大气颗粒物及降尘中重金属的分布特征与人体健康风险评价

为了解PM_(2.5)、PM_(10)和降尘中Cu、Mn、Pb、Ti、V、Cd、Cr、Co、Mo、Ni等10种重金属元素的分布特征及人体健康风险,利用大流量颗粒物采样器采集了北京城区某地四季大气中PM_(2.5)、PM_(10)及降尘样品,用ICP-MS测定了上述10种金属元素的质量浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(10)的年均质量浓度分别为153.40μg·m~(-3)和232.93μg·m~(-3),超出GB 3095-2012中二类环境功能区标准限值的5倍和3倍;PM_(2.5)/PM_(10)的均值为0.74,表明大气颗粒物中以粒径小于2.5μm的颗粒为主;后向轨迹分析结果表明外源颗粒物的来向随季节变化而改变,冬、春、夏、秋季主要来向为西北、北-东北、东南、东南-西北.PM_(2.5)和PM_(10)中10种元素的年均质量浓度从高到低依次为TiMnPbCuCrNiVCdMoCo,其中Ti、Mn、Pb、Cu和Cr这5种元素占10种目标元素总质量浓度的91.93%和92.49%.除PM_(10)中Cd年均质量浓度(6.53 ng·m~(-3))高于GB 3095-2012限定值(5.00 ng·m~(-3))外,其他元素的质量浓度均不超标.降尘中各元素的含量由高到低依次为TiMnPbCuNiCrVCoMoCd,Ti(2561.48μg·g~(-1))占所有元素的质量分数为72.57%,地累积指数(Igeo)结果表明,Cd(4.03)属重度污染,Pb(2.49)介于中度污染和重度污染之间,Cu(1.33)属中度污染,Ni(0.43)属轻微污染.重金属的致癌健康风险(10-4)和非致癌健康风险(1),均处于较低水平,短期内不会对人体健康造成威胁,但不能忽视长期处于此环境所带来的健康危害.     

估算天津环境中γ-HCH归宿的逸度模型

以全天津市为研究区域,利用稳态假设的逸度模型,用Matlab软件计算了γ-HCH(林丹)在环境各相中的浓度和相间迁移通量.γ-HCH在天津气、水、土壤、沉积物、鱼、作物、蔬菜各相中的浓度分别为1.57×10^-11、7.95×10^-7、1.17 × 10^-4、4.58×10^-4、6.03×10^-4、1.60×10^-4和6.42×10^-5mol/m³,在数量级上与实测值吻合很好.估算结果表明农业施用和农药厂废水是该地区环境中γ-HCH最主要的来源,最大的汇是土壤和沉积相(占环境中总量的99%),最主要的迁移过程是水-沉、气-土的扩散和沉降,土壤和沉积物中的降解是γ-HCH消失的最主要途径.     

化学预氧化-生物强化-生物刺激对土壤中菲降解的联合效应

通过室内实验,探究了低浓度过硫酸盐预氧化耦合生物强化或生物刺激技术处理下土壤中菲的降解率和修复效应。结果表明,浓度为0.1 mmol·g~(-1)、温度为50℃热活化的过硫酸钠对土壤中菲7 d的降解率为22.7%。预氧化后,加入高效降解菌和营养物质,强化微生物对菲的降解,继续培育21 d,最终降解率较第7天可提高8.08%～18.59%。同时添加高效降解菌和营养物质N,对土壤中菲的降解促进作用最强,最终降解率可达41.29%,较仅进行化学氧化的对照组和仅进行微生物降解的对照组分别提高17.44%和22.86%,较预氧化后不进行微生物强化的对照组提高12.9%。降解期间,土壤微生物数量和pH呈先下降,后上升趋势,最终维持在相对稳定水平。相关性分析结果表明,土壤中菲的降解率与氧化剂和营养物质N的添加呈显著正相关,土壤微生物数量与pH呈正相关,与氧化剂呈负相关,土壤pH与氧化剂及营养物质P呈负相关。研究结果证实了化学预氧化耦合生物强化和生物刺激技术能有效促进微生物对菲污染土壤的修复。     

三种典型纳米颗粒物造成的人体肺细胞氧化应激和炎症效应(Oxidative Stress and Inflammatory Effect on A549 Cell Line Induced by Three Typical Nano-Particles )

采用体外细胞暴露实验研究了人肺腺癌细胞系(A549)单层细胞暴露于50和500μg·mL-1两种浓度纳米氧化钛、纳米氧化硅、碳纳米管和晶体石英砂等四种颗粒物后产生的氧化应激和炎症反应.用细胞活度、细胞内活性氧总量和细胞上清液中白细胞介素8(IL-8)表达量表征暴露效应.研究结果表明,纳米氧化钛、纳米氧化硅和碳纳米管在体外暴露实验过程中均发生不同程度的聚集;细胞暴露48h后,三种纳米颗粒物均使A549细胞活度下降,诱导细胞产生过量活性氧,同时刺激细胞IL-8表达量增高;三种纳米颗粒物中,纳米氧化钛和纳米氧化硅对细胞活度影响较大,碳纳米管诱发的炎症效应较另两种纳米材料强.     

