锰砂活化过硫酸钠降解苯酚研究

通过锰砂活化过硫酸钠产生的自由基降解苯酚,探究反应时间、锰砂与过硫酸钠的投加比、药剂投加量、pH、苯酚浓度对反应体系的影响。结果表明:在时间为15 min,催化剂与氧化剂的投加比为1∶5,锰砂投加量为0.2 g/L,过硫酸钠投加量为1 g/L,pH值为2,苯酚浓度为250 mg/L时,苯酚的去除率可达84.18%。通过自由基的鉴定试验发现,锰砂/过硫酸钠体系中产生了硫酸根自由基和羟基自由基参与苯酚的氧化。反应动力学结果表明:锰砂去除苯酚、过硫酸钠氧化苯酚以及锰砂活化过硫酸钠降解苯酚的反应均符合二级反应动力学,且锰砂活化过硫酸钠产生的自由基明显加快了苯酚降解的反应速率。经研究验证,锰砂活化过硫酸钠是一种高效可行的苯酚去除方法。     

活化过硫酸钠/多壁碳纳米管降解氯苯的研究

文章通过制备稳定悬浮的多壁碳纳米管(MWCNTs),以氯苯为处理对象,研究了亚铁离子活化过硫酸盐(Fe2+-SP)和MWCNTs的组合降解实验。考察了反应时间、p H值、MWCNTs浓度和重复使用次数等因素对降解氯苯的影响。实验结果表面,在初始pH值为7,硫酸亚铁浓度为5 mmol/L,过硫酸钠浓度为10 mmol/L,MWCNTs为10 mg/L,反应时间为60 min的条件下,对浓度为40 mg/L的氯苯去除率可到93%,比单独使用Fe2+-SP高11%。溶液p H能影响降解效果,初始p H为7的条件下,处理效果较好。进一步实验表明,MWCNTs具有良好的重复使用能力。     

海胆状钴铜双金属活化过硫酸钠降解土壤中六氯联苯

以自制海胆状CoCu双金属为催化剂,以过硫酸钠(SPS)为氧化剂,探索了该催化氧化体系对土壤中六氯联苯(PCB_(153))的降解效果及影响因素,初步揭示了氧化机理.结果表明,CoCu-CN能高效催化SPS,30 min后PCB_(153)降解率达到80%;Cl~-或HCO~-_3对该体系的氧化性能产生抑制作用,抑制作用随着Cl~-或HCO~-_3浓度的增加而逐渐增强.X射线光电子能谱(XPS)表征与猝灭自由基反应表明,Cu~0和Co~(2+)是CoCu-CN+SPS体系中活化SPS的主要物质,SO■和·OH是两种最主要的活性物质.     

过硫酸钠对砂壤土中三氯乙烯的氧化研究

以过硫酸钠(Na2S2O8)为氧化剂,柠檬酸(CA)螯合Fe(Ⅱ)溶液作为活化剂,对砂壤土中的三氯乙烯(TCE)进行处理.采用正交试验获得优化操作条件为: Na2S2O8浓度5mmol/L,Fe(Ⅱ)浓度2.5mmol/L,CA浓度0.25mmol/L,反应时间30min.在此条件下,土壤中不同浓度的TCE去除率均在93%以上.对于污染程度高的土壤,采用连续氧化处理可达到较高的修复目标要求.土柱实验结果表明经过Na2S2O8溶液氧化7d后,TCE氧化率达到88.9%以上,且去除效果与处理方式有关,分次加入方式的效果最好.     

