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合成了同时具备弱芬顿效应活性位点(Ru-N x )和自由基消除位点(Ce-N x )的高稳定性电催化剂Ru, Ce-N-C. 电化学性能测试结果表明, 在酸性电解质中, Ru, Ce-N-C催化剂表现出良好的氧还原反应(ORR)活性(半波电位为0.78 V)和稳定性(30000次加速老化测试后, 半波电位仅下降8 mV), 优于Fe-N-C催化剂. 对反应机理的研究发现, Ru, Ce-N-C催化过程中电子转移数为3.98, 平均H2O2产率低于5%. 相似文献
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自第一次工业革命以来,传统的化石能源(煤炭,石油等)一直是能源消费的主体。但是,随着社会的进步和技术的发展,能耗不断增加。但是化石能源不仅储量有限,而且还会引起严重的环境问题(环境污染和温室效应)。因此,清洁和可持续能源的研究与开发尤为重要,氢能是研究的重点之一。由于氢具有高能量密度、清洁和可持续性的特点,因而成为了最有前景的能源载体。然而,氢气的储存和运输困难严重限制了其在质子交换膜燃料电池中的实际应用。作为液态氢存储材料之一,甲酸在催化剂存在下于室温下即可分解。另外,甲酸分解制氢的反应中不会释放有毒有害气体,对环境友好。用于甲酸分解(FAD)的高效催化剂是制氢的关键材料。本文制备了由薄层氮化碳促进的高性能钯(Pd)基催化剂,用于甲酸分解。首先,通过一步法直接煅烧三聚硫氰酸,以获得氮化碳(C3N4-S),然后制备以C3N4-S为载体的Pd基FAD催化剂(Pd/C3N4-S)。在三聚硫氰酸的热解过程中,-SH基团的溢出具有剥离作用,因此形成的C3N4为破碎的薄层,具有较大的比表面积和孔体积。由于改善的比表面积和孔体积以及大量的缺陷附着位点,C3N4-S载体可以有效地分散Pd纳米颗粒。此外,由于载体和金属之间的电子效应,该载体可以有效地调节催化剂表面上的Pd2+含量。因此,Pd/C3N4-S表现优异的FAD性能。在30 ℃下,该催化剂可将甲酸有效分解为CO2和H2,转换频率(TOF值)和质量比活性分别达到了2083 h-1和19.52 mol·g-1·h-1。并且气相色谱测试结果表明,气体产物中不含CO,表明Pd/C3N4-S催化剂具有优异的选择性。另外,Pd/C3N4-S催化剂也具有良好的稳定性。经过4次循环测试,催化性能仅下降了不到10%。该研究为研究高性价比、制备方法简单的甲酸制氢催化剂提供了一定的指导作用。 相似文献
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自第一次工业革命以来,传统的化石能源(煤炭,石油等)一直是能源消费的主体。但是,随着社会的进步和技术的发展,能耗不断增加。但是化石能源不仅储量有限,而且还会引起严重的环境问题(环境污染和温室效应)。因此,清洁和可持续能源的研究与开发尤为重要,氢能是研究的重点之一。由于氢具有高能量密度、清洁和可持续性的特点,因而成为了最有前景的能源载体。然而,氢气的储存和运输困难严重限制了其在质子交换膜燃料电池中的实际应用。作为液态氢存储材料之一,甲酸在催化剂存在下于室温下即可分解。另外,甲酸分解制氢的反应中不会释放有毒有害气体,对环境友好。用于甲酸分解(FAD)的高效催化剂是制氢的关键材料。本文制备了由薄层氮化碳促进的高性能钯(Pd)基催化剂,用于甲酸分解。首先,通过一步法直接煅烧三聚硫氰酸,以获得氮化碳(C3N4-S),然后制备以C3N4-S为载体的Pd基FAD催化剂(Pd/C3N4-S)。在三聚硫氰酸的热解过程中,―SH基团的溢出具有剥离作用,因此形成的C3... 相似文献
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通过两电子氧还原反应(2e-ORR)电化学合成过氧化氢(H2O2)的显著优势是高成本效益和环境友好性,且可以实现H2O2的按需现场生产,其关键技术之一是安全、经济和高效2e-ORR催化剂的开发。本文概述了利用2e-ORR制备H2O2贵金属基催化材料近10年的研究进展。从ORR反应机理出发,介绍了贵金属表面反应途径的调节旋钮,即*OOH结合能和O2吸附模式;重点总结并举例说明了贵金属材料的几何结构和电子结构调控的方法学,强调了平衡优化催化活性和选择性的重要性;此外,简要介绍了基础实验室中2e-ORR催化剂性能的评估方法;最后,讨论了贵金属电催化合成H2O2的挑战和前景,特别是催化剂的稳定性和成本的客观评价。旨在为新型2e-ORR催化剂的理性设计提供参考。 相似文献
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