天津地区菲的空间分异多介质归趋模型

在稳态假设条件下研究了菲在天津市的多介质分布和相间迁移.在探讨了废气排放和土壤有机质含量和土壤中菲降解速率常数的空间变异的基础上,建立了具有空间变异特征的多介质模型.并根据实际观测数据对平均浓度加以验证.所研究的4种介质的模型误差在0.5个对数单位左右,完全符合区域多介质模型的精度要求.土壤菲含量空间计算结果和实际观测数据在宏观尺度上表现出一致的趋势作为过程模型,这样的结果有助于解释形成其空间分异的原因,也为进一步研究奠定了基础模型计算结果表明,土壤和沉积物是该地区菲的主要汇,特别是沉积物中积累了菲总量的70%以上.大气菲的空间分布格局基本服从其人为排放特征,而土壤有机质含量对菲降解速率的影响决定了其在土壤中的分布.     

办公楼聚集区空气中PBDEs谱分布与污染特征

为评估办公楼密集区大气中PBDEs污染程度、同类物分布特征及其健康风险,采集了典型科研园区室外空气样品(颗粒物+气态),利用GC-MS对PBDEs质量浓度进行测定.结果表明,PBDEs在气态、PM_(2. 5)和PM_(10)中质量浓度分别为2. 3～78. 6、14. 4～335. 3和11. 6～431. 7 pg·m~(-3),平均值为21. 7、96. 9和149. 3 pg·m~(-3),BDE-209是颗粒态PBDEs中质量浓度最高的同系物,占PBDEs总量的50%.颗粒物中PBDEs质量浓度均表现为秋季冬季夏季春季,冬季变化显著,夏季相对稳定.三溴联苯醚主要存在于气态中,随溴原子的增加,颗粒态PBDEs单体的含量比重增大.来源分析说明BDE-209的降解是空气中其他PBDEs组分的重要来源.暴露风险分析显示儿童和成人对PBDEs的呼吸摄入量分别为18. 6 pg·(kg·d)~(-1)和7. 1 pg·(kg·d)~(-1),远小于相关研究中推荐的最低观察不良反应水平1 mg·(kg·d)~(-1); BDE-209对成人和儿童的致癌风险值分别为3. 7×10-9和2. 3×10-9,远小于致癌风险限值10-6,表明该区域大气中PBDEs无健康危害.     

公害的演变与预防

在概述公害的发展与演变的基础上, 简要介绍了地方级应急意识与准备（ＡＰＥＬＬ） 计划的有关内容, 以及我国首家实施该计划的上海市的实施情况。     

天津地区六六六的归宿和跨界面迁移

以天津市为研究区域，以80年代有机氯农药禁用前为时限，利用稳态非平衡逸度模型估算了稳态条件下六六六的四种异构体在环境各相中的迁移和分布。模型估算结果用同期各主要介质的实测浓度加以验证。结果表明，农业施用和农药厂排放是该地区环境中六六六的主要来源，最大的汇则是土壤和水体沉积物，该地区最主要的界面迁移过程包括大气向土壤的沉降、水体向沉积物的沉降以及气相平流输出等，发生在土壤和沉积物中的降解则是六六六消失的最主要途径。     

估算天津环境中γ-HCH归宿的逸度模型

以全天津市为研究区域,利用稳态假设的逸度模型,用Matlab软件计算了γ-HCH(林丹)在环境各相中的浓度和相间迁移通量.γ-HCH在天津气、水、土壤、沉积物、鱼、作物、蔬菜各相中的浓度分别为1.57×10-11、7.95×10-7、1.17 × 10-4、4.58×10-4、6.03×10-4、1.60×10-4和6.42×10-5mol/m3,在数量级上与实测值吻合很好.估算结果表明农业施用和农药厂废水是该地区环境中γ-HCH最主要的来源,最大的汇是土壤和沉积相(占环境中总量的99%),最主要的迁移过程是水-沉、气-土的扩散和沉降,土壤和沉积物中的降解是γ-HCH消失的最主要途径.     

天然有机物活化过硫酸盐降解土壤有机污染物效果

采用模拟装置研究了不同大分子物质(多聚糖、腐殖酸、柠檬酸)联合亚铁离子和不同糖类(单聚糖、双聚糖、多聚糖)活化过硫酸盐氧化降解土壤中石油烃、多环芳烃的氧化效果和机制.结果表明,不同活化过硫酸盐对总石油烃和多环芳烃的降解效果依次为:腐殖酸联合亚铁离子多糖柠檬酸螯合铁多糖加亚铁离子双糖单糖CK对照组.其中,腐殖酸联合亚铁离子活化过硫酸盐对两种污染物的去除效率最高,分别达79.21%和79.89%,处理后土壤中石油烃的反弹含量最小,氧化效果最稳定.此外,腐殖酸联合亚铁离子和多糖活化过硫酸盐对难降解的高环多环芳烃均能实现很好的去除效果,降解效率分别达77.96%和84.37%,相比其他处理提高了14.37%~59.10%和20.78%~65.51%.腐殖酸联合亚铁离子活化处理后土壤氧化还原电位(Eh)最高(618~676 m V),多糖处理次之,表明大分子材料活化过硫酸盐的氧化性能最好,能高效去除土壤中有机污染物.