基于AIS轨迹修复的船舶排放空间表征改进方法与应用

基于船舶自动识别系统（Automatic Identification System,AIS）数据表征船舶排放是目前船舶排放空间表征的主流方法,但AIS船舶轨迹点缺失会造成船舶排放量低估和船舶空间分布表征错误,进而影响船舶排放控制区的划分.为改进船舶排放空间表征,本研究以2013年广东省AIS船舶数据为例,采用基于时间和经纬度的三次样条方法对AIS船舶轨迹进行修复,结合动力法计算船舶排放,分析对比AIS轨迹修复前后船舶排放表征的差异,并利用空气质量模型和卫星观测评估AIS轨迹修复对船舶排放表征和广东沿海空气质量模拟的改进效果.结果表明：轨迹修复后广东省海域船舶轨迹点总数由4685773个增至5746664个,船舶NO_x排放量增加了0.6%.对于轨迹点与排放缺失集中的粤东海域,轨迹修复后船舶轨迹点数增加了88%,NO_x排放量在广东省船舶排放量的占比提升至22%,特别是在粤东重点修复海域NO_x排放量增加了2.7倍.原始轨迹在广东省海域较为稀疏,在粤东海域有明显轨迹缺失;轨迹修复后广东省海域船舶轨迹更为密集,粤东海域船舶轨迹得以补充,船舶排放空间分布更连贯.对比模拟结果与卫星观测结果,轨迹修复后粤东重点修复海域船舶模拟浓度与观测浓度的偏差由51%减至6%,总体上船舶排放模拟结果更接近卫星观测结果.     

船舶排放及不确定性对中国空气质量的影响

船舶排放是我国沿海地区重要的人为排放源,但现有的船舶排放评估研究大多只关注区域尺度的影响分析,而且忽视了排放清单的不确定性,这在一定程度上削弱了评估结果的可靠性.为此,本文利用WRF-SMOKE-CAMQ空气质量模型,定量评估了船舶排放及其不确定性对我国七大沿海港口城市夏季空气质量的影响,结果表明：船舶排放对我国主要沿海港口城市的SO₂、NO_x和PM_2.5浓度贡献范围分别为16.5%~62.5%、21.9%~72.9%和5.9%~26.0%,尤其对宁波、青岛和深圳等港口城市空气质量的影响显著,主要是由于港口较高的船舶排放以及气象传输两方面原因造成的;如果考虑船舶排放清单的总量不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.0~3.1,2.1~5.5,0.3~0.9μg/m³的波动;考虑船舶排放清单的时空分配不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.9~15.7,5.1~29.3,0.6~2.5μg/m³的波动.可见,船舶排放清单的不确定性对沿海城市船舶排放贡献影响量化有明显的影响.所以在评估船舶排放对港口城市空气质量的影响时,要考虑船舶排放清单的不确定性,尤其是时空分配的不确定性.而合理的时空分配能够提高船舶排放清单的质量和对沿海空气质量模拟的准确性.     

港口机械排放清单估算方法改进及应用

为识别港口机械作业特征及污染物排放情况,在对珠三角港口实地调研基础上,提出了基于单位作业量油耗的分作业方式、分机械类型的精细化港口机械排放清单估算方法,并对该方法油耗估算值与港口油耗统计值、其他估算方法油耗值之间的差异进行对比分析,以验证其可靠性与适用性,最后利用该方法建立了珠三角2014年港口机械排放清单.结果表明:对于珠三角本地港口,该方法油耗估算值与统计值无明显差异（相对误差为-5.9%~6.8%）;对于其他研究区域港口,油耗估算值、统计值与其他估算方法估算值的差异均在合理范围（-35.8%~53.8%和-17.5%~2.6%）内,表明该方法具有较好的可靠性与适用性.清单结果显示,2014年珠三角港口机械排放的SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5和HC分别为633.6、4610.6、3391.2、226.9、216.0和728.8 t.其中,集装箱码头是最主要的港口机械使用场所,集装箱专用机械和水平运输机械是主要贡献机械类型.通过清单的横向对比和不确定性分析,表明该研究所建立的清单具有一定的合理性.该研究建立的清单估算方法在较大程度上弥补了现阶段我国在港口机械保有量和油耗数据统计方面的不足,为完善港口城市排放源清单建立、污染减排评估及空气质量管理等方面提供了方法参考.      

