Sm2O3和La2O3对甲烷氧化偶联反应的促进作用

研究了在Li2SO4/MgO催化剂中引入少量Sm2O3和La2O3对甲烷氧化偶联反应的影响,并考察了催化剂的稳定性能。结果发现,在Li2SO4/MgO催化剂中引入少量Sm2O3可以提高催化剂活性和生成C2烃的选择性,而加入少量La2O3会降低甲烷转化率。经500h活性考察,Li2SO4/Sm2O3.MgO催化剂表现出良好的稳定性,具有深入研究的价值。     

焙烧条件对B2O3/TiO2-ZrO2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应的影响

考察了催化剂焙烧条件对B2O3/TiO2-ZrO2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响,确定了其最佳的焙烧条件为温度600℃、时间12 h.反应5 h内环己酮肟转化率和己内酰胺选择性的平均值分别高达99.7%和97.0%.采用N2吸附、XRD和NH3-TPD等方法,研究了焙烧温度对B2O3/TiO2-ZrO2催化剂结构和酸性的影响.结果表明,适当提高焙烧温度有利于B2O3与TiO2-ZrO2的相互作用,生成更多的Beckmann重排反应所需的中等强度酸中心,从而使催化剂的活性和选择性增大;但过高的焙烧温度又造成催化剂中大量的B2O3晶粒析出,使比表面积、酸中心数量和催化活性均明显下降.     

乙烷脱氢反应中Cr/CeO2体系的催化性能

运用TPR、XPS、UV-DRS以及微量吸附量热技术研究了Cr/CeO2催化剂体系,考察了CO2气氛中乙烷脱氢反应的活性.实验结果表明,在740℃时,1.18 rmmolCr/100nm2CeO2催化剂试样的乙烷转化率和乙烯选择性较好,分别为36.6%和97%.CO2可通过加氢反应推动乙烷脱氢并可消除反应中生成的积碳以提高催化剂的稳定性.催化剂表面Cr含量接近单层分散时Cr/CeO2催化剂表面酸性较强,反应活性较好.     

TiO2改性的Ni2P催化剂对选择加氢脱除芳烃中烯烃反应的催化性能

采用共沉淀法制备了TiO2改性的Ni2P催化剂（Tix-Ni2P,x为Ti/Ni摩尔比）,并以质量分数1.5%的庚烯-1的甲苯溶液作为原料,考察了TiO2改性对Ni2P催化剂加氢活性的影响。XRD和XPS结果表明,TiO2物种主要位于催化剂表面,没有与Ni2P形成固溶体或发生反应生成NiP5Ti2,但促进了Ni2P的生成,并与催化剂表面物种存在较强的电子相互作用,使得催化剂表面处于"富电子"状态。引入TiO2显著提高了Ni2P催化剂的加氢活性,并且在实验考察的体相Ti/Ni摩尔比范围内（0~0.1）,Tix-Ni2P催化剂加氢活性随TiO2含量的增加而增加。当Ti/Ni摩尔比为0.01时,催化剂对庚烯-1表现出良好的选择加氢性能,甲苯基本没有损失。而当体相Ti/Ni摩尔比大于0.01时,催化剂能够同时催化庚烯-1和甲苯的加氢反应。     

CeO2对FT合成Co/SiO2催化剂的修饰作用

利用H2-TPR、H2-TPSR、XRD、XPS等手段对催化剂进行表征,并利用H2-D2、闪脱实验等考察了CeO2助剂对Co/SiO2的修饰作用.结果表明,助剂CeO2的加入,使钴的电子云密度略有下降,提高了钴在催化剂表面的分散能力,降低了钴晶粒的大小,提高了催化剂对H2/CO的吸附比例和H2、CO的吸附量,从而使H2的解离能力提高,达到了提高催化剂FT反应活性及链增长几率的能力.     

Fe助剂对CuO/Al_2O_3催化剂上CO_2+H_2合成甲醇影响的研究

在363～873K的温度范围内,0.1MPa的压力下,研究了不同前驱态的铁助剂对CuO/Al2O3催化剂上CO2+H2合成甲醇的影响,对这些催化剂用XRD和TPR方法进行了表征,研究结果表明,在本实验条件下,CuO/Al2O3催化剂上生成甲醇的活性与其上的晶相铜无直接的联系,与催化剂低温活性直接相关的是在室温下能被空气氧化、也可在室温下被还原的高度分散的铜物种;Fe助剂能明显地改变CuO/Al2O3催化剂中Cu的分布、分散度和价态,能增加这些铜物种的含量,从而提高催化剂在CO2+H2合成甲醇反应的低温活性。     