磁性氮掺石墨烯活化过硫酸钾降解水中亚甲基蓝

活化过硫酸盐产生硫酸根自由基的高级氧化技术在水环境污染物治理中引起了广泛的关注和研究.本研究采用水热法制备磁性氮掺石墨烯(M-N-G)作为催化剂.利用SEM、BET、XRD和VSM等手段表征材料,系统研究了该材料活化过硫酸盐降解亚甲基蓝的效能.结果表明:M-N-G的比表面积为94.35 m2·g-1,磁性Fe3O4分布在材料表面,能有效的活化过硫酸钾降解亚甲基蓝.当催化剂的用量为200 mg·L~(-1),过硫酸钾浓度为0.4~0.5 mmol·L~(-1)时,在p H=3~6时对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝的降解率达90%以上.体系温度在15~32℃时,降解速率常数在0.0227~0.0488 min-1,反应活化能为33.7 k J·mol-1.EPR分析及自由基漼灭实验证明了体系中有羟基自由基和硫酸根自由基产生.TOC分析结果表明:TOC去除率可达50%.M-N-G经过简单的稀硫酸和水洗后,可高效重复利用4次.该技术方法简单、高效、无二次污染,能为有机污染物废水处理提供一种新的方法选择.     

零价铁活化过硫酸钠降解2-萘磺酸

近几年来,基于SO-4·的新型高级氧化技术逐渐成为水处理领域的研究热点。利用零价铁活化过硫酸钠产生SO-4·对水溶液中2-萘磺酸开展了降解研究。考察了零价铁投加量、过硫酸钠浓度、温度、p H值、腐殖酸、富里酸、硫酸盐及2-萘磺酸初始浓度对2-萘磺酸降解效果的影响。结果表明:温度升高,酸性或中性环境下有利于2-萘磺酸的降解;零价铁投加量为0.1 g/L、过硫酸钠浓度为3.0 mmol/L时,2-萘磺酸的降解率高达96.8%;腐殖酸和富里酸的存在有利于2-萘磺酸降解,硫酸钠的存在会抑制2-萘磺酸降解。研究表明:采用零价铁活化过硫酸盐降解技术去除水溶液中2-萘磺酸具有广阔的应用前景。     

太阳能热活化过硫酸盐降解染料罗丹明B的效能

在基于硫酸根自由基的高级氧化技术中,热活化被证实是最为有效的过硫酸盐(PS)活化方法之一,而利用蕴涵巨大热能的太阳能来活化PS降解污染物具有十分广阔的应用前景.对此,本研究通过构建太阳能集热反应装置,系统地探究了太阳能热活化PS降解典型染料有机物罗丹明B的效能及机制,并深入地探讨了太阳辐照强度、PS浓度、底物浓度、溶液...     

CoFe2O4/MnO2活化过一硫酸盐降解盐酸四环素的研究

针对四环素类抗生素污染物在水中不断累积,对人体健康和生态环境造成严重危害这一问题,本研究制备了CoFe₂O₄/MnO₂新型复合材料,并将其作为高效过一硫酸盐(PMS)活化剂,用于降解水体中的盐酸四环素(TCH)。降解结果表明CoFe₂O₄/MnO₂-PMS体系具有突出的TCH去除效率,反应40 min后,去除率可达92.7%,远高于单一催化剂-PMS体系。影响因素实验结果显示,CoFe₂O₄/MnO₂-PMS降解体系具有广泛的pH适用性,并且在各种阴离子的存在下仍能保持较高的降解活性。此外,CoFe₂O₄/MnO₂-PMS降解体系具有良好的稳定性和可重复利用性,在5次循环后仍保持较高的催化活性和TCH降解率。机理分析表明CoFe₂O₄/MnO₂复合材料在催化PM...     

热活化过硫酸钠降解土壤体系中的菲

菲(PHE)是一种重要的土壤有机污染物。通过研究在不同水浴温度下,PHE在土壤中的吸附特性及降解过程,揭示了热活化过硫酸钠(Na_2S_2O_8)降解土壤体系中PHE的一般机制。实验结果表明:热活化Na_2S_2O_8降解土壤中的PHE是一个氧化与吸附同时进行的过程;吸附在土壤孔隙结构中的PHE很难被氧化;反应前10 min,氧化和吸附过程均符合准一级动力学方程;温度对PHE降解速率的影响符合阿伦尼乌斯模型,在333~363 K,活化能为122.6 k J/mol;表观反应速率常数随Na_2S_2O_8投量增加而增大;PHE的降解率随着PHE初始浓度升高而降低,随着水土比升高而升高;在Na_2S_2O_8浓度较高的条件下,H~+、HCO_3~-和Cl~-对PHE降解率影响不大,OH~-会降低PHE的降解率。     

