HCO3-浓度对厌氧氨氧化反应器脱氮效能的影响

采用序批式生物膜反应器,通过氮去除速率的测定,研究了HCO3-浓度对厌氧氨氧化反应器脱氮效能的影响.结果表明,当HCO3-与NH4+-N进水浓度比值为0.21时,反应器出水pH值大幅升高,抑制了厌氧氨氧化菌活性,使得氮去除速率大幅下降.当其比值为1.13时,反应器内pH能够降低到厌氧氨氧化菌生长所需要的环境,同时,反应器的氮去除速率开始逐步升高.当过量的HCO3-进入反应器后对厌氧氨氧化反应无影响,说明HCO3-对厌氧氨氧化反应器脱氮效能具有重要的影响,对维持反应器pH值与脱氮效能十分重要.在厌氧氨氧化反应器启动过程中HCO3-与NH4+-N进水浓度最佳比值为1.13.     

两种微藻胞外分泌物与NO2-、NO3-对2，4-D光解的影响

在模拟太阳光照射下,利用旋转式光化学反应装置,研究了海水小球藻(Chlorella vulgaris)和新月菱形藻(Nitzschia closterium)的胞外分泌物(EOM),以及分别在NO-2或(和)NO-3共存条件下对2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)光解的影响.实验结果表明,2,4-D在海水小球藻和新月菱形藻EOM及分别在NO-2、NO-3共存下的光解过程均符合准一级动力学反应.研究发现,2,4-D的光解速率随海水小球藻和新月菱形藻EOM浓度的增加而减小,表明这两种微藻EOM可抑制海水中2,4-D的光解.当在微藻EOM溶液中分别加入不同浓度的NO-2或NO-3后,微藻EOM对2,4-D光解的抑制作用减弱,且随着NO-2和NO-3浓度的增加,2,4-D光解速率明显增加.特别是当微藻EOM与NO-2或NO-3三者共存时,可进一步促进2,4-D的光解.     

杜氏盐藻对海水中无机碘（IO3-与I-）的调控

研究了杜氏盐藻(Dunaliella tertiolecta)在不同碘浓度条件下的生长状况及其对无机碘形态(IO3-和I-)的调控能力。结果表明:提高至天然值15倍的IO3-浓度不仅不会抑制杜氏盐藻的生长,反而稍有促进作用,但并不能单纯地归因于提供了更充足的碘源;两种碘浓度条件下均观测到IO3-的消耗,并且在指数生长期几乎都是线性下降,但Level 2比Level 1显著得多,并且伴随着明显的I-的累积;两种碘浓度条件下杜氏盐藻均在藻细胞数增长最快的时段明显吸收I-;Level 2中IO3-的消耗和I-的生成与杜氏盐藻所处的生长阶段有关,平台期内消耗(生成)速率更大。实验结果显示杜氏盐藻具备导致表层海洋中IO3-的亏损的能力。两种碘浓度条件下均有溶解有机态、颗粒态或气态碘生成。     

NO3-对二级出水DOM与Cu2+络合作用的光谱特性影响

利用三维荧光光谱法和紫外分光光度法,研究NO₃^-对二级出水DOM与Cu²⁺络合作用的光谱特性和络合能力的影响.随投加NO₃^-浓度增加,二级出水DOM与Cu²⁺络合作用后代表类蛋白质（类色氨酸）物质荧光峰消失,紫外吸收峰右侧红移.投加NO₃^-浓度与二级出水DOM和Cu²⁺络合作用后的HIX、α₃₀₀、α₂₅₀/α₃₆₅、E₃/E₄和UV₂₅₃/UV₂₀₃值呈显著正相关,与BIX显著负相关（r为-0.958~-0.719）,与S_240-400和S_275-295值分别呈指数增加和指数减少关系（R²分别为0.9678~0.9952和0.9965~0.9978）,对FI、α₃₅₀、α₃₅₅和S_350-400值影响较小.二级出水DOM中的紫外光类腐殖质、可见光类腐殖质和高激发波长类色氨酸物质与Cu²⁺作用后的条件稳定常数lgK分别为2.08~2.46,1.84~2.51,2.27~2.57L/mmol,配位荧光官能团比例分别为19.5%~36.5%、22.5%~33.3%和24.4%~29.2%.二级出水DOM中类腐殖质和类蛋白质与Cu²⁺的络合反应强度相差不大,且样品中NO₃^-浓度不同时,用部分荧光参数（HIX）和紫外参数（α₃₀₀、α₂₅₀/α₃₆₅、E₃/E₄、S_240-400和S_275-295）表示DOM的含量、分子性质存在一定的不确定性.     

