纳米双金属Ru-Co嵌入UIO-66-NH2协同催化氨硼烷水解产氢研究

采用浸渍还原法成功制备不同比例的双金属负载型催化剂Ru Co@UIO-66-NH_2,并用于室温催化氨硼烷水解产氢性能研究.通过一系列表征手段分析了该催化剂的结构、粒径分布、元素组成及价态,并在室温下通过催化氨硼烷水解释氢实验研究其催化活性.结果表明,非贵金属Co的加入能显著提高Ru的催化活性,Ru1Co1@UIO-66-NH_2催化剂表现出最高的催化活性,其TOF值为570. 8 mol H_2min~(-1)(mol Ru)~(-1),活化能为39. 2 k J mol~(-1).     

α-Fe2O3/CuO/rGO非均相芬顿催化剂的制备及其降解苯酚的性能

采用改进的Hummers法制得氧化石墨烯(GO),与FeSO₄在120 ℃下回流还原,再通过浸渍Cu(NO₃)₂、煅烧得到α-Fe₂O₃/CuO/rGO非均相芬顿催化材料,并对材料进行扫描电子显微镜(SEM)表征和X射线粉末衍射(XRD)分析.以苯酚为目标污染物,研究α-Fe₂O₃/CuO/rGO复合材料对苯酚的催化降解性能.结果表明:在pH=5.8,双氧水的初始浓度为40 mmol/L,催化剂投加量为1.0 g/L条件下,降解90 min时,α-Fe₂O₃/CuO/rGO对0.1 g/L苯酚的去除率达到100%;在降解180 min时TOC的去除率约70%,说明α-Fe₂O₃/CuO/rGO对苯酚有较高的矿化效率,是一种具有应用前景的芬顿催化剂.     

固定床中γ-Al2O3负载金属氧化物催化臭氧氧化研究

非均相催化臭氧氧化技术是一种高效的废水处理技术,但目前非均相臭氧催化剂主要为粉体形态,常用于静态或半连续态反应器中,其于固定床中的催化性能并不明确.设计了连续态固定床反应体系,以γ-Al_2O_3颗粒为载体,Mn、Fe、Ce的氧化物为活性组分制备负载型催化剂,并以对硝基苯酚(PNP)为目标污染物,探究其在不同工艺条件下的催化性能.实验结果表明,负载CeO_2的催化剂催化效果最好;化学需氧量(COD)和总有机碳(TOC)的去除率随着活性组分CeO_2负载量、水力停留时间(HRT)、O_3浓度的增加而增加;当CeO_2负载量为12.3%、HRT为15 min、O_3浓度为16.2 mg/L时,6 h COD和TOC平均去除率分别达到86.3%和91.7%;此外,该体系在pH为5.0～9.0均表现出良好催化性能,并具有良好的长时间运行能力.     

智能聚合物包覆型纳米氧化铁的催化性能

针对非均相Fenton反应效率偏低及pH值适应范围窄的问题,设计以智能聚合物调节纳米铁氧化物表面性能.通过原位共沉淀法合成纳米四氧化三铁,并将其表面健合的羧甲基纤维素钠与单体丙烯酸接枝共聚生成具有pH值响应性能的环境敏感聚合物来包覆氧化铁,形成复合纳米颗粒(PAA-co-CMCNa/Fe3O4),研究了复合材料的催化性能.结果表明:pH值在3~7的宽范围内,该复合纳米材料均可在30,min内将210,mg/L的苯酚完全去除,催化降解苯酚的矿化率高达75%,并显示良好的稳定性和重复使用性能,这是由于聚合物层在该范围内的选择性溶胀既有助于纳米磁性材料的分散稳定,又能改善界面传质,从而促进非均相催化反应.     

