和催化剂活性的影响;添加稀土元素有利于改进催化剂的耐高温性能。用165型柴油机尾气进行净化试验,说明催化剂对CO和总烃净化效果较好,当空速为36000小时~(-1),在载Pt(2克/升)催化剂上,CO起燃温度180℃,总烃200℃;CO转化率达90％的温度为210℃,总烃为250℃; 250℃下,当空速增加到10万小时~(-1),CO转化率为97％,总烃转化率83％。催化剂的活性与国外同类型催化剂相接近。     

稀土复合氧化物加少量贵金属的汽车尾气催化剂的初步研究

本文对稀土添加少量贵金属的汽车尾气催化剂进行了研究,包括稀土氧化物对涂层热稳定性的影响、活性组分浸渍方式对活性的影响。说明不同的浸渍方式对催化剂活性作用不同,分浸比共浸的效果好,ＣＯ起燃温度降低１５￣３０℃,并与贵金属催化剂进行对比,说明钙钛矿结构催化剂具有良好的耐久性,９５０℃水热老化１６ｈ后,起燃温度及最大净化效率没有明显变化。     

SO_4~(2-)/TiO_2光催化还原Cr(Ⅵ)的研究

将溶胶-凝胶法制备的SO42-/TiO2在不同温度下焙烧得到了具有不同特性的催化剂,用X射线衍射(XRD)、热重-差热分析(TG-DTA)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、静态吸附等手段对催化剂进行了表征.研究了不同特性的SO42-/TiO2催化剂光催化还原Cr(Ⅵ)的行为,并对其影响因素进行了分析.结果表明:SO42-/TiO2在300-600℃下焙烧均具有较高的催化效率,而在700℃及800℃下焙烧其催化活性显著降低.SO42-/TiO2的这种催化特性是由其吸附性能、晶相组成及表面酸量决定的.     

蜂窝陶瓷表面预处理对催化剂性能的影响^1）

应用溶胶－凝胶技术对蜂窝陶瓷载体进行涂层,以CO氧化反应模型,考察了浸渍次数,分散剂及La,Ce,Zr,Y,Co等组分对催化剂活性的影响,同时考察了La2O3对催化剂耐热性能的影响,实验表明：两次浸渍的催化剂活性较高,浸渍原液中加入分散剂提高了催化剂对CO的氧化活性,使最低完全转化温度降低了13℃左右,在La,Ce,Zr,Y,Co等组分中,Ce是最有效的活性助剂,当CeO2含量占Al2O3涂层的18％时,催化剂的活性最好,而La和Zr的加入对催化剂活性无明显作用,Y和Co的加入则降低了催化剂的活性,在700℃下7h的热老化实验表明：La2O3的加入对催化剂热稳定性无明显影响,但是,1050℃温度下24h热老化后的活性评价表明：La2O3的加入对催化剂热稳定性作用显著,与未加La2O3的催化剂相比,最低完全转化温度降低了15℃左右。     

蜂窝陶瓷表面预处理对催化剂性能的影响

应用溶胶－凝胶技术对蜂窝陶瓷载体进行涂层,以ＣＯ氧化作反应模型,考察了浸渍次数、分散剂及Ｌａ,Ｃｅ,Ｚｒ,Ｙ,Ｃｏ等组分对催化剂活性的影响,同时考察了Ｌａ２Ｏ３对催化剂耐热性能的影响．实验表明:两次浸渍的催化剂活性较高,浸渍原液中加入分散剂提高了催化剂对ＣＯ的氧化活性,使最低完全转化温度降低了１３℃左右．在Ｌａ,Ｃｅ,Ｚｒ,Ｙ,Ｃｏ等组分中,Ｃｅ是最有效的活性助剂,当ＣｅＯ２含量占Ａｌ２Ｏ３涂层的１８%时,催化剂的活性最好．而Ｌａ和Ｚｒ的加入对催化剂活性无明显作用,Ｙ和ＣＯ的加入则降低了催化剂的活性．在７００℃下７ｈ的热老化实验表明:Ｌａ２Ｏ３的加入对催化剂热稳定性无明显影响,但是,１０５０℃温度下２４ｈ热老化后的活性评价表明:Ｌａ２Ｏ３的加入对催化剂热稳定性作用显著,与未加Ｌａ２Ｏ３的催化剂相比,最低完全转化温度降低了１５℃左右．     

吸附-微滤法对印染废水脱色的研究

采用氢氧化镁吸附与陶瓷膜微滤相结合进行活性染料废水脱色处理 .对预处理条件、微滤操作条件以及膜的化学清洗进行了研究 .结果表明 ,采用氢氧化镁吸附预处理的陶瓷膜微滤技术 ,对含活性染料的印染废水 ,具有脱色率高、操作简单的优点 .在合适的条件下 ,脱色率可达 98%以上 ,1 0 μm膜的通量在1 5 0L·m- 2 ·h- 1左右 ;采用 0 5mol·l- 1稀硝酸在一定条件下清洗 30min可使膜得到有效再生 .     

乙醇水蒸气重整制氢催化剂的研究进展

氢能源是清洁新能源的重要研究方面,被认为具有广泛的应用前景.乙醇水蒸气重整制氢是氢能源开发中的研究热点,而催化剂的研制及应用至关重要.基于此,论文综述了近年来国内外催化剂载体与催化剂活性组分的研究进展.从贵金属催化剂载体与非贵金属催化剂载体两个方面阐述了单一组分载体的优劣,同时为了弥补单一组分载体的不足,本文也对催化剂载体的改性进行了总结.就催化剂的活性组分而言,本文概述了一些常见的单一活性组分的研究,并详细叙述了第二活性组分加入的必要性.最终对乙醇水蒸气重整制氢催化剂的研究方向进行了展望.     

商用催化剂对氯代芳烃和氮氧化物的协同处置研究

多污染物的协同控制是环境催化研究的前沿,氯代芳烃和氮氧化物（NO_x）是生活垃圾焚烧等热工业过程中共存的典型污染物,目前商用催化剂能否实现二者的协同处置尚不清楚.因此,本文研究了5类商用SCR催化剂对氯苯（CB）和一氧化氮（NO）的协同处置活性.结果表明,1#催化剂在300℃下对CB和NO具有较好的降解活性,且在90 min的反应周期内具有较高的稳定性,这是由于1#催化剂具有较大比表面积、较高比例的表面吸附氧（Oβ）以及V5+.1#催化剂对CB和NO的协同降解实验显示,在250℃和300℃下,NO的引入能够生成NO₂,可促进CB的降解.300℃时CB的存在抑制了NO的转化,而当温度降到250℃时,CB对NO的转化有促进作用.这可能是因为在较高温度下NO₂生成量相对较多,C—Cl键解离程度较大,在一定程度上会影响SCR反应的进行,导致NO的转化率较低;而温度降低时,CO₂选择性增强,可能会抑制NH3的过度氧化,同时NO2生成量和C—Cl键的解离均变弱,进而使得SCR反应相对增强.利用热脱附/GC-MS联...