缺失烟囱参数估算及其应用对空气质量模拟结果的改进

针对源清单中部分点源烟囱参数缺失而采用源排放模型SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions)默认的烟囱参数对空气质量模型模拟结果造成的不利影响,综合考虑气象观测数据、空气质量监测数据、源排放强度以及相关标准和规范对烟囱设计的要求,分别基于最大落地浓度法和基于统计方法对2009年珠三角地区源清单中缺失烟囱参数点源的烟囱参数进行了估算,并将估算烟囱参数用在WRF/SMOKE-PRD/CMAQ空气质量模型系统分析其对模型模拟的改善情况.相比于采用SMOKE默认烟囱参数,基于最大落地浓度估算烟囱参数对NO2、NOx、SO2、PM10及O3的模拟结果均具有一定改善作用,而基于统计方法估算烟囱参数仅对SO2、O3的模拟结果有所提高.结果表明,使用基于最大落地浓度法估算得到的烟囱参数更为合理,使污染物的垂直排放分配更加合理,可以应用于空气质量模型输入源清单中缺失烟囱参数点源的估算,从而一定程度上改善空气质量模型的模拟效果.     

珠江三角洲人为氨源排放清单及特征

根据收集的珠江三角洲(珠三角)人为氨源的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了该地区2006年人为氨源分类别和分城市的排放清单.结果表明:①2006年珠三角地区人为氨源NH3排放总量约为194.8kt;②农业源是珠江三角洲地区人为氨源的主要排放贡献源,其中畜禽源排放的NH3占总排放量的62.1%,其次是氮肥施用源,其贡献率为21.7%;③畜禽源中肉鸡是NH3排放最大贡献源,占畜禽源NH3排放总量的43.4%,其次是肉猪,其贡献率为32.1%;④广州是珠三角地区2006年人为氨源排放量最大的城市,其次是江门,分别占NH3总排放量的23.4%和19.1%,主要的排放源均为畜禽和氮肥施用源.     

广东省船舶排放源清单及时空分布特征研究

分别采用基于船舶引擎功率和耗油量的排放因子法,估算了广东省地区2010年的船舶排放清单,并选取客货运输吞吐量、航道通航能力因子和港口地理坐标等数据作为权重因子,研究了该地区各类船舶排放的时空分布特征.结果表明,广东省各类船舶在2010年的SO2、NO x、CO、PM10、PM2.5和VOCs排放总量分别为14.6×104t、23.1×104t、3.0×104t、7.9×103t、7.2×103t和9.3×103t.广东省客货运输船舶月排放波动较小;渔业船舶在1月、4月和11月份的排放比例最高.广东省客货运输船舶水域排放集中在西江干线水道和珠江三角洲高等级航道网内,港口排放主要分布在广东省珠江三角洲沿海发达城市地区;渔船港口排放量呈显著的沿海条带状空间分布特征.     

珠江三角洲轻型汽油车匀速状态挥发性有机物排放特征研究

以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5～C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5～C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.     

