Fe(Ⅱ)介导针铁矿活化氧气催化As(Ⅲ)氧化过程与作用机制 |
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引用本文: | 洪泽彬,方利平,钟松雄,刘凯,李芳柏.Fe(Ⅱ)介导针铁矿活化氧气催化As(Ⅲ)氧化过程与作用机制[J].科学通报,2020,65(11):997-1008. |
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作者姓名: | 洪泽彬 方利平 钟松雄 刘凯 李芳柏 |
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作者单位: | 中国科学院广州地球化学研究所,广州510640;广东省生态环境技术研究所,广东省农业环境综合治理重点实验室,广州510650;华南土壤污染控制与修复国家地方联合工程研究中心,广州510650;中国科学院大学,北京100049;广东省生态环境技术研究所,广东省农业环境综合治理重点实验室,广州510650;华南土壤污染控制与修复国家地方联合工程研究中心,广州510650 |
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基金项目: | 广东省珠江人才计划创新科研团队项目;国家重点研发计划;国家自然科学基金 |
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摘 要: | 水稻土砷形态转化是影响水稻砷累积的关键因素,其中铁矿物在砷的环境化学行为中扮演着重要的角色.本文以针铁矿为对象,模拟稻田土壤根际圈反应体系,考察Fe(Ⅱ)介导针铁矿固定和氧化As(Ⅲ)的过程及其作用机制.结果表明,针铁矿在有氧条件下对Fe(Ⅱ)催化氧化As(Ⅲ)具有显著的促进作用; As(Ⅴ)含量随着针铁矿投加量和Fe(Ⅱ)初始浓度的增加而提高,生成的As(Ⅴ)主要位于固相上.一方面,吸附态Fe(Ⅱ)可能直接活化氧气产生活性氧物种进而促进As(Ⅲ)氧化;另一方面,针铁矿上的氧空位可能通过促进Fe(Ⅱ)活化氧气产生的H_2O_2的分解以及Fe(Ⅱ)循环进一步促进As(Ⅲ)氧化.进一步研究发现,·O_2~-和H_2O_2是As(Ⅲ)氧化的主要活性物种.本研究的发现对于土壤砷形态调控及污染防控具有重要的理论指导意义.
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关 键 词: | 针铁矿 氧空位 Fe(Ⅱ) 砷氧化 自由基 |
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