V_2O_5K_2SO_4/CFG对甲苯选择氧化的催化性能及表征

用浸渍法制备了 V2 O5 K2 SO4/ CFG催化剂 ,并用于甲苯选择氧化生成苯甲醛反应。当 V2 O5 和 K2 SO4的重量比为 1∶ 1 ,V2 O5 的负载量为 1 0 %～ 1 2 % ( w)时 ,催化剂的活性最高 ,此时甲苯转化率为 1 1 .98% ,苯甲醛选择性为 93 .0 9%。以 K2 SO4为助催化剂明显优于 Sn O2 和 Ag2 O。 XRD结果说明 ,添加 K2 SO4有利于 V2 O5在 CFG上均匀分散。50 0℃焙烧时 ,有一部分 K2 SO4分解生成 K2 O,它能中和 V2 O5 和 CFG表面上的酸性位 ,使产物易于脱附 ,抑制了副反应 ,增加了生成苯甲醛的选择性。 V2 O5 K2 SO4/ CFG的比表面为 2 8.0 9m2 / g,孔分布为单孔型 ,平均孔径为 2 0 .0 9nm。ESR分析表明 ,在反应过程中有中间体 V4+ 生成 ,是典型的还原氧化机理。     

Sm_2O_3和La_2O_3对甲烷氧化偶联反应的促进作用

研究了在Li2 SO4/MgO催化剂中引入少量Sm2 O3 和La2 O3 对甲烷氧化偶联反应的影响 ,并考察了催化剂的稳定性能。结果发现 ,在Li2 SO4/MgO催化剂中引入少量Sm2 O3 可以提高催化剂活性和生成C2 烃的选择性 ,而加入少量La2 O3 会降低甲烷转化率。经 5 0 0h活性考察 ,Li2 SO4/Sm2 O3 ·MgO催化剂表现出良好的稳定性 ,具有深入研究的价值。     

纳米金属铜催化剂上CO/O2/H2O直接制取H2O2

采用液相化学还原法制备了一种Cu/Al2O3催化剂,使用BET、TEM、N2O化学吸附等表征手段对催化剂进行了表征,并研究了其在CO/O2/H2O直接法制H2O2反应中的应用.结果表明,该催化剂具有较高的反应活性,反应结果显示最高过氧化氢生成速率达到0.326mmol/(g·h)-1.     

ZrO2改性Co/AC催化剂F-T合成的研究

考察了不同含量ZrO2助剂对Co/AC催化剂F-T合成活性组分在活性炭表面上的分散状态,并与反应结果进行了关联.结果表明ZrO2助剂的加入可提高活性组分的分散度.分散度越高,其催化活性越高,同时还发现ZrO2助剂有利于重质烃的生成,并且可以抑制水中含氧化合物的生成.     

Ni/CeO2/SiO2催化剂上甲烷催化裂解制氢的研究

采用分步浸渍法制备了不同Ni和CeO2含量的Ni/CeO2/SiO2催化剂,考察了催化剂中CeO2的含量与甲烷裂解制氢反应性能的关系,并对催化剂的结构进行了表征.催化活性评价结果表明,CeO2质量分数大于5%后能显著提高甲烷的转化率和催化剂的稳定性.XRD结果表明,CeO2对活性组分Ni具有很好的分散作用.     

CeO2-W-Mn/SiO2催化剂的OCM反应活性及其表征

报道了CeO2改性的W-Mn/SiO2催化剂在甲烷氧化偶联反应中(OCM)的优异催化性能,考察了反应温度对CeO2-W-Mn/SiO2催化剂反应性能的影响.结果表明,CeO2-W-Mn/SiO2催化剂在烷氧比4、温度800℃、空速9942 h-1的条件下,可以得到30.29%的甲烷转化率和79.98%的C+2烃选择性,并有少量C3烃产出,而且具有良好的低温活性,在710℃下,可得到11.5%的甲烷转化率和86.7%的C+2选择性.CeO2改性的W-Mn/SiO2催化剂之所以显示出如此优异的催化活性与CeO2的加入使W-Mn/SiO2催化剂的储氧能力得到提高有关,虽然CeO2的加入增强了W-Mn/SiO2催化剂的储氧能力,但过高的CeO2含量会造成活性组分Mn在催化剂表面聚集.     

一步法合成1-(2-氨乙基)-2-咪唑烷酮

以乙二胺、乙醇胺和CO2为原料,Ru/Al2O3为催化剂,水为溶剂一步法合成1-(2-氨乙基)-2-咪唑烷酮(AEI)。通过单因素实验和正交实验考察了反应温度、反应时间、CO2压力、溶剂水用量和催化剂负载量等反应条件对乙二胺转化率和AEI收率的影响,分析了CO2在AEI合成过程中的作用机理。实验结果表明,在反应温度220℃、CO2压力8 MPa、反应时间10 h、负载1%(w)Ru/Al2O3催化剂和溶剂水7 m L条件下,AEI收率可达70.25%;增加CO2压力有利于提高乙二胺转化率和中间产物2-咪唑烷酮的生成,但CO2压力的增加增强了CO2与2-咪唑烷酮上氨基的作用,阻碍了氨基和乙醇胺上羟基脱水生成AEI,降低了AEI收率。     

不同助剂的添加对Fe2O3/CeO2-ZrO2甲烷燃烧催化剂活性的影响

在Fe2O3/CeO2-ZrO2甲烷燃烧催化剂的载体中分别加入不同含量的储氧材料和氧离子传导材料.对所得催化剂的甲烷燃烧催化活性进行测试并以储氧量为表征,发现在载体中同时加入具有不同功能的储氧材料和氧离子传导材料,二者的优点在催化剂中得到综合Fe2O3/CeO2-ZrO2甲烷燃烧催化剂的性能发生明显的优化,催化活性还是热稳定性都得到了显著的提高.     