HCO3-对部分亚硝化-厌氧氨氧化联合工艺脱氮效能的影响

利用已经启动并达到稳定运行的部分亚硝化-厌氧氨氧化联合工艺,研究了HCO-3对部分亚硝化-厌氧氨氧化联合工艺脱氮效能的影响.结果表明,当C/N比由2降低到0.17时,因HCO-3投加量的限制,亚硝化区和厌氧氨氧化区p H值大幅下降,从而导致各区域氮素转化效能受限.联合工艺的氮去除速率由1.3 kg·(m3·d)-1下降到0.40 kg·(m3·d)-1,下降幅度达到69.3%.在联合脱氮工艺运行过程中,降低HCO-3对亚硝化菌、厌氧氨氧化菌和硝化细菌活性的影响依次下降.当C/N比恢复到1时,联合工艺的脱氮效能很快恢复到1 kg·(m3·d)-1,说明短期内HCO-3限制对联合工艺氮素转化效能的影响能够快速恢复.通过拟合后发现,进水C/N比值与联合工艺脱氮效能存在明显的相关性.     

高岭土负载纳米Fe/Ni同时去除水中Cu2+和NO3-

工业废水常含有不同污染物如重金属离子和无机阴离子,而如何有效去除复合污染物就成为环境科学前沿研究的挑战性课题.这些污染物因化学性质不同而导致去除机理和途径也不同.本文采用合成高岭土负载纳米双金属Fe/Ni(K-Fe/Ni)同步去除水中Cu2+和NO-3.结果表明K-Fe/Ni能有效去除水中Cu2+和NO-3,但它们的去除效果却会相互受到影响.在Cu2+浓度为200mg·L-1时,NO-3的去除率达到42.5%;而未加入Cu2+时,NO-3的去除率仅有26.9%,说明Cu2+的存在提高了NO-3降解效率.同样,水中NO-3的存在也影响Cu2+的去除(Cu2+去除率从99.7%降到96.5%).但NO-3浓度对去除Cu2+的影响小于Cu2+浓度对NO-3的影响.通过BET比表面积、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线能量散射(EDS)和X射线光电分析(XPS)对K-Fe/Ni表征的结果显示,反应后K-Fe/Ni的表面存在铁的氧化物、Ni0和被还原的Cu0.基于以上结果,我们发现K-Fe/Ni同步去除水中Cu2+和NO-3的机理是:高岭土负载下的纳米Fe0作为还原剂,在Ni0的催化产氢作用下将Cu2+还原成Cu0并沉积在K-Fe/Ni上而形成纳米Fe/Ni/Cu三金属催化剂,从而加速催化水中NO-3降解.     

