上海地区大气中氯化氢和颗粒氯排放源清单初步研究

氯自由基对于臭氧和二次气溶胶的生成贡献不容忽视.夜间颗粒相氯(Cl~-)可以通过与N_2O_5的复杂反应转化生成ClNO_2,其光解产生的氯自由基将显著影响大气污染的形成机制.本文以上海地区为案例,以2017年为基准年,收集了人为源活动水平数据,采用排放系数估算方法,首次建立了上海地区人为源氯化氢(HCl)和颗粒氯(Cl~-)的排放清单;并进一步结合模型计算海盐气溶胶排放的颗粒氯(Cl~-).结果表明,2017年上海市人为源和天然源排放的HCl和Cl~-分别为1207 t和820 t,其中,燃煤、工业、垃圾焚烧和秸秆燃烧产生的HCl排放量分别为327、134、722和24 t.燃煤源中的燃煤电厂和其它行业燃烧约占燃煤源排放的80%;工业源中水泥为HCl的最大排放源,约占工业源排放的51%;垃圾焚烧厂排放约占总HCl排放的60%,为最大的HCl排放源.燃煤、工业源、垃圾焚烧、秸秆焚烧、烹饪源和海盐的颗粒Cl~-排放量分别为82、153、498、47、39和0.6 t,燃煤源中的燃煤电厂占燃煤Cl~-排放的40%,供热、其他行业和家庭燃烧分别占燃煤Cl~-排放的24%、22%和14%;钢铁行业为工业源的主要Cl~-排放源,约占工业源排放的90%,垃圾焚烧厂占全部Cl~-排放的61%,烹饪源中餐饮企业为最主要排放源,占烹饪源的70%;天然源海盐的排放量极少,未占到总排放的1%.从空间分布来看,浦东新区、宝山、普陀、松江和金山排放的HCl和Cl~-占到全市人为源总排放的80%,为主要的HCl和Cl~-排放区域.本文研究建立的上海地区大气中氯化氢和颗粒氯排放源清单,对于深入研究氯化学机制对二次污染的影响提供了重要的数据参考.     

金华地区PM2.5中的极性有机示踪物

用GC/MS,对金华地区3个采样点、四个季节,225个PM_(2.5)样品中10种极性有机示踪化合物进行了分析,包括天然源:3个异戊二烯SOA示踪物、1个α-蒎烯SOA示踪物和2个真菌孢子示踪物,和人为源:1个甲苯SOA示踪物、3个生物质燃烧示踪物.结果表明,异戊二烯SOA示踪物浓度为3.41~48.50 ng·m~(-3),α-蒎烯SOA示踪物浓度为2.45~25.40 ng·m~(-3),甲苯SOA示踪物为4.75~39.80 ng·m~(-3).各SOA示踪物均有明显的季节变化,其中,异戊二烯SOA示踪物呈夏季秋季≈春季冬季,α-蒎烯SOA示踪物夏季春季≈秋季冬季,甲苯SOA示踪物秋季夏季春季冬季.估算得出甲苯SOC对OC的贡献为3.03%~24.50%,而来源于生物质燃烧的有机碳对OC的贡献可以达到1.23%~42.80%.表明人为源排放前体物的二次转化以及生物质燃烧是金华地区大气细颗粒物污染的重要来源.     

秋冬季区域性大气污染过程对长三角北部典型城市的影响

本文基于空气质量及气象监测数据,运用层次聚类分析法、后向轨迹法、潜在源贡献分析等方法,选取长三角北部地区2018~2019年秋冬季的典型污染过程进行分析,并选取该区域代表性的城市（蚌埠）进行深入分析.结果表明,长三角北部地区大气污染受地面弱气压、高湿、低温和静小风等不利气象条件及传输的影响较大.长三角秋冬季区域性污染具有影响范围广和持续时间长等特征,污染类型主要为区域外传输型与区域内累积型.在EP1和EP2两次污染过程中,长三角北部城市PM_2.5浓度均值分别达到131.6 μg·m^-3和115.4 μg·m^-3,前者污染过程较短,但污染物浓度累积较快造成的污染强度大和范围广.利用PSCF和CWT对PM_2.5潜在源定性和定量分析表明,EP1过程PM_2.5由临沂、徐州、宿迁和连云港等污染轨迹密集区域传输到受体城市蚌埠,CWT值处于80以上,最高可达200以上,区域传输实际浓度值较高;EP2过程PM_2.5浓度受宿迁、宿州和徐州等区域内部邻近城市影响,CWT值处于60以上,最高达160以上,说明研究区域内城市间相互影响较大.因此,秋冬季重污染过程中的跨区域大气污染联动,对于缓解长三角北部区域污染程度尤为重要.     