2006~2020年广东省大气甲醛排放演变特征

大气甲醛（HCHO）是臭氧（O₃）和细颗粒物（PM_2.5）二次组分的关键前体物,在大气光化学反应和二次污染形成过程中扮演着重要角色,并存在致癌性.然而,当前对大气HCHO排放来源认识存在不足,制约了二次污染形成机制研究和污染防控策略制定.采用排放因子和成分谱结合方法,建立2006~2020年广东省HCHO排放趋势清单,识别了广东省主要HCHO排放来源和排放时空演变特征.结果表明,2006~2020年期间广东省HCHO排放量在3.9~5.6万t区间波动,整体呈现极微弱的下降趋势;生物质燃烧源是广东省重要HCHO排放源,而受到管控措施的显著影响,其排放量占比从2006年的58%降至2020年的27%;溶剂使用源的HCHO排放则逐渐突显,2020年占比增长至28%,并成为广东省首要排放源,其中塑料制品和沥青铺路是主要贡献行业.移动源中以柴油作为燃料的工程机械和货车也是HCHO重要排放来源;虽然珠三角和非珠三角地区对广东省HCHO排放量贡献相当,但空间分布结果表明HCHO排放热点区域分别集中于珠三角中心区域和非珠三角的东西两角,这是由于珠三角主要来源为溶剂使用源和移动源,而非珠三角主要受生物质燃烧源影响.因此,未来应进一步加强珠三角中心区域的工业和移动源减排以及粤西地区的生物质燃烧监管.     

不同模式对珠三角地区细颗粒物污染模拟效果对比评估

运用CAMxv5.4、CMAQv4.7.1、CMAQv5.0.2(AEOR5)和CMAQv5.02(AEOR6)模拟2013年12月珠三角地区空气质量,并对比评估不同模式、不同模式版本、不同气溶胶机制在PM_(2.5)模拟上的表现.各模式在PM_(2.5)的模拟上均表现良好,呈现出合理且相似的时空特征,在市区和非超标时段CAMx模式表现最优,而在郊区和超标时段则不存在表现最优的模式.CMAQ系列模式在市区和郊区、超标时段和非超标时段均表现相似,CMAQ4模式表现均优于CMAQ5系列模式,而CMAQ5AE6模式在反映PM_(2.5)的浓度水平的能力上强于CMAQ5AE5模式,但在重现PM_(2.5)小时浓度变化趋势的能力上却劣于CMAQ5AE5模式.边界条件是不同模式PM_(2.5)模拟差异的主要来源之一,且在超标时段边界条件对PM_(2.5)模拟效果的影响大于非超标时段.此外,CAMx模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和有机颗粒的差异导致了其PM_(2.5)模拟表现上差异,CMAQ4模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和铵盐等无机盐组分的差异是导致其PM_(2.5)模拟差异的主要原因,硝酸盐和铵盐的差异是CMAQ5AE5模式与CMAQ5AE6模式之间PM_(2.5)模拟差异的主要因素.     

轻型汽车和汽车塑料配件涂装工艺过程的VOCs组分特征

通过采集和分析珠江三角洲(以下简称“珠三角”)地区轻型汽车和汽车塑料配件涂装工艺过程的VOCs样品,识别了上述两个行业不同涂装工艺过程的VOCs组分特征.结果表明:芳香烃(56.4%~75.5%)和OVOCs(11.0%~35.7%)为轻型汽车涂装工艺占比最大的两种VOCs组分;烷烃和烯炔烃在烘干工艺所占比重要高于喷涂工艺;1,2,4-三甲苯为电泳和面涂烘干工序的主要VOCs组分,间/对-二甲苯、乙酸丁酯、丙二醇甲醚醋酸酯分别为中涂、面涂和中涂烘干工序的主要VOCs组分.汽车塑料配件涂装工艺不同工序的VOCs组成相似,芳香烃(53.3%~58.3%)和OVOCs(40.9%~45.8%)为主要VOCs组成,甲苯、乙酸乙酯、乙酸丁酯等为主要VOCs组分.不同废气治理设施对汽车塑料配件涂装工艺VOCs组分会造成一定的影响.活性炭吸附治理设施处理后的主要VOCs组分为甲苯、乙苯和邻二甲苯等芳香烃组分,水喷淋治理设施则为乙酸乙酯、乙酸丁酯和丙二醇甲醚醋酸酯等OVOCs类组分.通过与其他研究对比,丙二醇甲醚醋酸酯作为原辅料和废气中的主要组分之一,在以往研究中并未识别出来,表明针对测试对象的原辅料与工艺信息的现场调研是开展VOCs组分特征及成分谱研究的基础工作,建议未来该方面研究加强对前期调研工作的重视.此外,建议关注行业发展趋势给VOCs成分谱研究带来的影响.