基于双同位素(δ15N-NO3--δ18O-NO3-)和IsoSource模型的岩溶槽谷区地下水硝酸盐来源的定量示踪

由于岩溶水文系统的脆弱性,岩溶地下水的NO~-_3污染成为全球普遍且严峻的环境问题,为保证居民的饮水安全,准确识别地下水中NO~-_3污染来源并量化各来源的贡献具有重要意义.选择重庆市近郊受城市化和农业活动影响显著的中梁山北部的龙凤和龙车两个岩溶槽谷地下河系统为研究对象,于2017年2月～2018年2月采集地下河水水样,分析其水化学和δ~(15)N-NO~-_3-δ~(18)O-NO~-_3,并利用IsoSource模型定量评估地下水中NO~-_3的来源.结果表明:①龙凤和龙车槽谷地下水NO~-_3浓度变化范围为19.31～37.01 mg·L~(-1)和2.15～27.69 mg·L~(-1),平均值分别为28.21 mg·L~(-1)和10.31 mg·L~(-1),季节变化明显;②龙凤和龙车槽谷地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3分别变化于3.29‰～11.03‰、 0.88‰～7.51‰和5.25‰～11.40‰、 2.90‰～19.94‰,平均值分别为6.74‰、 3.18‰和7.95‰、 11.18‰,龙凤槽谷较低的δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3值暗示其地下水NO~-_3主要来源于农业N肥,而龙车槽谷较高的δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3值意味着其地下水NO~-_3主要来源于生活污水,也表明硝化过程是本区地下水N的主要转化过程;同时,两槽谷地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3存在明显的季节差异,龙凤槽谷旱季和雨季地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3的平均值分别为8.83‰、 2.79‰和4.64‰、 3.58‰,龙车槽谷旱季和雨季地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3的平均值分别为9.79‰、 14.56‰和5.12‰、 7.8‰,表明两槽谷地下水NO~-_3来源存在显著的季节差异,龙凤槽谷雨季地下水NO~-_3主要来源于降水和化肥中NH~+_4的硝化作用、土壤有机氮,而旱季主要来源于人畜粪便及污水,龙车槽谷旱、雨季地下水NO~-_3都主要来源于人畜粪便及污水;③IsoSource模型解析结果表明,龙凤槽谷地下水NO~-_3污染以降水和化肥中的NH~+_4来源贡献最大(44.63%),其次为人畜粪便及污水(29.5%)和土壤氮矿化(22.38%),大气沉降和化肥贡献率较低,不足10%.其中,雨季主要来源为降水和化肥中的NH~+_4(52.25%),旱季则是人畜粪便及污水(41%);龙车槽谷NO~-_3污染以人畜粪便及污水来源最大(36.17%),其次为降水和化肥中的NH~+_4硝化(23.5%)和土壤氮矿化(22.5%),大气沉降和化肥贡献率皆低于10%,旱、雨季人畜粪便及污水来源的贡献率都较大,分别为47%和25%.     

氮氧同位素示踪湿沉降NO3-来源及氧化途径

为探明焦作市大气湿沉降中硝态氮的污染水平,识别其来源及其形成过程,于2020年1月-2021年12月采集了焦作市大气湿沉降样品41个,测定并分析了TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度以及δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-值.结果表明：(1)TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度范围分别为2.52～13.27、0.11～1.70、1.64～8.31 mg/L,焦作市湿沉降中氮的主要存在形态为NO₃^--N,占比为52.11%～83.92%.(2)δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NO₃^-值的范围分别为54.9‰～93...     

Cu2+对以NO2-为电子受体反硝化过程的影响

短程生物脱氮工艺在废水处理中已经得到较为广泛的应用,其反硝化过程是实现氮去除的关键步骤,而关于废水中常见重金属离子Cu~(2+)对以NO2-为电子受体反硝化过程的影响尚无系统研究.选取A/O反应器内具有良好短程生物脱氮特性的污泥,通过批次试验及SBR长期试验分别探究了Cu~(2+)对以NO2-为电子受体反硝化过程的短期及长期影响.短期试验结果表明,Cu~(2+)对以NO2-为电子受体反硝化过程具有明显抑制作用,对污泥反硝化活性的半抑制浓度EC50为4. 79 mg·L-1.在长期影响试验中逐渐提高污泥对Cu~(2+)的耐受浓度,当Cu~(2+)浓度为0. 5 mg·L-1和1 mg·L-1时,污泥反硝化活性降低后均能够通过驯化恢复至原有水平;而Cu~(2+)浓度升高至3 mg·L-1后污泥反硝化性能遭到破坏且难以恢复,NO_2~--N去除率降低至10%以下,反硝化系统遭到严重抑制.但是,停止投加Cu~(2+)后污泥反硝化活性在第14 d恢复至原有水平.同时,在Cu~(2+)的长期影响过程中,EPS含量增多,对微生物抵御Cu~(2+)的毒害起到重要保护作用,促使污泥粒径增大,污泥沉降性得到提高.     