长江三角洲2010~2018年生物质燃烧中等挥发性有机物(IVOCs)排放清单

中等挥发性有机物（IVOCs）是一类重要的二次有机气溶胶（SOA）的前体物.其中,生物质燃烧是IVOCs的重要来源之一,但目前尚未包括在传统的排放清单中.本研究基于卫星火点排放清单（FINN）以及IVOCs/POA比例法对长三角地区2010至2018年生物质燃烧IVOCs的排放量进行估算,构建长三角地区2010～2018年基于卫星火点的生物质燃烧IVOCs排放清单,并分析其不确定性,为后续模拟长三角地区SOA的来源提供重要的基础数据.结果表明,在2010～2018年期间,长三角地区火点数整体呈现下降趋势,在过去3年（2016～2018年）火点数维持在6000次左右,较2016年之前下降了约60%.从火点数的月分布来看,火点发生最多的月份是5～8月,其次在10月有个小高峰.基于IVOCs/POA比例系数法的计算结果表明,由不同的POA/OC以及IVOCs/POA比例得到的长三角地区生物质燃烧IVOCs排放总量结果差别巨大,平均值为73.4万t（10.5～305.7万t）.基于蒙特卡罗的不确定性模拟,长三角地区生物质燃烧IVOCs排放量的不确定范围在-99%～68%之间.     

中国典型城市臭氧与二次气溶胶的协同增长作用分析

大气PM_2.5和O₃是中国城市大气中最受关注的大气污染物,它们之间存在着复杂的影响关系.本文将O_3,max作为光化学活性指标,把CO作为一次排放源的示踪剂,对2017年4—10月期间北京、上海和广州的臭氧与二次气溶胶的协同增长关系进行深入分析.研究结果表明,不同光化学活性条件下,3个城市在协同增长时段PM_2.5质量浓度增长量的均值与估算二次气溶胶质量浓度的变化趋势基本一致;北京和广州在春季、秋季出现协同增长的小时数较多,且北京在各光化学活性水平下的协同增长时段中PM_2.5浓度增长量均最大;出现PM_2.5和O₃协同增长现象时段中上海市风速最大,广州市气温最高,北京市相对湿度范围最大;随着光化学活性的增强,上海和广州两市二次气溶胶的生成量呈倍数增加,其生成量范围分别为13.6~29.2 μg·m^-3和9.1~28.7 μg·m^-3,北京市二次气溶胶的生成量则变化不大（25.0~34.0 μg·m^-3）,但各光化学活性水平下的北京二次气溶胶生成量均高于上海和广州.这些研究结果表明北京、上海和广州3个城市的O₃污染对二次气溶胶生成协同增长作用明显,而且北京尤其值得关注.     

基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析

基于WRF-CMAQ模型中的ISAM模块对2021年6月淄博市夏季O₃及其前体物NO₂和VOCs进行来源解析,明确O₃及其前体物的来源(区域和源类),并将O₃日最大8 h平均值(MDA8)高于(低于)160μg·m^-3的时段划分为污染(清洁)时段,对比了清洁天与污染天的来源差别并选取了典型污染时段进行来源解析和过程分析.结果表明,淄博市夏季NO₂主要来自本地排放,贡献率达45.1%,道路移动源(33.8%)和天然源(20.7%)是最主要的本地NO₂来源.天然源、溶剂源和石化行业对VOCs的贡献占据主导地位,总贡献达78.5%.MDA8的本地贡献是21.4%,区域外传输(32%)和周边城市(26.8%)影响不可忽略.在本地排放源中,道路移动源、电力行业和建材行业对本地MDA8贡献率在10.9%～18.8%.O₃污染天时淄博市MDA8受本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升.但从淄博市本地源类贡献的变化来看,在不同...     

