分散法制备的CuCl／MCM—41上C3H选择催化还原NO反应的研究

研究了由分散法制备的两种CuCl/MCM-41催化剂上丙烯在过量氧存在下选择催化还原NO反应，发现所制备的CuCl/MCM-41催化剂的反应活性明显高于CuCl/SiMCM-41,XRD,IR,TPR及ESR的研究结果表明，CuCl/MCM-41催化剂上的主要活性中心是骨架铝配位的铜离子（Cu^2 /Cu^ ）。     

分散法制备的CuCl/ZSM-5分子筛催化剂上C3H6选择性催化还原NO反应的研究

研究了由分散法制备的CuCl/ZSM-5分子筛催化剂上丙烯在过量氧存在下选择催化还原NO反应,发现该法能使活性组份高度分散于载体上,且所制备的高负载量CuCl/H-ZSM-5与离子交换法制备的Cu-ZSM-5相比在较低反应温度下具有更高的反应活性.     

分散法制备的CuCl／ZSM—5分子筛催化上C3H6选择性催化还原NO …

研究了由分散法制备的ＣｕＣｌ／ＺＳＭ－５分子筛催化剂上丙烯在过量氧存在下选择催化还原ＮＯ反应，发现该法能使活性组份高度分散于载体上，且所制备的高负载量ＣｕＣ；／Ｈ－ＺＳＭ－５与离子交换法制备的Ｃｕ－ＺＳＭ－５相比在较低反应温度下具有更高的反应活性。     

高氮含量MCM-41的制备及其对Knoevenagal缩合反应的催化性能

 采用二次合成法制备了含氮MCM-41分子筛,系统考察了氨气流速、氮化温度和氮化时间等因素对分子筛氮含量的影响,并通过X射线衍射、 N2吸附、透射电镜、 X射线光电子能谱和 29Si MAS NMR等方法探测了氮化后分子筛的物理化学特性. 结果表明,氨气流速和氮化温度是影响分子筛氮含量的主要因素. 氨气流速为400 ml/min时, 950 ℃下经12 h氮化后的MCM-41分子筛氮含量(质量分数)可达26.0%, 并较好地保持了原有分子筛的骨架结构. 由于氮化温度相对较低,对分子筛的结构破坏较小,而氮含量高、氮化后的MCM-41分子筛对Knoevenagal缩合反应具有很高的碱催化活性.     

席夫碱修饰的介孔分子筛MCM-41催化有机反应的研究进展

介孔分子筛MCM-41在催化、吸附和分离等方面具有优异的性能,而席夫碱在催化、生物活性和医药等方面也表现出很好的活性,席夫碱配合物修饰的介孔分子筛MCM-41催化有机反应的应用已成为有机化学研究的热点之一.针对近年来席夫碱修饰的介孔分子筛MCM-41在烯烃的氧化、醇的氧化、Suzuki偶联、不对称催化及其它反应中的应用研究进行了综述.     

杂原子ZSM－5分子筛催化剂上C_3H_6催化还原NO反应的研究

杂原子ＺＳＭ－５分子筛催化剂上Ｃ_３Ｈ_６催化还原ＮＯ反应的研究张文祥，贾明君，张春雷，吴通好，敖雪桔（吉林大学化学系，长春，１３００２３）（齐齐哈尔环境监测中心站）关键词杂原子分子筛，一氧化氮，催化还原ＮＯｘ对环境的危害已引起了人们的广泛重视。自Ｉｗ...     

Pt/Al2O3蜂窝状催化剂上NO选择性催化还原反应动力学研究

采用多次涂层和浸渍法制备了蜂窝状Pt/Al2O3催化剂，并在高空速和大气体流量条件下对无梯度循环式反应器和积分反应器上催化剂的活性进行了比较。同时采用循环式反应器对动力学数据进行了测定。根据Langmuir-Hinshelwood模型和实验结果，推测了NO-C3H6-O2体系的SCR反应机理，并导出了NO和C3H6反应速率的数学表达式。据此所计算的理论模拟值能够与实验值很好地吻合。实验结果表明，氧气浓度对NO和C3H6的反应速率有明显的影响，二者均随着氧浓度c (O2)的增加达到峰值，再增加氧气浓度时，C3H6的反应速率r(C3H6)保持不变，而NO反应速率r (NO)却下降，而且下降的程度随着温度的升高而加剧。同时，随着氧气浓度增加，r (NO)达到最大值时的温度亦随之下降。     

Pd/MCM-41催化碘苯Ullmann偶合制备联苯

联苯是一种重要的有机合成中间体,广泛应用于超分子、高性能染料和药物活性剂以及有机导体和半导体的生产中。目前,联苯的合成方法主要有Ullmann偶合反应、Stille反应、Heek反应、Suzuk反应和Sonogashira反应等。其中,Ullmann偶合反应由于成本低且简单易操作而倍受青睐。最早采用Cu-基催化剂,但需要在高温下进行,反应条件相当苛刻。采用Pd-基均相催化剂可大大降低反应温度,     

