全文获取类型
收费全文 | 5469篇 |
免费 | 197篇 |
国内免费 | 173篇 |
学科分类
自然科学 | 5839篇 |
出版年
2024年 | 4篇 |
2023年 | 55篇 |
2022年 | 55篇 |
2021年 | 38篇 |
2020年 | 76篇 |
2019年 | 83篇 |
2018年 | 42篇 |
2017年 | 54篇 |
2016年 | 62篇 |
2015年 | 102篇 |
2014年 | 214篇 |
2013年 | 186篇 |
2012年 | 195篇 |
2011年 | 214篇 |
2010年 | 201篇 |
2009年 | 254篇 |
2008年 | 221篇 |
2007年 | 227篇 |
2006年 | 252篇 |
2005年 | 286篇 |
2004年 | 284篇 |
2003年 | 279篇 |
2002年 | 256篇 |
2001年 | 300篇 |
2000年 | 295篇 |
1999年 | 232篇 |
1998年 | 183篇 |
1997年 | 213篇 |
1996年 | 174篇 |
1995年 | 146篇 |
1994年 | 125篇 |
1993年 | 112篇 |
1992年 | 114篇 |
1991年 | 80篇 |
1990年 | 86篇 |
1989年 | 68篇 |
1988年 | 32篇 |
1987年 | 26篇 |
1986年 | 6篇 |
1985年 | 3篇 |
1984年 | 1篇 |
1983年 | 1篇 |
1980年 | 1篇 |
1978年 | 1篇 |
排序方式: 共有5839条查询结果,搜索用时 15 毫秒
1.
采用催化臭氧–絮凝联用工艺处理焦化废水生化尾水, 寻求最优处理效果, 探究废水中溶解性有机污染物的特征和降解过程。通过自主设计的分体式流化床催化臭氧装置对废水进行处理, 结果表明, 在30%体积比的催化剂投加量、3 L/min的臭氧流量以及700 mg/L的絮凝剂投加量这一最佳反应条件下, 焦化废水生化尾水的COD去除率为83.7%, TOC去除率为72.3%。紫外–可见光谱和三维荧光光谱分析结果表明, 焦化废水生化尾水中普遍存在的芳香族化合物、腐殖酸类物质、可溶性微生物的代谢产物和富里酸类物质在催化臭氧化阶段被部分降解, 最终在絮凝阶段实现残留污染物和惰性中间产物的去除。 相似文献
2.
质子交换膜燃料电池是氢能利用的典型装置.在燃料电池的多尺度空间内发生着复杂的相变多相流、传热传质、电子质子传导、电化学反应等物理化学过程.上述过程对电池的性能、寿命及成本影响显著.近年来,随着先进实验手段、数值方法和计算资源的不断发展,研究者基于微纳米尺度研究燃料电池中发生的复杂多场耦合输运过程,不断发现新的微纳输运过程特征及耦合机制.本文回顾了近年来针对燃料电池关键组件(包括催化层、气体扩散层和气体通道)中发生的多场耦合输运过程的微纳尺度数值仿真工作.针对催化层,主要介绍了孔尺度数值仿真在预测有效传输系数、揭示传质阻力机理、查明微纳结构对反应输运过程影响方面的进展.针对扩散层,重点介绍了孔尺度仿真在研究扩散层气液两相流动及查明结构和润湿特性对液态水运动和分布影响的工作,还讨论了气体扩散层薄层多孔介质输运特性及典型代表单元是否成立.针对气体通道,着重介绍了通道中液态水运动及其对传质反应的影响.此外,还讨论了各组件跨尺度界面行为特性.最后,对采用微纳尺度数值方法研究燃料电池内多场耦合输运过程进行了总结和展望. 相似文献
3.
为制备连续流条件下具有高活性和稳定性的臭氧氧化催化剂,采用氧化还原沉淀法制备了锰基负载型催化剂(Mn-CeOx/γ-Al2O3、Mn-FeOx/γ-Al2O3、Mn-CoOx/γ-Al2O3),对其进行表征分析,考察催化剂在苯酚降解过程中的催化活性和稳定性,探究催化臭氧氧化反应机理.结果表明:连续流中n(Mn)/n(Ce)为2:1的Mn-CeOx/γ-Al2O3在催化臭氧氧化降解苯酚时催化活性最佳,TOC去除率达到80.2%,水力停留时间3.3 min、气相臭氧浓度10.3 mg·L-1、溶液初始pH 9为最佳反应条件.经过6次重复实验后苯酚的TOC去除率仍高达79.6%,溶液中活性组分溶出量几乎可以忽略不计.Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂在催化臭氧氧化降解草酸、对硝基酚的过程中也表现出较高的矿化效率,T OC去除率在77% ~83%,该催化剂具有广谱适用性.电子顺磁共振波谱证明催化臭氧氧化反应体系中产生的活性氧物种为瞯OH,Ce的引入有利于提高Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂中Mn4+与晶格氧的含量. 相似文献
4.