参数选取对畜禽养殖业大气氨排放的影响:以长三角地区为例

氨对于大气细颗粒物中二次无机盐的生成具有十分重要的作用,近年来引起了国内外学者的高度关注.相对准确地定量氨排放对于深入研究二次气溶胶的理化过程、实现较好的数值模拟性能,以及开展氨排放精细化管控具有极为重要的科学意义和现实意义.已有研究表明,农业源是大气氨的主要排放源,其中,畜禽养殖业的氨排放占比最大.已有针对畜禽养殖业氨排放的研究大多采用排放系数法建立氨排放清单,然而,不同参数的选取会对研究结果造成较大差异.本文从活动水平和排放系数选取上做出了多种假设,构建了8种情景,以2017年为基准年,分别计算了长三角地区畜禽养殖业大气氨排放.结果表明,选取不同的活动水平对清单估算结果的影响最大,选取出栏量计算的结果较选取存栏量高出27.6%～34.1%.选取更细致的月均温的计算结果高出以年均温结果0.3～0.4万t.此外,清单的时空分布特征也与该两项参数密切相关,以存栏量进行估算的结果中,舟山地区排放强度最低,淮南市最高;以出栏量进行估算的结果中,丽水排放强度最低,南京最高.以月均温度估算情景中将获得更准确的月排放廓线,全年中5～9月排放量最高,冬季(12、 1和2月)排放量最小.     

中国露天生物质燃烧的温室气体排放及秸秆禁燃政策的协同减排效应

露天生物质燃烧是温室气体（CO₂、CH₄、N₂O）的重要排放源之一,这些排放可影响本地、区域和全球的大气化学和气候变化,并带来一系列生态环境问题,进而对人类及其他生物的生存环境产生影响.本研究采用卫星火点排放清单（FINN）,对2010—2019年中国露天生物质燃烧温室气体排放进行研究,并分析秸秆禁燃政策对温室气体排放的影响,对后续秸秆禁燃政策的制定具有重要参考价值.结果表明,我国2010—2019年平均年温室气体排放量为1.53×10⁸ t（将CH₄和N₂O的温室效应换算为同等效应的CO₂当量单位）,总体呈波动性下降趋势.温室气体排放量最大的植被类型是森林（7.43×10⁷ t）和农作物（3.19×10⁷ t）,分别占总排放量的48.7%和20.9%.从月分布来看,露天生物质燃烧排放的温室气体集中在2—6月,3月是高峰值.从空间分布上看,排放主要集中在华南、西南和华东地区,占总排放量的72.9%.从2013年以来,秸秆禁燃政策的加强在一定程度上降低了露天农作物秸秆燃烧排放的温室气体和PM_2.5.从变化量看,28个省份实现了秸秆燃烧排放的温室气体与PM_2.5同步下降.     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

上海市PM_(2.5)中含碳物质的特征和影响因素分析

为了解上海市大气细颗粒物(PM2.5)中含碳物质的浓度及其影响因素,于2007年12月～2008年12月间在上海市的市区(徐家汇)和工业区(宝山)采样点分别采集了130多个PM2.5样品,应用DRI碳分析仪采用IMPROVE-TOR方法测定了样品中的有机碳(OC)、元素碳(EC)的含量.结果显示,OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低.上海市市区采样点PM2.5中OC和EC的年平均浓度为8.10μg.m-3和3.91μg.m-3,而工业区为11.91μg.m-3和4.69μg.m-3,高于市区;OC/EC比值在市区和工业区分别为2.01和2.42.OC和EC在4个季节都有较强的相关性(R2为0.52～0.87),其中冬季的相关性最高(R2为0.87,0.80),春季最低(R2为0.52,0.58),这与春季时上海的风向多变、污染物来源复杂有关.应用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)的含量进行了估算,SOC的年平均浓度在市区和工业区分别为2.72和5.07μg.m-3,占OC含量的30%左右,SOC对OC的贡献率夏季最高(约40%),这与夏季温度高、光照强烈有利于光化学反应进行的情况一致.降水对OC和EC的浓度有较明显的影响,冬季无降水天气的OC和EC平均浓度是雨雪天气时的2倍以上,而夏季有降水和无降水天气时OC和EC的浓度没有明显区别,这可能与夏季降水发生时大气稳定度较高有关.降水天气时OC/EC及SOC/OC比值明显降低.