g-C_3N_4-TiO_2光催化电极耦合生物产电阳极还原硝酸根

以g-C_3N_4-TiO_2为光催化阴极,耦合生物阳极进行光催化还原硝酸盐研究。考察了空穴清除剂、曝气条件、生物阳极对光催化还原硝酸盐的影响,并对还原机理进行分析。结果表明在曝氮气、有生物阳极时硝酸盐去除效果最好,空穴清除剂对硝酸盐还原影响较小。反应210 min后硝酸盐去除率为72.57%,副产物亚硝酸盐浓度为0.31 mg·L~(-1),氨氮未检出。经重复实验后,负载的催化剂不脱落,催化剂活性基本不变,可重复使用。     

光催化法脱出水中无机氮的研究进展

综述了近年光催法脱除水中无机氮(氨氮、亚硝酸氮和硝酸氮)的研究进展和现状.重点介绍了氨氮的光催化氧化、硝酸氮和亚硝酸氮光催化还原的机理及其影响因素,并据此提出了本领域今后的研究方向.     

负载型Cu-BiVO4复合光催化剂的制备及可见光降解气相甲苯

以 P123 为软模板, 在 200 ℃ 采用水热法合成了 BiVO4 粉体, 再用浸渍法制备 Cu 改性 BiVO4 催化剂, 然后通过硅溶胶将其分散负载于金属不锈钢丝网上. 考察了催化剂负载量和 Cu 复合量对该样品在可见光下催化氧化去除气相甲苯效能的影响. 结果表明, 催化剂涂覆两层(负载量约为 2～2.2 mg/cm2, 以 SiO2, BiVO4 和 Cu 计), Cu 复合量为 5.0%时活性最高, 反应 5 h 后, 对初始浓度为 80 mg/m3 左右的甲苯最高去除率由纯 BiVO4 的 34% 提高到 90%. 采用 X 射线衍射、扫描电镜、X 射线光电子能谱和紫外-可见光谱等表征手段对催化剂的结构性质进行了表征. 结果表明, Cu 的复合使可见光吸收带发生红移, 吸收强度也有较大幅度的提高.     

CdS/TiO2光催化去除水体中氨氮的研究

利用溶胶-凝胶法制备了不同比率的CdS掺杂TiO₂复合纳米颗粒催化剂,并用其进行了紫外光、日光灯和太阳光全波长光催化去除水中氨氮和其它形式无机氮的对比实验研究.考察了添加催化剂的量、CdS复合比率、有氧化态氮亚硝酸根或硝酸根与氨氮共存时光催化脱氮的耦合效果、外加光源等对脱除氨氮效率的影响,并研究了后3个因素对CdS光腐蚀程度的影响.对于氨氮初始质量浓度为50mg/L的模拟废水,在通空气搅拌条件下,n(CdS):n(TiO₂)=0.17的CdS/TiO₂催化剂脱氮效果最佳,此时经紫外光照2h后脱除氨氮效率达41.5%.实验结果表明:复合催化剂中CdS的含量是影响光催化活性和光腐蚀程度的重要因素.     

电气石粉对制备纳米TiO2及光催化氧化甲苯气相污染物的影响

用浸渍、烧结方法制备了不锈钢网(3×15cm)负载催化剂:由溶胶-凝胶法制备含(400目)电气石粉的二氧化钛催化剂,并与直接混合电气石粉、P-25 TiO₂的复合负载催化剂进行对照;利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜等表征催化剂结构;研究了催化剂在反应器(14L)中由20W紫外杀菌灯照射下光催化氧化去除气相甲苯污染物的效果.结果表明,在制溶胶过程中添加微米级电气石粉,得到催化剂粒径较小,其负载量和催化活性均有提高,平均催化比活性达到1.90mg·m^-2·min^-1或0.11mg·g^-1·min^-1,该催化剂在静态条件下反应4h,对初始浓度为180mg·m^-3和70mg·m^-3的甲苯去除率分别达到87%和82%;而同样的高初始浓度下,负载P-25仅可去除21%甲苯,复合负载P-25、电气石可去除58%甲苯,其催化比活性达到1.35mg·m^-2·min^-1或0.18mg·g^-1·min^-1.     

Ag3PO4光催化耦合微生物燃料电池去除罗丹明B

以硝酸银、磷酸钠为原料,一步沉淀法制备了Ag_3PO_4可见光光催化剂,用硅溶胶将其负载于不锈钢丝网上,经干燥得到光催化电极。以此光催化电极和碳棒分别作为阴极、阳极,在阳极室加入负载生物产电菌的活性炭颗粒,建立光催化耦合微生物燃料电池反应器。以罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察了光照、底物浓度、pH值等对污染物去除效率与电池产电性能的影响。结果显示:在100 W卤素灯光照下、外接500Ω电阻、pH=10、微生物量1.5倍,反应4 h可去除92%的(50 mg·L-1、200 m L)RhB;此时电池输出电压和功率密度分别为124 m V、34.9 mW·m-2。5次重复实验表明该负载型光催化电极具有很好的稳定性。     

泥炭降解的新加工方法

泥炭降解的新加工方法柳丽芬，赵树昌（大连理工大学化工学院大连１１６０１２）关键词泥炭，降解，棕腐酸泥炭是含多种有价值化合物的复杂混合物，如果加工温度过高会产生较多ＣＯ＿２和Ｈ＿２Ｏ，并破坏其中有潜在应用价值的产物，最终产生大量的炭。如何保持泥炭的化学...     

