Pt/TiO_2/ZSM-5催化剂的制备及其催化转化正丁烷

采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法,分别对ZSM-5分子筛进行Ti O2改性和Pt负载,获得了具有脱氢-裂解双功能的Pt/Ti O2/ZSM-5催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS和NH3-TPD对样品的晶体结构,孔结构、形貌、活性金属价态和酸性质等进行了表征,并研究了正丁烷在此催化剂上催化转化制备低碳烯烃的反应规律。研究结果表明,Ti O2的引入,一方面使得改性后的ZSM-5分子筛获得了额外的酸性中心,特别是强酸性位含量的增加,有助于促进正丁烷的活化;另一方面Pt与Ti O2之间存在"金属-载体"强相互作用(SMSI),在H2还原气氛下,Pt能够促进Ti O2的还原,生成Ti3+物种,而Ti3+的存在增加了Pt周围的电荷密度,降低了Pt对低碳烯烃(2C=~3C=)的吸附能力,抑制了深度脱氢和生焦反应,从而提高双功能催化剂对烯烃的选择性。当H2还原温度为450℃时,Pt/10Ti O2/ZSM-5催化剂在625℃下的正丁烷转化率为76.1%,低碳烯烃(2C=~3C=)收率为50.9%,分别比Pt/ZSM-5催化剂提高了16.7%和12.6%。