以一台非道路增压中冷共轨柴油机为试验对象,将K0.2-Ce0.5Mn0.5O2催化剂涂覆于柴油机颗粒物捕集器(DPF)的堇青石过滤体上,探究柴油机催化型颗粒物捕集器(CDPF)对生物柴油调合燃料燃烧污染物排放的影响规律,并开展了CDPF碳烟加载与再生特性的试验研究。试验结果表明,CDPF能够明显降低纯柴油和生物柴油调合燃料的碳烟和气态污染物排放,且对调合燃料的排放物降低效果更显著;CDPF负载催化剂对柴油机气体排放的改善效果受负荷影响较大,在标定工况下两种测试燃油NOx排放较空白DPF时分别降低17.1%和24.3%,HCHO排放分别降低35.1%和43.6%,CH3CHO排放分别降低28.4%和29.9%;DPF与CDPF两者对碳烟的捕集过程均包括深床捕集阶段、过渡阶段和滤饼层捕集三个阶段,碳烟加载过程中CDPF前后压差的升高速率明显低于DPF;与纯柴油相比,柴油机燃用生物柴油调合燃料时CDPF的前后压差升高速率有所降低,再生平衡温度向低温区间偏移,有利... 相似文献
5.
为全面理解载脂蛋白B mRNA(ApoB mRNA)编辑酶催化多肽-1(APOBEC1)的作用机制,介绍了APOBEC1和ApoB mRNA的蛋白及核酸序列,总结并绘制了APOBEC1与不同的辅助蛋白的结合模型,阐述了APOBEC1催化ApoB mRNA第6 666位的胞嘧啶(C_(6666))脱氨基化分子机制.列举了啮齿动物APOBEC1抑制多种逆转录病毒的研究报道,介绍了兔源APOBEC1结合人类免疫缺陷病毒1(HIV-1)的病毒粒子并编辑病毒基因组的机理.同时介绍了APOBEC1通过编辑胞嘧啶或与AU富集元件(ARE)结合来调控癌症等疾病相关的细胞因子表达. 相似文献
6.
7.
通过尿素水热共沉淀法制备了一种锌镁铝类水滑石(LDHs),将其煅烧制得焙烧态锌镁铝类水滑石(LDOs),使用鼓泡搅拌反应器,以吡啶降解率和出水化学需氧量(COD)为评价指标研究了LDOs在臭氧氧化降解吡啶中的催化潜力,并分析了其催化臭氧氧化动力学。结果表明,与单独臭氧氧化相比,LDOs催化臭氧氧化可显著提升对吡啶的降解效果。对于初始质量浓度为300 mg/L的吡啶废水,在反应时间为40 min、催化剂用量为0.6 g/L和初始pH为10的条件下,吡啶降解率和出水COD可分别达到96.9%和71.7 mg/L,并且初始吡啶的质量浓度越低,降解速率越快。此外,LDOs还表现出优异的催化稳定性。单独臭氧和催化臭氧氧化降解吡啶的过程都近似符合伪二级反应动力学模型,同时结果表明·OH是LDOs催化臭氧氧化降解吡啶的主要自由基。吡啶的主要降解产物可能为N-甲基乙酰胺或N,N-二甲基甲酰胺有机物以及硝酸根离子、二氧化碳和水等小分子无机化合物。 相似文献
8.
渤海湾盆地辽河油田欢喜岭地区齐40块稠油油藏历经多年的蒸汽驱开发,其伴生气体中CO_2含量已上升至60%~90%。通过对该区块的油藏条件及开发前后的储层流体矿物分析,认为CO_2浓度的上升主要由于蒸汽驱开发导致油藏温度升高,储层流体和矿物发生化学反应结果,其中与CO_2形成有关的化学反应包括:稠油水裂解、硫酸盐热还原、矿物碳酸盐的分解与转化。室内模拟实验结果结合现场伴生气体的δ~(13)C_(CO_2)值(+1.7‰~+6.6‰)证实了CO_2主要来源为碳酸盐岩的分解。 相似文献
9.
为解决传统高温练漂中棉针织物加工过程能耗高、纤维损伤大的问题,以二乙烯三胺、三乙烯四胺、N,N解决双(3-氨丙基)乙二胺、单乙醇胺分别与水杨醛、锰盐一锅法反应制备金属锰配合物ML2、ML3、ML4和ML5用于棉针织物低温漂白加工.借助红外光谱仪分析金属配合物的化学结构,研究配合物/过氧化氢体系的催化分解特性,讨论了锰配合物ML3/过氧化氢低温漂白工艺因素对织物白度的影响,结果发现漂白工艺的最优条件为:锰配合物1.0 mg/L、氢氧化钠1.0 g/L、30%H2O27.0 g/L、精练剂1.0~2.0 g/L,浴比1:20,在70℃处理60 min.最优条件下获得的棉针织物的白度为79.0%. 相似文献
10.
王钦 《吉林大学学报(理学版)》2018,56(1):159-167
用密度泛函方法,研究铜催化二羟基乙酸、胺和炔三组分脱羧偶联反应的机理.通过计算实验提出的反应机理,给出并计算新的反应机理:二羟基乙酸与胺原位生成的亚胺盐,先配位到催化剂的铜中心发生脱羧反应,再进行端炔配位和插入、质子化、亲核加成、配体交换等步骤.理论计算结果表明,该机理的决速步骤为端炔插入,反应能垒为129.8kJ/mol,与实验反应温度为110℃的结果一致. 相似文献