制备蜂窝状筛网进行NH3选择性催化还原NO的反应

 制备了蜂窝状筛网催化剂，并用于以NH3为还原剂选择性催化还\r\n原NO的反应．蜂窝状筛网催化剂具有热响应迅速、传质系数较高、压力\r\n降适中、机械强度较高、几何可变形性、抗热震性能好、催化剂回收简\r\n便和成本较低等一系列优点．阐述了蜂窝状筛网催化剂的制备工艺，并\r\n采用扫描电镜、比表面积测定、X射线衍射、活性评价等手段考察了筛\r\n网预处理方法对其催化活性的影响．实验结果表明，最佳的预处理方法\r\n是首先经稀酸刻蚀，然后于500℃下焙烧20h．     

Selective catalytic reduction of nitrogen monoxide with propene over CuCl/MCM-41 catalysts

Selective catalytic reduction of nitrogen monoxide with propene over two kinds of CuCl/MCM-41 catalysts prepared by a dispersion method has been studied. It was found that CuCl/AlMCM-41 exhibits substantially higher activity over CuCl/SiMCM-41. Characterization of these samples by H₂-TPR, IR and XRD showed that the active copper species were mainly related to Cu²⁺ and Cu⁺ ions in CuCl/AlMCM-41 catalyst.     

SnO2—Al2O3复合氧化物催化剂的一氧化氮选择催化还原性能

采用双股并流共沉淀方法制备的锡铝复合氧化物,对有氧条件C3H6选择还原NO反应有较高的催化活性和较宽的反应温度区间。具有最佳配比（Sn:Al(摩尔比）＝1：1.94）的锡铝复合氧化物样品,在反应温度350℃时可使NO转化率达71％,XRD、H2－TPR及NH3－TPD的研究结果表明,锡与铝难以形成氧化物固溶体, 而SnO2是以微晶形态分散于无定形的Al2O3上,Al2O3的中等强度酸性与SnO2微晶适度的氧化还原性能相结合,使锡铝复合氧化物具有较高的催化活性。     

Cu交换度对贫燃条件下 Cu-Al-MCM-41上NO选择性催化还原的影响

利用程序升温反应技术考察了cu交换度对Cu-Al-MCM-41上NO选择性还原反应性能的影响,同时结合XRD,N2吸附等温线,NMR,ICP-AES,TPD和TPR等技术对催化剂的结构特征和化学吸附性能进行了表征．结果表明,经Cu离子交换的Al-MCM-41并未改变载体的结构特征,仍保持长程有序的中孔结构．影响Cu-Al-MCM-41催化剂选择性还原活性的主要因素是Cu交换度,而不是Cu含量,前者决定了活性中心(主要是Cu^2 )的浓度．当Cu交换度低于100％时,随着Cu交换度的增加,NO最大转化率增加．当交换度超过100％后,催化剂的还原活性下降,此时出现的CuO起完全氧化的催化作用而非选择性还原的催化作用．在n(Si)／n(Al)=10,Cu交换度接近100％的Cu-Al-MCM-41上360℃时可获得79％的NO最大转化率．     

制备条件对Pd催化剂上C3H6选择性还原NO性能的影响

采用浸渍法和溶胶凝胶法,制备了Pd/AI2O3和Pd/AI2O3-CeO2样品,并测定了不同温度焙烧后催化剂的物相、比表面积及对丙烯选择性还原NO的活性。对于Pd/AI2O3,随着焙烧温度的提高,其NO的最大转化率逐渐下降,对应的反应温度在290－310℃左右,而溶胶凝胶法制备的样品活性略高于浸渍法制备的样品;对于Pd/AI2O3-CeO2,经600℃焙烧后,其NO的最大转化率为22％,900℃焙烧的催化剂样品上NO的最大转化率达到40％左右,对应的反应温度也逐渐下降,说明活性随焙烧温度的提高而明显提高,溶胶凝胶法和浸渍法制备的样品结果很接近,浸渍法制备了若干不同Pd负载量的Pd/AI2O3样品,活性测定的结果表明,Pd含量在0．5％左右的催化剂样品中具有最高的活性。     