氮氧同位素示踪南昌秋冬季降水中NO3-来源及其贡献

为确定南昌市秋冬季降水中硝酸盐来源及贡献,于2016年9月1日至2017年2月28日对南昌地区雨水进行采集,分析了其化学组成及NO₃^-同位素组成并利用贝叶斯混合模型对NO₃^-四种潜在来源贡献进行计算.结果显示NO₃^-浓度范围为7.3~99.5μmol/L,平均值为36.1μmol/L;δ¹⁵N-NO₃^-变化范围为-6.0‰~+8.3‰,平均值为-0.8‰,两者均呈现冬季高秋季低的变化趋势.NO₃^-浓度季节性变化可能是受到降雨量等因素的影响,而δ¹⁵N-NO₃^-变化可能是冬季降水中机动车尾气排放偏高和秋季降水中煤燃烧来源偏高双重因素作用的结果.同位素及贝叶斯混合模型源解析结果表明,南昌市降水中NO₃^-主要来源于生物质燃烧（32.5%）、机动车尾气排放（30.8%）和煤燃烧（23.1%）,三者贡献超过86%;而机动车尾气排放和生物质燃烧释放均超过30%,这可能与近年来机动车快速增加和秋冬季野外生物质大量燃烧有关.煤燃烧虽然也是重要来源,但相对生物质燃烧和机动车尾气排放较小,这可能与近年我国减排措施有关.     

Fe3O4@植物多酚收集微藻的磁泳过程机制研究

文章利用植物多酚作为功能化材料和调控配体,一步自组装制备出Fe₃O₄@植物多酚(Fe₃O₄@PP)收集产油微藻,通过粒子图像测速技术(PIV)对Fe₃O₄@PP收集产油微藻的磁泳流场演化进行了研究,并采用光学显微镜图像技术对磁藻聚集体形态进行了观测。在不同Fe₃O₄@PP投加量和不同磁场强度条件下,测试了磁收集过程的容器纵截面的流场数据和演化特征。结果表明,磁藻聚集体在磁场作用下会在近磁铁端形成涡流区,并经历加速、平缓和减缓3个阶段的运动规律,流速随Fe₃O₄@PP投加量的增加而增大,随磁场强度的减弱而减小,磁泳时间随磁场强度的减弱而延长。采用光学显微镜观测磁藻聚集体形态在搅拌和磁收集阶段的变化,发现在搅拌剪切力作用下Fe₃O₄@PP与微藻细胞碰撞形成小尺寸磁藻聚集体,并在磁力作用下聚集形成链簇微结构,磁藻聚集体在成链簇和运动...     

UV/NO3-光化学降解水中的磺胺甲恶唑

本文研究了UV/NO₃^-体系对水中磺胺甲恶唑（SMX）的降解;考察了NO₃^-用量、pH值、SMX初始浓度、水体成分中常见的无机阴离子（Cl^-、SO₄^2-和HCO₃^-）和天然有机物（NOM）对SMX去除的影响;最后探讨了SMX在该体系中的降解产物和转化机理.结果表明：相比于单独UV,UV/NO₃^-对SMX的去除效果更优,这可能归因于UV激发NO₃^-产生的羟基自由基（HO^·）,通过加入HO^·淬灭剂甲醇,有力地证明了体系中HO^·的存在及其对SMX的降解作用.SMX在UV/NO₃^-体系中的降解符合准一级反应动力学.SMX的去除效率随着NO₃^-浓度的增加而逐渐提高,随着其初始浓度的增大而减小.溶液pH值对UV/NO₃^-降解SMX的影响显著,SMX去除效率表现为酸性>中性>碱性.向UV/NO₃^-体系中加入不同浓度的Cl^-和SO₄^2-对SMX的降解基本没有影响;HCO₃^-对SMX的去除有显著的促进作用,这可能归因于HO^·同HCO₃^-反应产生的碳酸根自由基（CO₃^·-）;NOM的存在会抑制SMX的降解,且NOM浓度越高,抑制越明显.在UV/NO₃^-降解SMX的反应中,根据检出的5种产物,提出SMX可能的转化机理包括4种不同的反应路径,分别为断键反应、脱氨羟基化、羟基化和亚硝化.     

