柴油机Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂储氨机理研究 |
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引用本文: | 刘彪,姚栋伟,吴锋,魏铼,李杏文,何华定.柴油机Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂储氨机理研究[J].高校化学工程学报,2019,33(1). |
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作者姓名: | 刘彪 姚栋伟 吴锋 魏铼 李杏文 何华定 |
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作者单位: | 浙江大学 动力机械及车辆工程研究所,浙江 杭州,310027;浙江黎明发动机零部件有限公司,浙江 舟山,316000 |
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基金项目: | 国家重点研发计划;中央高校基本科研业务费专项;能源清洁利用国家重点实验室(浙江大学)自主课题 |
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摘 要: | 基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)法对柴油机选择性催化还原(SCR)后处理铜基菱沸石(Cu-CHA)催化剂Cu-SSZ-13的储氨机理进行试验研究。试验结果表明,NH_3主要吸附在Cu-SSZ-13催化剂表面的Lewis酸性位和Br?nsted酸性位上,其中Br?nsted酸性位有4种,分别是Si-OH、Cu-OH、Al-OH和Ai-OH-Si,而Lewis酸性位主要是两种Cu交换位,分别是六元环上的孤立铜离子和CHA笼子中的铜离子。在程序升温脱附(TPD)过程中,Br?nsted酸性位上吸附的铵离子比Lewis酸性位上吸附的配位氨更稳定,吸附在Lewis酸性位上的配位氨在350℃时基本完全脱附,而吸附在Br?nsted酸性位上的铵离子,其中Si-OH和Cu-OH上的铵离子在350℃时基本全部脱附,Al-OH和Ai-OH-Si上的铵离子在350℃时仍然吸附于催化剂表面,且二者为主要的Br?nsted酸性位。此外,当温度从150℃升到300℃过程中,Ai-OH-Si上吸附氨红外特征峰有增强的趋势,部分从Lewis或弱Br?nsted酸性位上脱附下的NH3再吸附于Ai-OH-Si上,这种再吸附现象对于减少柴油机瞬态工况下氨泄漏具有重要意义。
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关 键 词: | 选择性催化还原(SCR) 分子筛 原位DRIFTS 储氨机理 |
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