羟胺强化亚铁活化过硫酸盐降解对乙酰氨基酚的研究

采用羟胺(HA)强化Fe~(2+)/过硫酸盐(PS)体系降解对乙酰氨基酚(ACT),考察了Fe~(2+)、PS、HA投加浓度以及反应初始pH值对ACT降解效果的影响.结果表明,在反应时间为30 min,亚铁浓度为0.05 mmol·L~(-1), PS浓度为0.8 mmol·L~(-1)和初始pH为3.0的条件下,0.5 mmol·L~(-1) HA可将ACT的去除率从13%提高到90%.适量增加Fe~(2+)或HA浓度可以提高ACT的降解率,但是过高的Fe~(2+)和HA浓度会抑制ACT的降解.ACT的降解率随着PS浓度升高而提升,当PS浓度达到1.2 mmol·L~(-1)时,30 min内ACT几乎可以完全降解.ACT的降解效果随着pH的升高而降低.EPR实验表明Fe~(2+)/PS/HA体系中主要的自由基是SO■和HO~·.Na_2SO_3、NaNO_2和Na_2S_2O_3等常见的还原剂均能够强化Fe~(2+)/PS体系对ACT的降解效果,但是其对Fe~(2+)/PS体系的强化效果均比HA低.     

钴活化过一硫酸盐氧化过程中卤代副产物的生成

活化过硫酸盐产生的硫酸根自由基(SO~(·-)_4)可以降解大多数有机污染物,被广泛用于地下水、土壤修复等领域.本研究发现在钴活化过一硫酸盐(PMS)高级氧化过程中,溴离子会被SO~(·-)_4氧化生成自由溴,继而和苯酚反应生成溴代苯酚,最终生成三溴甲烷和二溴乙酸等副产物.当反应液中苯酚初始浓度为0.05 mmol·L~(-1)、Br~-浓度0.2 mmol·L~(-1)、Co~(2+)浓度5μmol·L~(-1)、PMS浓度1 mmol·L~(-1)、p H为6.0时,三溴甲烷和二溴乙酸的生成随反应的进行先增加后降低,在8 h达到最大,分别为10.3μmol·L~(-1)和14.6μmol·L~(-1).卤代副产物的生成随p H的升高而降低.当卤离子总量保持不变,随着溶液中Cl~-/Br~-比例的增加,卤代副产物的生成总量逐渐降低,而含氯副产物的产量逐渐增加.本研究为全面评价过硫酸盐高级氧化工艺在污染控制方面的应用可行性提供了依据.     

无机阴离子对电化学氧化降解水体中4-CP的影响

为了探讨废水中无机阴离子对电化学氧化降解对氯苯酚（4-CP）产生的影响。文章采用了自制圆形电化学反应器,通过改变模拟废水中电解质及其浓度来分析无机阴离子对4-CP去除率及矿化率的影响。试验研究表明,当废水中以OH-为主且浓度约为0.01 mol/L时,4-CP去除率可达81.99%,矿化率最高可达38.09%,而电化学能耗最低仅为35.57 kWh。     

载银活性炭活化过硫酸钠降解酸性橙7

采用硝酸氧化的颗粒活性炭浸渍制备Ag/GAC活化剂,利用N₂吸附、 SEM、 FT-IR及XRD对Ag/GAC进行表征,得出Ag成功负载于颗粒活性炭上,并以Ag/GAC在常温常压下活化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基(SO^－4 ·)降解偶氮染料酸性橙7(AO7). 考察了Ag负载量、 PS浓度、 Ag/GAC投加量、 初始pH对AO7降解效果的影响. 结果表明,当Ag负载量为12.7 mg ·g^-1、 n(PS) :n(AO7)为120 :1、 Ag/GAC投加量为1.0 g ·L^-1,降解180 min后AO7降解率达95.0%以上. 初始pH对Ag/GAC活化PS降解AO7有较大影响,pH为5.0时降解效果最优. 通过紫外可见光谱、 气相色谱-质谱(GC/MS)对AO7降解过程进行了探讨,在降解过程中AO7的偶氮键和萘环结构均被破坏,并检测出主要降解产物有邻苯二甲酸和乙酰苯.     

