飞秒激光参数对非绝热耦合分子态布居的影响

利用含时波包法研究强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽、波长和场强对非绝热耦合NaI分子各态布居的影响.波包在势能面上做周期性运动,周期约为1 000 fs.延时为200 fs时,波包第一次到达交叉区域分裂成两部分.波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,NaI分子的激发概率增大,而解离概率减小.泵浦波长为共振波长318 nm时,激发概率最大.泵浦波长增长,NaI分子的解离概率减小.泵浦场强增大,激发概率增大,但解离概率不变.探测激光波长和场强不影响NaI分子各态布居分布.调节激光场参数可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果为实验上实现分子的光控制过程提供参考.     

飞秒激光脉宽对三态阶跃型分子波包运动的影响研究

用含时波包法研究了三态阶跃型K_2分子在强飞秒泵浦-探测激光场中脉宽对波包动力学过程的影响.研究表明激光场强较弱或者脉宽较短都可能不出现Autler-Townes分裂.波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小.脉宽影响Rabi振荡,而Rabi振荡的变化又导致了基态和激发态布居数周期性变化.首次量化了脉宽对激发态布居数的影响,表明变化频率随着泵浦场强的增强而增大.研究表明调节激光脉宽可实现对态布居数的选择性分布,可以为实验上实现分子的光控制提供重要参考.     

飞秒激光脉宽对三态阶跃型分子波包运动的影响研究

用含时波包法研究了三态阶跃型K2分子在强飞秒泵浦-探测激光场中脉宽对波包动力学过程的影响.研究表明激光场强较弱或者脉宽较短都可能不出现Autler-Townes分裂.波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小. 脉宽影响Rabi振荡,而Rabi振荡的变化又导致了基态和激发态布居数周期性变化．首次量化了脉宽对激发态布居数的影响,表明变化频率随着泵浦场强的增强而增大．研究表明调节激光脉宽可实现对态布居数的选择性分布,可以为实验上实现分子的光控制提供重要参考．     

NaI分子的非绝热效应

利用含时波包法研究了NaI分子在飞秒脉冲激光作用下的动力学演化情况.由于受非绝热效应的影响,波包运动到势能面的交叉区域时发生分裂.研究表明:非绝热效应引起的波包分裂是分子解离的根源,而且随着演化时间的增加非绝热效应变得越来越明显.同时,分别采用量子力学和经典力学理论探讨了NaI分子在非绝热过程中的演化规律以及解离概率随脉冲波长的变化关系. 关键词： 非绝热效应 NaI分子 飞秒脉冲 含时波包     

三态K2分子飞秒含时光电子能谱的理论研究

利用三态模型和含时波包法, 研究了K₂分子在强飞秒抽运-探测激光场中延时、脉宽以及抽运波长对光电子能谱和波包动力学过程的影响. 研究结果表明, 激光场强较弱或者脉宽较短都可能不发生Autler-Townes分裂, 光电子能谱呈现出单峰结构; 延时和抽运波长的改变影响能峰结构、位置和相对峰高; 对于不同的抽运波长, 波包的振动周期是相同的, 波包振荡幅度随脉宽增大而减小; 光电子能谱反映了波包动力学信息. 研究结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子调控过程提供一定的参考, 并为进一步研究K₂分子的动力学性质提供有用的信息.     

利用多光子跃迁控制基态HF分子布居转移

采用波包动力学方法研究了HF分子基电子态的多光子跃迁. 激光场由两束频率比为1:2的重合红外脉冲构成. 态|0,0>作为初始态, 态|4,0>与态|4,2>分别作为目标态. 计算结果表明, 通过选取不同的共振频率, 可以控制布居跃迁至不同的目标态. 两束脉冲间的初相位差可以控制布居转移概率. 当初相位差为π/2的偶数倍时, 布居转移概率为最大值. 当初相位差为π/2的奇数倍时, 布居转移概率为最小值. 初相位差对于态|4,0>的布居影响大于态|4,2>. 关键词： 多光子跃迁 初相位 布居转移 波包     

飞秒激光脉冲作用下氢原子径向和角向波包的产生与演化

采用劈裂-伪谱方法求解激光场中的含时薛定谔方程,探讨飞秒激光脉冲中氢原子波包的演化过程.研究了氢原子激发态的径向分布,角向分布、各态布居和电子云密度随时间的变化关系.在用共振激光脉冲控制氢原子波包演化的过程中径向分布、角向分布、各态布居和电子云密度随时间发生变化,但发现径向分布和角向分布在变化的过程中始终经过一些特殊点,并从理论上分析了存在这些特殊点的原因.     

飞秒激光参数对四态阶跃型分子光电子能谱的影响

利用含时波包法研究三激光场中四态阶跃型K₂分子光电子能谱的Autler-Townes（AT）分裂.研究第二束激光场强和波长对AT分裂的影响.共振时,光电子谱为对称三分裂,非共振时,不对称三分裂逐渐变为双分裂.波长增加,谱峰以不等位移向低能方向移动.边峰间距不随波长的改变而改变,随场强增强而增大.研究结果为进一步从第一性原理的理论研究提供有用的信息,为实现分子的光控制及量子调控提供重要参考.     

Selective Alignment of D2 Induced by Two Ultrashort Laser Pulses

通过求解D₂分子在飞秒激光场中的含时薛定谔方程,研究了室温下D₂分子在超快飞秒激光驱动下的的转动波包动力学. 选择用第一束超短飞秒脉冲与温度为300 K的D₂分子系综相互作用产生一个相干转动波包,用第二束超短飞秒脉冲在波包的1/4和3/4恢复周期选择操纵D₂分子取向. 研究结果表明,通过选择两束超短飞秒脉冲的延迟时间,可以有效控制D₂分子转动波包中奇偶态的相对布居,从而选择性的控制D₂分子取向.     