Ag3PO4光催化耦合微生物燃料电池去除罗丹明B

以硝酸银、磷酸钠为原料,一步沉淀法制备了Ag₃PO₄可见光光催化剂,用硅溶胶将其负载于不锈钢丝网上,经干燥得到光催化电极。以此光催化电极和碳棒分别作为阴极、阳极,在阳极室加入负载生物产电菌的活性炭颗粒,建立光催化耦合微生物燃料电池反应器。以罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察了光照、底物浓度、pH值等对污染物去除效率与电池产电性能的影响。结果显示:在100 W卤素灯光照下、外接500Ω电阻、pH=10、微生物量1.5倍,反应4 h可去除92%的(50 mg·L^-1、200 mL)RhB;此时电池输出电压和功率密度分别为124 mV、34.9 mW·m^-2。5次重复实验表明该负载型光催化电极具有很好的稳定性。     

阳极TiO2/g-C3N4与阴极WO3/W纳米催化剂之间扩大的异质结自偏压系统去除污染物

电化学或光电化学半导体催化剂广泛应用于降解污水中的有机与无机污染物,有望实现低能耗且高效的污染物降解.目前,已有多种异质结半导体光催化剂的研究报道,并且大多数的研究结果显示催化剂活性有明显提高,但仍存在着光激发后电子与空穴的复合问题.光电化学系统的构建可减少电子与空穴的复合,因光催化阳极与光催化阴极之间费米能级的不同,在两极之间形成异质结,产生内电场,自生偏压驱动电子流动.已有诸多研究报道将TiO2催化剂与g-C3N4复合形成异质结,提高光催化活性.由于g-C3N4(~–1.12 eV vs.NHE)导带位置相比于TiO2(~–0.2 eV vs.NHE)更负,因此在两者之间可形成内部偏压,驱动电子由g-C3N4转移至TiO2.WO3/W导带位置(~+0.2 eV vs.NHE)比TiO2与g-C3N4更正,因此自生内偏压促进电子由阳极流动至阴极.我们研究组发展了一种在无光条件下的自偏压电化学燃料电池系统,异质结间的电子流动可活化氧气产生自由基,自由基可用于阳极污染物的降解,但阴极未降解污染物.本文在上述研究基础上,应用TiO2/g-C3N4异质结与WO3/W分别作为阳极与阴极催化剂,构建自偏压催化燃料电池系统,在无光条件下催化阳极与阴极之间自发电子转移,活化氧气产生自由基,同时实现低能耗阳极室内污染物如罗丹明B和三氯生的氧化,且电子用于阴极室内硝态氮的还原.通过在空气中原位加热与氧化钨丝制得WO3/W阴极,由扫描电镜图可知在钨丝表面形成三氧化钨纳米粒子,此结构增大了催化剂的表面积以及催化剂与电解液的接触面积,有利于电荷转移.用循环伏安曲线(CV)与电流时间曲线(I-t)表征了电极的电化学性质.CV测试结果表明,相比于硫酸钠电解液,WO3/W阴极在含有硝态氮的电解液中存在还原峰,且紫外照射比无光条件下的电流略大,说明此电极在无光条件下可用于还原硝态氮,有光更利于激发催化剂产生电子与空穴降解和去除污染物.在硫酸钠电解液中,无光照条件下(同室),I-t曲线表明TiO2/g-C3N4相比于WO3/W电极可产生更大电流,因此选择TiO2/g-C3N4作为阳极,WO3/W作为阴极.在含污染物电解液中,无光照条件下,Pt片作为对电极时(同室),I-t曲线中的电流在曝气时比未曝气时小,说明电极上产生的部分电子用于活化氧气产生自由基,因此转移到外电路的电子减少,电流变小;相反,当TiO2/g-C3N4阳极置于阳极室,WO3/W阴极置于阴极室时(两室),阳极鼓入空气,阴极曝氮气时,电流比两室均未曝气时大,说明此系统有利于电子产生与转移,用于氧化还原去除污染物.相比于传统方法,此系统通过阳极室内曝空气与活化分子氧形成自由基,无需外加偏压,在有光与无光条件下,均可实现对阳极室与阴极室内不同污染物的同时去除或降解,同时提出了此系统中的降解机理.     

微生物燃料电池耦合BiVO4光电催化作用降解污染物

利用水热合成方法制备单斜晶型光催化剂Bi VO_4,首次将Bi VO_4引入MFC中,构建全新的PEC-MFC,EC-MFC耦合体系,并研究其对氨氮与染料废水的降解效果及能量消耗。PEC-MFC与EC-MFC耦合体系2 h内均能对Rh B达到95%以上的降解率;在中性偏酸条件下,可提高耦合体系对NH_4~+-N的降解效果,且O_2是耦合体系的主要决定因素;PEC-MFC和EC-MFC的单位电能消耗量为0.895和0 k Wh·m~(-3),在最优条件下,PEC-MFC最大输出电压为0.476 V,最大输出功率为755.25 m W·m~(-2)。研究了叔丁醇、KI对耦合体系的影响以探究耦合体系的主要氧化物种,阐述了光催化-微生物燃料电池的耦合机理。