Fe_3O_4/石墨烯活化过硫酸盐降解罗丹明B废水的研究

利用水热法合成石墨烯负载Fe3O4催化剂,利用X-射线衍射、红外光谱、比表面积等对其进行表征。以Fe3O4/石墨烯为催化剂,活化过硫酸钾降解罗丹明B,考察了石墨烯与Fe3O4配比、催化剂用量、氧化剂浓度、pH值和温度等因素对其降解性能的影响。石墨烯的加入可以显著提高罗丹明B的降解率,氧化剂用量的增加有利于降解反应,弱酸性条件有利于降解;温度升高对罗丹明B降解有利。在该反应体系中存在的自由基以SO-4为主,·OH和O-2为辅。     

十二烷基硫酸钠对热活化过硫酸盐降解萘的影响

研究了常用于土壤淋洗的阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)对热活化过硫酸盐(PS)降解萘的影响.结果表明,SDS胶束的保护作用抑制了萘降解,但在萘–SDS混合液中自由基仍体现了对萘的优先降解性,SDS浓度为5倍临界胶束浓度时(5CMC)时,萘的降解速率常数(k_nap=0.0108min^-1)是SDS降解速率常数(k_SDS=0.0006min^-1)的18倍.而10CMC时,胶束形态由5CMC时的球形胶束转变为囊泡胶束,这大大增强了其对萘的包裹作用,因此降低了体系中萘的优先降解性.此外,考察了PS投加量对萘优先降解性的影响;分析了萘的降解路径和机理;应用响应面法建立了预测模型,优化了反应条件,该模型可在实际淋洗液的处理过程中根据期望的处理效果指导药剂的投加量.研究认为,SDS会显著影响体系中萘的优先降解性,在合适的药剂配比下,经热活化PS氧化处理后的土壤淋洗液中的SDS具有较好的重复利用性.     

双金属硫化物CoMoS4活化过一硫酸盐降解双酚F

通过离子交换法合成了双金属硫化物CoMoS₄(CMS),通过活化过一硫酸盐(PMS)降解目标污染物双酚F(BPF)来考察其催化性能,并剖析了其中的反应机理.研究结果表明,CMS具有优异的催化性能,25℃时,50 mg·L^-1的CMS和0.5 mmol·L^-1的PMS体系在30 min内可以完全降解10 mg·L^-1的BPF;CMS抗干扰能力强,在降解过程中受水体中无机阴离子(Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-)和腐殖酸(HA)的影响小;CMS同时具有较好的稳定性,循环使用3次后BPF降解率仍可达60.2%.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验证明,硫酸根自由基SO₄^·-是CMS/PMS体系降解BPF的主要活性氧物种(ROS);并通过液相色谱-质谱仪鉴定BPF降解过程的中间产物,提出了两条主要的降解路径.     

利用热活化过硫酸盐技术去除阿特拉津

利用热活化过硫酸盐(S2O2-8)技术去除水中的阿特拉津(ATZ).结果表明,增加溶液中S2O2-8浓度或提高溶液反应温度,可加速ATZ的降解.ATZ的降解是一个二级反应,其速率和溶液中ATZ和S2O2-8的浓度都成正比.初始pH为3.0~10.0时,S2O2-8对ATZ都有很好的降解效果,在酸性和中性时,降解效率高于碱性条件.利用自由基探针发现,在酸性和中性条件下,起降解作用的主要是SO·-4,而碱性条件下OH·占主导.ATZ的降解受到Cl-、CO2-3和腐殖质(HA)的影响.其中,Cl-对反应的影响比较复杂,低浓度时Cl-会生成具有高氧化还原电位的Cl·促进ATZ的降解,而高浓度时Cl·会继续反应生成氧化能力相对较弱的Cl2·-,从而抑制反应的进行.HA和CO2-3都对反应有明显的抑制作用.     