Cu负载Fe柱撑钠化海泡石: 结构特点及其丙烯选择性催化还原NO性质研究

采用羟基铁离子柱撑钠化海泡石改性后, 以浸渍法制备了铜负载铁柱撑钠化海泡石Cu/Fe-NaPILCS催化剂, 作为比较以浸渍法制备了铁负载钠化海泡石(Fe-NaSep), 铜负载钠化海泡石(Cu-NaSep)和铜铁负载钠化海泡石(Cu/Fe-NaSep)催化剂. 并将它们应用于C₃H₆选择性催化还原NO的反应(C₃H₆-SCR). 通过X射线衍射仪(XRD)、TGA-DTG分析、N₂-等温吸附/脱附、H₂-程序升温还原(TPR)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技术对样品进行表征. N₂-等温吸附/脱附和TGA-DTG分析结果表明, Fe-NaPILCS的比表面积和孔体积较海泡石原矿具有较大的增加, 热稳定性也明显提高|XRD和XPS结果表明, 在Cu/Fe-NaPILCS催化剂上同时存在Fe^3＋/Fe^2＋和Cu^2＋/Cu^＋不同氧化态的氧化物种, 在Cu和Fe之间存在电子迁移. H₂-TPR结果表明, Cu/Fe-NaPILCS催化剂上存在大量的孤立铜离子物种(isolated Cu^2＋-ions, (Cu^2＋)_i). Fe柱撑钠化海泡石负载的Cu/Fe-NaPILCS催化剂的催化活性明显优于未柱撑海泡石负载的Cu/Fe-NaSep催化剂, 这可能与Cu/Fe-NaPILCS具有较大的比表面积、孔体积和更优的氧化还原性能, 及其具有更多有利于C₃H₆-SCR反应的(Cu^2＋)_i物种有关.     

载体酸性对铜基交联黏土催化剂上C3H6选择性催化还原NO反应的影响

采用聚合羟基复合阳离子合成交联蒙脱土Al-Ce-PILC, 并分别用NH4NO3和(NH4)2SO4处理后， 将其作为载体, 采用浸渍法制备了应用于C3H6选择性催化还原NO反应的铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC. 用Py-IR， IR和DSC等表征技术研究了不同处理方式对Al-Ce-PILC的结构、 酸性和催化剂活性的影响. 结果表明, 未经处理的Al-Ce-PILC中同时存在L酸和B酸, 以L酸为主, Cu/Al-Ce-PILC上NO的最大转化率仅为18。5％; 用NH4NO3处理提高了L酸量, NO转化率降低; 而用(NH4)2SO4处理改变了Al-Ce-PILC的酸性结构, 增大了B酸量, 并形成了超强酸中心, 催化剂上NO转化率显著提高, 在350 ℃时达最大值50.2％. B酸对于Cu/Al-Ce-PILC上NO的还原是必要的, 它有利于C3H6吸附并适度氧化为活性中间物种, 其酸量和酸强度的增加是催化剂活性改善的主要原因.     

In-situ Infrared Study on Surface Species in Selective Catalytic Reduction of NO with Hydrocarbon over Copper ZSM-5 Zeolite

Ｉｎ┐ｓｉｔｕＩｎｆｒａｒｅｄＳｔｕｄｙｏｎＳｕｒｆａｃｅＳｐｅｃｉｅｓｉｎＳｅｌｅｃｔｉｖｅＣａｔａｌｙｔｉｃＲｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＮＯｗｉｔｈＨｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｏｖｅｒＣｏｐｐｅｒＺＳＭ┐５ＺｅｏｌｉｔｅＺＨＡＮＧＷｅｎ－ｘｉａｎｇ＊,ＪＩＡ...     

减压蒸馏生物油与乙醇在ZSM-5/MCM-41上共催化裂化

采用减压蒸馏生物油为原料,与无水乙醇2:3(质量比)混合,在固定床中ZSM-5/MCM-41分子筛上共催化裂化,考查了反应温度和质量空速(WHSV)对裂化产物的影响。对ZSM-5/MCM-41进行了NH₃-TPD、BET、N₂吸附-脱附等表征,对裂化气体产物通过气相色谱仪分析,减压蒸馏生物油和精制生物油采用气相色谱-质谱联用仪进行定量分析。结果表明,反应温度500 ℃、WHSV 3.75 h^-1为反应优化工况。此反应条件下,精制生物油酸类物质从减压蒸馏生物油中的25.6%降至反应后的0.1%,效果显著,且精制生物油产率为46.8%,气体产物中CO₂和CO的浓度共9.5%。     

Performance and Kinetics Studies on Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3 over MnOx-WO3/TiO2 Catalyst

The catalytic activities of MnOx-WO3/TiO2 for selective catalytic reduction(SCR) of NO with NH3 were investigated in a wide range of temperature and reaction condition.It yielded a NOx conversion of 80.3%-99.6% and a N2 product selectivity of 100%-98.7% during 100 °C to 350 °C at gas hourly space velocity(GHSV)=18900 h-1.In the presence of 0.01% SO2 and 6% H2O at 120 °C,the NOx conversion can maintain 98.5%.At 300 °C and with 0.07% SO2 in reactant stream,the NOx conversion stabilized at 99% as high as the commercial V-W/TiO2 catalyst's level.The steady-state kinetics study shows that O2 played a promoting role.In the presence of less than 1.5% O2,NOx conversion can increase sharply with the increase of O2 concentration.The reaction order was zero with respect to NH3 and first with respect to NO with excess O2 and H2O.The kinetics active energy(Ea) of Mn-W/TiO2 was calculated to be 6.24 kJ/mol according to the kinetic experiment at various temperatures,much lower than those of other catalysts reported in the literature.Mn-W/TiO2 is an excellent catalyst for SCR of NO with NH3 by now.