过渡金属的纤维膜负载技术研究

由于在加氢、偶联、氧化等反应中优良的催化性能,过渡金属在实验研究和工业应用中都引起了广泛的关注。均相金属催化剂微粒容易发生聚集现象而导致催化剂活性降低且不可循环利用,因此其应用受到了极大限制,而非均相催化剂微粒不易发生聚集、可循环使用,有效地降低贵金属浪费及对环境的污染。纤维膜催化剂具有催化活性高、易回收等优点,本文对近期纳米纤维膜负载过渡催化剂的制备与应用进行总结。     

改性KL沸石催化合成碳酸二甲酯

采用固相研磨法制备KOH负载于KL型分子筛的非均相催化剂KOH/KL,用于催化碳酸丙烯酯和甲醇合成碳酸二甲酯反应,探索其在不同KOH负载量、焙烧温度下对催化性能的影响;采用X线衍射仪(XRD)及N2吸附仪进行表征分析。结果表明:焙烧温度为400℃、KOH负载量为30%的催化剂L型骨架结构未被破坏,活性组分很好地分散在孔道中;在反应温度为70℃,反应4 h的条件下,碳酸丙烯酯转化率达到49.5%。     

湿式催化氧化处理化工集装罐清洗废水的新工艺

介绍了环保领域一种湿式催化氧化处理高浓有机废水的新工艺，该处理工艺是在一定温度条件下，在填充固体专用催化剂的反应器中，利用氧化剂对高浓度工业有机废水中的COD、氨、氰等污染物进行催化氧化分解的深度处理，使之转变为CO2、N2和水等无害成分，同时脱臭、脱色及杀菌消毒，从而达到净化处理有机废水的目的。     

光Fenton反应催化剂Ce-Fe/Al_2O_3的等离子体制备及其性能表征

利用等离子体制备光Fenton催化剂Ce-Fe/Al2O3,运用扫描电镜(SEM)、紫外?可见漫反射光谱(DRS)、氢程序升温还原(H2-TPR)及光电子能谱(XPS)手段分别表征催化剂表面形貌、光吸收特性、还原性能及活性组分价态特性,同时,通过媒介黄的光Fenton脱色反应考察催化剂的活性和稳定性。研究结果表明:等离子体过程使活性组分Fe2O3分散均匀,有效抑制Fe2O3颗粒的长大,增强催化剂对光的吸收;催化剂表面铁摩尔分数从0.34%提高到0.72%,铁的首次溶出率从0.41%降低到0.28%;催化剂Ce-Fe/Al2O3在pH=6.0时,于60 min内可将质量浓度为200 mg/L的媒介黄完全脱色,反应速率常数为普通催化剂的2.8倍;采用等离子体技术能提高活性组分氧化铁在催化剂表面的分散性,增加活性位点,从而有利于有机污染物的吸附和催化氧化。     

海上油田非均衡化学驱理念、模式及先期实践

海上油田储层非均质性较强,水驱后不论层间、层内,还是微观,都存在常规水驱技术手段难以高效动用大量剩余油的问题.为使油藏的驱替效果最大化,提出了一种适合海上油田特点的非均衡化学驱理念及模式,该模式针对储层4个层次的非均质性:层间非均质性、层内非均质性、平面非均质性以及微观非均质性,采取相应的非稳定、非连续、非均相与非对称的技术手段,最大限度地实现纵向和平面均衡驱替目的,并在海上J油田开展了非均衡化学驱模式的先期实践.结果表明,两口中心井明显见效,其中一口井含水由84.6％下降至70.2％,日产油提高70％;另一口井含水率由96.1％下降至88.0％,日产油提高173％,均取得了显著的技术经济效果.证明了该模式的可行性和有效性,适合海上的储层流体性质和开发特点,有望成为海上油田提高采收率的主要发展方向之一.     

钴锆掺杂磷酸铝纳米材料的合成及其对环己烷非均相的氧化性能

采用固相反应法成功合成了磷酸铝钴锆(ZrCoAlPO)、磷酸铝钴(CoAlPO)及磷酸铝(AlPO)粉体材料.并用X线衍射(XRD)、电子扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HR-TEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRUV-Vis)、光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)以及原子吸收光谱(AAS)对材料进行了表征.结果表明:锆通过取代磷酸铝骨架中磷的位置、钴(Ⅱ)同晶取代铝的位置而获得了高结晶度、原子呈四边形与六边形排列的ZrCoAlPO纳米材料.在焙烧过程中部分钴(Ⅱ)被氧化为钴(Ⅲ),并伴有痕量的钴(Ⅱ)氧化物.经过盐酸处理的ZrCoAlPO和CoAlPO材料对环己烷的转化率相应地比未经盐酸处理的要高.ZrCoAlPO催化剂中Zr的含量对环己烷总产物选择性没有影响但能调节产物环己酮与环己醇的摩尔比,并随Zr含量的增加,酮醇比减小并趋近于1.产物选择性主要由ZrCoAlPO催化剂中钴及其含量来控制.