Pd/Al2O3粒子电极电催化还原BrO3-的研究

针对常规方法难以去除水中Br_3~-的问题,采用浸渍煅烧法制备了负载型纳米Pd/Al_2O_3粒子电极,研究了该电极电催化还原Br O-3的效果.催化剂的结构表征表明该反应实现了Pd纳米晶的均匀负载,纳米Pd/Al_2O_3具有较高的电催化活性和较低的能耗,其最佳反应条件为3%Pd负载量,0.9 m A·cm-2电流密度和1 g·L催化剂投量,酸性条件可促进Br O-3的直接或间接还原.ESR检测证实了Pd的负载增强了反应体系活性物种[H]的生成,进而促进了Br O-3的间接电催化还原.     

超滤膜材料对SiO2-有机物膜污染行为的影响

选用聚偏氟乙烯（PVDF）及乙烯乙烯醇共聚物（EVOH）2种超滤膜,针对SiO₂-牛血清蛋白（BSA）及SiO₂-腐殖酸（HA）2种无机-有机混合污染物,通过单种及混合污染物过滤实验,结合各污染物与膜之间作用力的测定,考察膜材料对SiO₂-有机混合污染物膜污染行为的影响机制.结果表明：与单种有机污染物HA或BSA相比,SiO₂-HA/BSA混合污染物对PVDF及EVOH超滤膜的污染会出现加剧和减缓2种相反的现象.结合作用力结果发现：当膜-SiO₂之间的作用力大于膜-有机污染物之间作用力时,与单种有机污染物相比,SiO₂的存在会加剧膜污染;相反,当膜-SiO₂之间作用力小于膜-有机污染物之间作用力时,SiO₂的存在会有效减缓膜污染.上述结果说明膜材料是控制无机-有机混合污染物膜污染行为的关键因素.     

Cr3+掺杂对TiO2薄膜光催化活性的影响

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2粉末和以釉面瓷砖为载体的TiO2薄膜,讨论了不同Cr3+掺杂浓度对TiO2光催化活性的影响,并采用UVVIS对其光学性能进行了检测.结果表明,Cr3+掺杂和釉面瓷砖的交互作用能够显著提高TiO2薄膜的光催化活性,最佳掺杂浓度为6.04×1017个·cm-3,且随着TiO2光催化活性的提高,薄膜的吸收带边发生了明显的红移,提高了可见光的利用率.     

川东平行岭谷区典型岩溶含水系统中NO3-的存储和运移

为了研究NO3-在岩溶含水系统中的存储和运移规律,对降雨条件下重庆川东平行岭谷区青木关地下河系统的水化学动态进行在线监测和高密度采样测试,结合NO3-的月动态变化,并利用主成分分析方法.结果表明,降雨期间地下河中的NO3-与全Fe、全Mn、Al3+是两组不同来源的元素,在含水系统中表现出不同的地球化学行为.NO3-从地表输入后随土壤水下渗存储于岩溶非饱和带的裂隙、孔隙和溶隙等含水介质中,而全Fe、全Mn、Al3+则是地表受雨水侵蚀的土壤随地表径流通过落水洞、竖井等通道,以集中流的形式灌入地下河造成的.进而将NO3-在岩溶含水系统中的运移过程分为输入存储、快速输出和再输入存储这3个理想的阶段.在外部条件大致相同的情况下,非饱和带的岩溶发育程度是影响降雨期间地下河中NO3-浓度变化的关键因素.降雨条件下存储于非饱和带的NO3-很容易被释放出来,破坏地下水生态环境,严重威胁着当地群众的健康安全.需要加强岩溶生态系统管理工作,改善土地利用方式,科学施肥,有效控制地下水营养成分的地表输入.     