紫外活化过硫酸盐降解磷酸氯喹

以抗新型冠状肺炎药物——磷酸氯喹（CQP）为研究对象,考察其在紫外活化过硫酸盐体系（UV/PS）中的降解效果.通过竞争动力学实验,确定了CQP与羟基自由基（HO·）和硫酸根自由基（SO₄^-·）的二级反应速率常数,同时考察了PS浓度、pH和常见无机阴离子对UV/PS体系中CQP降解的影响,并通过建立动力学模型预测CQP浓度和主要自由基浓度以探究其影响机制.结果表明,UV/PS体系对CQP的降解效果显著优于单一UV、单一太阳光或单一PS体系,在10 min内可降解91.3%的CQP;在pH为6.9的条件下,CQP与HO·和SO₄^-·的二级反应速率常数分别为8.9×10⁹ L·（mol·s）^-1和1.4×10¹⁰ L·（mol·s）^-1,其中SO₄^-·是主要活性物种;CQP的降解速率随PS浓度增加而增大,HCO₃^-和Cl^-的加入对UV/PS体系中CQP的去除起到抑制作用,碱性较强的条件不利于CQP的转化.经LC-MS分析,发现CQP在UV/PS体系中主要经过N-脱乙基化、C—N键断裂和抽氢等反应被逐步降解为其他有机中间产物.加大PS浓度和pH可提高其矿化率.此研究可为抗新冠肺炎医药废水的处理提供帮助.     

紫外活化过硫酸钠灭活水中噬菌体MS2的特性及机制

水环境中的病毒对常见的消毒技术有较强的抵抗力.为了开发水中病毒的高效灭活技术,以噬菌体MS2为对象,研究紫外活化过硫酸钠（UV/PS）体系灭活病毒的特性和机制.采用双层平板法对噬菌体MS2进行定量检测,研究UV/PS对水样中噬菌体MS2的灭活率和动力学特征,并考察PS用量、pH值和噬菌体初始浓度等因素对灭活效果的影响.利用透射扫描电镜观察UV/PS处理前后噬菌体的形貌,利用电子顺磁共振波谱法确认反应体系中存在的自由基种类.在自由基淬灭实验的基础上,分析计算UV/PS体系中各因素对噬菌体灭活的贡献率.结果表明,当紫外辐照强度为160 μW·cm^-2时,UV/PS处理4 min即可去除4.39 lg的噬菌体MS2,较单独使用同样辐照剂量的UV消毒灭活率高1.44 lg.UV/PS体系对噬菌体MS2的灭活动力学过程符合一级反应动力学模型.增加体系中的PS初始浓度能明显提高对噬菌体的灭活率和灭活速率,而pH和噬菌体初始浓度对UV/PS灭活噬菌体的影响较小.UV/PS处理可导致噬菌体的衣壳破损,促进了噬菌体颗粒团聚.UV/PS体系中存在SO₄^-·和·OH,是噬菌体MS2灭活的重要因素.·OH比SO₄^-·对噬菌体MS2灭活的贡献更大.     

铁酸铜非均相活化过硫酸盐降解罗丹明B

采用新型磁性催化材料尖晶石型铁酸铜（CuFe₂O₄）活化过硫酸盐（PMS）降解氧杂蒽类染料罗丹明B（RhB）,考察PMS浓度、CuFe₂O₄投加量、pH值和水中常见离子对RhB降解的影响.结果表明,当RhB、PMS、CuFe₂O₄初始浓度分别为5 μmol/L、0.1mmol/L、0.1g/L时,在中性条件下反应30min后RhB去除率可达88.87%.其中,Cl^-和HCO₃^-对RhB的降解无显著影响,而H₂PO₄^2-、C₂O₄^2-及腐殖酸明显抑制RhB的降解.自由基鉴定实验表明,在中性及弱碱性条件下SO₄^-和·OH是CuFe₂O₄/PMS体系降解RhB的主要自由基.研究发现随着RhB的降解,溶液逐渐褪色并伴随着甲酸根、乙酸根、草酸根和铵根离子的生成,原因在于SO₄^-和·OH可以破坏RhB分子的发色基团,使苯环开环和氮原子脱落,形成相应的降解产物.矿化实验表明0.2mmol/L的RhB在CuFe₂O₄/PMS体系中反应10h后,矿化率可达62%.催化剂的重复利用实验表明制备的CuFe₂O₄具有良好回收再利用能力.