2-乙基己酸的制备

研究了 2乙基己酸的制备 ,该反应是 2乙基己醇与氢氧化钠在催化剂存在下进行氧化、脱氢 ,生成产物2乙基己酸。通过实验找到了一种新型、高效、廉价的催化剂 ,以及最佳反应条件。通过对 2乙基己酸的分析测试 ,产品完全符合质量标准。     

MnO_2负载量对MnO_2/HBeta分子筛催化二甲醚制六甲基苯反应性能的影响

在连续流动固定床反应器上考察了不同MnO_2负载量的MnO_2/HBeta分子筛催化二甲醚制六甲基苯的性能,结果表明:10%MnO_2改性HBeta有利于提高六甲基苯选择性。在常压、反应温度为280℃、空速为100h-1条件下,10%MnO_2/HBeta催化二甲醚反应,二甲醚转化率达76.36%,HMB选择性为25.1%。利用NH_3-TPD,Py-IR,BET及XRD等对催化剂的结构和性质进行表征,结果表明,随着MnO_2负载量的增加,MnO_2在催化剂中逐渐以晶体结构存在,且催化剂表面强酸中心逐渐增加,而催化剂B酸酸性呈现出先减弱后增强的趋势。10%MnO_2改性HBeta催化剂具有适宜的表面酸性,有利于HMB的生成。     

H2S对FCC汽油硫化物生成的影响

在小型固定流化床反应器中,在反应温度400～500℃、剂/油质量比6、质量空速10h-1条件下,考察了H2S 对硫醇、噻吩等FCC汽油硫化物生成的影响。结果表明,在FCC催化剂上,H2S与汽油烯烃发生反应主要生成噻吩、烷基噻吩和少量硫醇,且在不同分子筛类型催化剂上,在不同温度下硫化物生成量均随着反应体系H2S质量分数的增加而线性增长。但是,由于受催化剂性质的影响及催化剂对汽油烯烃转化程度的影响,稀土Y催化剂上硫化物生成量及随反应体系H2S质量分数增高生成硫化物的增长幅度高于择形分子筛催化剂;受温度对硫化物生成的热力学与动力学常数影响及温度对烯烃转化程度的影响,硫化物生成量及其增长幅度在450℃时最高,在500℃时最低。     

SO2在Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3上的催化还原

研究了γ-Al2O3上浸渍不同金属催化剂催化CO还原SO2的反应,结果发现,Fe2O3/γ-Al2O3具有最高的催化活性,在Fe2O3/γ-Al2O3基础上引入具有较高氧空位和氧流动性的CeO2,催化剂的活性得到进一步的提高,主要是由于两活性物种Fe和Ce有着某种协同作用.不同方法制备的Fe2O3/γ-Al2O3的催化活性也不同,采用溶胶-凝胶法制备的催化剂的活性最好,可能是由于溶胶-凝胶法使催化剂表面的活性物种分布更均匀.     

Co-Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷、二氧化碳共活化同时制取乙烯和合成气研究

采用微反-色谱法和TPR技术研究了负载型Co-Ni/γ-Al2O3系列催化剂对甲烷、二氧化碳共活化反应的催化活性,并对其表面还原性能进行了表征.另外还考察了催化剂上Co/Ni质量比、催化剂的活化程序对催化剂反应性能的影响.实验结果表明,催化剂经过800～850℃煅烧后,由于与载体发生了固相反应而生成了铝酸盐,使得C5N5和C7N3两个催化剂C2烃选择性和收率得到较大的提高,而催化剂C9N1上C2烃选择性和甲烷转化率都没有明显变化.     

H2O对Pd/CeO2-TiO2催化剂CO低温氧化反应性能的影响

对比研究了干湿条件下Pd/CeO2-TiO2催化剂的CO低温氧化性能,考察了水存在时催化剂的稳定性和再生性能.结果表明,水的存在对催化剂CO低温氧化活性和稳定性不仅没有负面影响,而且还有一定的促进作用.当空气中含有体积分数为0.5%的CO,0.5%～1.5%的H2O时,在45℃,空速30 L/(h·g)的条件下,氧化态和还原态催化剂均表现出良好的催化稳定性,CO完全转化时间可保持33 h.失活催化剂经过简单的再生过程,其催化活性和稳定性可完全恢复.