HRT对CO2-MBfR去除高SO42-废水中NO3--N的影响

针对含NO₃^--N与较高浓度SO₄^2-实际工业废水处理较难的问题,考察了不同水力停留时间（HRT）下连续运行的CO₂-氢基质膜生物膜反应器（CO₂-MBfR）处理模拟废水和实际工业废水的性能,结果表明,2种废水的出水NO₃^--N浓度均随着HRT的减小而增大,模拟废水中NO₃^--N的处理效果和电子通量分配比例均优于实际废水,但其电子通量分配的格局基本不变：NO₃^--N和SO₄^2-的电子通量分别在90.09%~97.49%和2.51%~9.91%左右.要实现实际废水总氮达到15mg/L的排放标准,需维持HRT不少于10.4h.     

二氯甲烷和二氯乙烷对蛋白核小球藻的毒性影响研究

研究了二氯甲烷和1,2-二氯乙烷对蛋白核小球藻(Chlorella pyrenoidosa)生长和生化指标的毒性效应.结果表明,二氯甲烷和1,2-二氯乙烷对蛋白核小球藻生长有影响.随着2种毒物浓度的增大,其对藻生长的抑制越明显,藻细胞密度均呈现下降的趋势.二氯甲烷和1,2-二氯乙烷抑制蛋白核小球藻生长的96 h-EC50分别为550.1 mg/L和276.0 mg/L,1,2-二氯乙烷的毒性要稍强于二氯甲烷.2种毒物联合作用时基本表现为拮抗作用.叶绿素a含量随毒物浓度增加而迅速下降,SOD和CAT的活性随毒物浓度升高呈现先升高后下降的"钟形曲线".MDA的含量随毒物浓度升高而急剧上升,膜脂过氧化加剧.表明毒物通过产生活性氧自由基引起生物大分子的氧化损伤可能是其对蛋白核小球藻产生毒性效应的主要原因.     

气象资料同化对PM2.5预报影响的模拟分析

基于GSI（网格点统计插值）同化系统和WRF-Chem模式,利用高分辨率的气象自动站观测资料和天气雷达资料进行同化和模拟预报,针对2017年11月4~5日发生在我国京津冀地区的一次污染过程,对比研究了气象资料同化对PM_2.5模拟效果的影响.结果表明,WRF-Chem模式能较为准确地预报出北京-石家庄-邯郸的污染带分布和演变,低层风场辐合是污染带形成的主要气象因素;无同化的控制试验由于地层风场辐合较强,高估了污染带上的PM_2.5浓度,同化试验减小了低层的风场辐合,同时增高了地面温度并抬升了边界层高度,从而降低了污染带上PM_2.5的浓度;预报检验分析表明,同化试验的预报效果整体好于控制试验,0~36h的平均BIAS（标准偏差）和RMSE（均方根误差）分别降低了7.55和5.42μg/m³,MFB（平均相对偏差）和MFE（平均相对误差）分别降低了28.8%和9.4%,同化试验在预报的第10~30h时段上的改善效果最为显著.     

Mg/Al水滑石微波共沉淀法合成及其对BrO3-吸附性能的研究

采用微波共沉淀法和普通共沉淀法合成了Mg/Al水滑石,分别记做Mg/Al LDHs-MW和Mg/Al LDHs-H.通过XRD、BET、SEM和FT-IR等手段对Mg/Al水滑石结构进行表征.结果表明,微波共沉淀法合成的水滑石结晶度较好、粒径较小,孔径为41.13 nm,粒径为427.08 nm.序批次实验考察了投加量、溶液pH值和再生次数等因素对溴酸根(BrO-3)吸附性能的影响.结果表明,Mg/Al水滑石吸附BrO-3过程可用准二级动力学模型描述,吸附规律符合Langmuir等温吸附方程.对比Mg/Al LDHs-H的饱和吸附量(q0=288.74μg·g-1),Mg/Al LDHs-MW对BrO-3具有更强的吸附能力(q0=321.26μg·g-1).在动态连续流条件下,利用Thomas模型模拟3组Mg/Al LDHs-MW对BrO-3的动态吸附数据,拟合得到吸附柱最大的吸附容量为288.81μg·g-1.当填料高度为10 cm,进水浓度为800μg·L-1,进水流量为4.0 mL·min-1时,模型的相关性系数为0.92,表明实验数据与模拟穿透曲线吻合.