Rb_2O掺杂对MnCe/ZrO_2催化燃烧碳烟的性能影响

采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备掺杂不同Rb2O含量的MnCe/ZrO2复合氧化物催化剂,采用热重法考察其催化燃烧碳烟的活性,并借助XRD和H2-TPR手段探讨掺杂不同Rb2O含量对MnCe/ZrO2催化燃烧特性的影响。结果表明,适量Rb2O可以使催化剂与碳烟在高温下接触更为紧密,吸附空气中CO2,形成碳酸盐物质,提高催化剂的氧含量,并作为活性氧传输中心,提升MnCe/ZrO2催化燃烧性能。与未掺杂MnCe/ZrO2催化剂相比,完全燃烧温度下降31℃,碳烟在394℃内完全氧化。     

气液固三相催化氧化对二甲苯制对苯二甲酸

为进一步提高对二甲苯液相催化氧化制对苯二甲酸的反应速率和产率,对MC催化体系(Co-Mn/Br)展开了改良研究,考察了对羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)、甲乙酮(MEK)引发剂和Zr4+、Cu2+金属离子助剂对MC催化体系性能的影响。结果表明,NHPI和MEK引发剂的添加能进一步提高MC催化剂的活性,而Zr4+对MC催化剂性能的影响不大,Cu2+对MC催化剂催化氧化对二甲苯反应有抑制作用。NHPI和Br-双引发剂之间存在协同作用,可以明显提高催化反应活性,降低整个反应体系的温度,是一种有效的MC催化剂改良方法。     

不同Pt前体制备Pt/CeO2催化剂对其结构及性能的影响

Pt与载体间的相互作用会影响到本征Pt纳米粒子的催化活性,不同Pt前体制备Pt/CeO₂催化剂会使其表现出完全不同的催化性能。分别采用金属胶体粒子原位沉积法、浸渍法以及浸渍还原的方式制备了Pt/CeO₂催化剂,通过X 射线衍射、程序升温还原、X射线光电子能谱以及高分辨透射电镜对催化剂进行表征,在CO氧化以及甲苯燃烧反应中评价催化剂活性。结果表明,胶体粒子原位沉积法制备Pt/CeO₂催化剂,能够将优先合成好的Pt纳米粒子直接以金属态Pt⁰的形式负载到载体表面,且保证其高度均匀分散,丰富的表面Pt⁰很好地充当了CO、甲苯反应时的活化位点,催化剂表现出优异的性能;浸渍还原法中,Pt纳米粒子之间会发生团聚现象,同时部分Pt又以Pt²⁺的形式与CeO₂之间形成了Pt-O-Ce相互作用,载体表面暴露Pt⁰含量的下降是催化剂表现出较弱活性的主要原因;浸渍法中,以Pt离子对Pt进行负载,Pt完全以Pt²⁺的形式参与到Pt-O-Ce键成键中,表面Pt⁰缺失,催化剂表现出明显的失活现象。Pt/CeO₂催化剂中,起主要活性作用的是金属态Pt⁰,胶体粒子原位沉积法能够实现Pt⁰的直接负载,对于提高Pt基催化剂中Pt的利用率,降低Pt资源消耗都具有重要意义。     

3-甲基吡啶一步气相氧化合成烟酸的V2O5/TiO2催化剂研究进展

烟酸作为重要的化工和医药中间体广泛应用于不同领域.相较于传统工艺,3-甲基吡啶气相一步催化氧化合成烟酸的方法具有成本低、污染低、产品质量高等优点,展现出良好的应用前景.目前V₂O₅/TiO₂系列催化剂在3-甲基吡啶的氧化反应中表现出了良好的氧化活性.本文主要分析了催化剂表面的VO_x结构,并概述了载体、制备方法、负载量、焙烧过程和助剂掺杂对结构的影响,探讨催化剂中各组分之间的相互作用,根据相关文献推测3-甲基吡啶氧化的反应机理.但该类催化剂仍然存在反应速率和选择性较低、温度窗口窄、反应过程中放出的热量对催化剂的影响等一些技术问题.文章从催化剂的开发和反应器的设计两方面进行了展望.     

沉淀剂对Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂结构和性能的影响

为了避免柠檬酸溶胶-凝胶法制备过程中环境问题, 采用共沉淀法制备了Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂, 以催化燃烧甲苯为模型反应, 考察了沉淀剂对Cu-Mn-Ce催化结构和性能的影响。结果表明, 以NaOH作为沉淀剂催化剂效果最佳, 其次为NH₃·H₂O、K₂CO₃、Na₂C₂O₄。采用NaOH作为沉淀剂, 氢氧化物前体在焙烧活化过程中更易使Cu、Mn离子进入CeO₂的立方结构, 形成具有缺陷结构的CeO₂固溶体, 从而提高了表面氧浓度和活动性, 在燃烧反应中表现出更优异的催化特性。