两束重合脉冲控制下的振转态布居转移

利用两束频率比为1:3的重合脉冲控制分子振转态布居转移. 计算结果表明, 初始态|0,0>到目标态|3,1>的跃迁概率接近100%. 两束脉冲的相位可以控制跃迁概率. 当φ ₁ =1.68 π 时, 两束脉冲相互增强, 跃迁概率增加. 当φ ₁ =0.64π 时, 两束脉冲相互抵消, 跃迁概率降低. 第二束脉冲的场强对布居转移过程具有较大影响.     

H-在金属面附近光剥离的波包动力学研究

利用波包演化和自关联函数方法对H^-在金属面附近光剥离的波包动力学进行了研究.结果表明,金属面附近光剥离电子的波包演化和回归结构与H^-到金属面的距离、激光脉冲的脉冲宽度和初始动量都有一定的关系.因此,可以通过改变离子表面距离和激光脉冲的参数对光剥离电子的动力学性质进行调控研究.除此之外,光剥离电子的镜像态寿命对波包的演化和自关联函数也会产生一定的影响:考虑镜像态寿命的影响时,随着时间的演化,波包概率密度的振幅逐渐减小,波包整体上有明显的衰减,寿命对波包演化过程中的干涉有削弱的作用;通过对电子波包的自关联函数研究,发现无限长寿命的电子波包有很好的量子回归现象,而当考虑寿命因素后光剥离电子波包随着时间的演化会发生周期性的坍塌和扩散,经过一段时间后,该回归现象消失.本文的理论研究可以为表面附近电子波包动力学的实验研究提供一定的参考价值. 关键词： 波包 演化和回归 自关联函数 金属面     

D+CD4→CD3+D2反应的四维量子散射计算

运用约化维数量子动力学理论，利用含时波包法，对反应D+CD₄→CD_{3+D2进行了四维量子散射计算.将反应多原子CD4看作双原子D—CD 3，反应D+CD4→CD3+D2看作单原子-双原 子反应，把体系的反应简化为四维散射问题. 波函数的传播采用分裂算符法，为避免格点边界处含时波函数的边界反射，采用了光学吸收 势法，在格点边界处引入光学势，消除边界反射.根据CD4分子的C3v对称性， 选取了Jordan和Gilbert提出的半经验势能面.计算结果表明，反应概率随平动能的变化图像 ，呈现出显著的量子共振特性，这是很多提取反应的共同特征.而不同振动态下的反应概率 随平动能的变化表明，随振动量子数的增大，反应概率有明显提高，且反应阈能明显降低， 这说明反应分子的振动能对分子的碰撞反应有重要贡献.而对基态和第一振动激发态时散射 截面的计算，也证明了这一结论.同时，还分别通过计算量子数j，k，m对反应概率的影响， 对该反应的空间取向效应进行了研究，并与H+CH4→CH3+H2反应进行了比较. 关键词： 含时波包 量子散射 反应概率}     

Semirigid vibrating rotor target calculation for reaction O(3p)+CH4 →CH3+OH

The time-dependent quantum dynamics calculation for reaction O(3p)+CH4→ CH3+OH is made, using of the semirigid vibrating rotor target (SVRT) model and the time-dependent wave packet (TDWP) method. The corresponding reaction probabilities of different initial states are provided. From the calculation of initial rovibrational state j= 0,v= 0, 1, we can see that the excitation of the H-CH3 stretching vibration gives significant enhancement of reaction probability and the reaction threshold decreases dramatically with the enhancement of the vibrating excitation, which indicates that the vibrating energy of reagent molecules contributes a lot to the molecular collision. As for the calculation of reaction probability of state v= 0, j= 0,1,2,3, the results show that the reaction probability rises significantly with the enhancement of rotational quantum number j while the reaction threshold has no changes. The spatial steric effect of the title reaction is studied and analyzed too after the calculation of reaction probability of states j= 5, k= 0-2, n= 0 and j=5, k=2, n=0-2 is made.     

Time-dependent approach to the double-channel dissociation of the NaCs molecule induced by pulsed lasers

The dynamics of the double-channel dissociation of the NaCs molecule is investigated by using the time-dependent wave packet （TDWP） method with the ＂split operator-Fourier transform＂ scheme. At a given wavelength and intensity of laser pulse, the population of each state changing with time is obtained. The photo-absorption spectra and kinetic- energy distribution of the dissociation fragments, which exhibit vibration-level structure and dispersion of the wave packet, respectively, are also obtained. The results show that by increasing the laser intensity, one can find not only the band center shift of the photo-absorption spectrum, but also the change of the fragment energy. The appearance of the diffusive band in the photo-absorption spectrum and the multiple peaks in the kinetic-energy spectrum can be attributed to the effects of the predissoeiation limit and the external field.     

Study on wave packet dynamics of E~1Σ_g~+ state of Li_2 with femtosecond-resolved photoelectron spectra

Wave packet dynamics of the Li₂ molecule are investigated by using the time-dependent quantum wave packet method, and the time-resolved photoelectron spectra of the Li₂ molecule are calculated. The time-resolved wave packet theory is used to reasonably interpret the phenomena of the photoelectron spectra for different parameters. Our calculation shows that the loss of the wave packets in the shelf state area of E{ }^1\Sigma_g^ + plays a prominent role in the process of photoionization with the increase of the delay time. Moreover, the oscillation of the wave packet on the E{ }^1\Sigma_g^ + curve symbolizes a decreasing process of energy.