MnFe2O4磁性纳米棒非均相Fenton催化降解水中四环素的研究

采用水热合成法成功制备出MnFe₂O₄磁性纳米棒（s-MnFe₂O₄）,并考察了商品化的Fe₃O₄、MnFe₂O₄和合成的s-MnFe₂O₄纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）及X射线光电子能谱（XPS）等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s-MnFe₂O₄具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基（·OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s-MnFe₂O₄磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn³⁺和Fe²⁺物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s-MnFe₂O₄催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.     

羧基功能化磁性纳米MnFe2O4非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠的研究

成功制备出羧基功能化的MnFe₂O₄磁性催化剂（MnFe₂O₄-COOH）,采用X射线衍射（XRD）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）、红外光谱（FT-IR）、透射电子显微镜（TEM）、H₂-程序升温还原（TPR）及X-射线光电子能谱（XPS）等技术对其理化性质进行了表征,并通过非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠抗生素对MnFe₂O₄和MnFe₂O₄-COOH的催化性能进行了考查.结果表明,经过表面修饰之后的MnFe₂O₄-COOH比MnFe₂O₄的催化活性高,头孢噻肟钠的去除率可以达到85.5%,TOC的去除率达到58.1%.同时,对溶液pH的影响、Fe的流失、主要的活性物种及羧基修饰基团的作用进行了研究.结果表明,羟基自由基（?OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种,羧基修饰后催化活性的提高主要归因于团聚的抑制、活性组分Fe流失的降低及还原能力的提高.此外,稳定性和重复使用性的研究结果表明,MnFe₂O₄-COOH经过3次 循环使用后,仍能保持较高的催化活性.     

生物炭活化过一硫酸盐降解水中四环素的研究：表征、催化活性、反应条件优化和机理

采用椰壳、玉米芯和稻壳作为前驱体制备出3种生物炭,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素.结果表明,玉米芯生物炭(CC-BC)的催化活性最高,反应120 min,四环素的去除率高达71.2%.根据生物炭的表征结果可知,CC-BC优异的催化性能归因于其巨大的比表面积和较高的表面缺陷度.同时,对PMS用量、催化剂用量、溶液pH、反应温度和水质等影响四环素降解的因素进行了研究.自由基猝灭试验和电子顺磁共振测试(EPR)的结果表明,四环素的降解包括自由基和非自由基两种路径,CC-BC/PMS反应体系中产生了SO₄^·-、·OH、O₂^·-和¹O₂活性物种.最后,重复使用性试验证明CC-BC具有良好的稳定性.     

缺陷Zr基金属有机框架材料的制备、表征及其对四环素的吸附性能研究

吸附具有成本低、能耗小、操作方便和环境友好等优点,在污水净化领域具有广泛应用潜力。通过简单的溶剂热法制备了缺陷Zr基金属有机框架(UiO-66-NH₂)吸附剂,并将其用于去除废水中四环素。利用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、氮气吸附-脱附和X射线光电子能谱等手段对吸附剂进行表征。为获得吸附剂去除废水中四环素最佳条件,以四环素的吸附量为响应值,在单因素实验基础上,采用Box-Behnken设计(BBD)响应曲面法(RSM)考察吸附剂投加量、溶液pH值、四环素初始浓度以及吸附时间等因素相互作用和影响。结果表明,经实验修正后的最佳吸附条件：吸附剂投加量为10 mg, pH=3.80,四环素初始浓度为27 mg/L,吸附时间为3 h;此条件下,吸附剂对四环素的吸附量可达71.85 mg/g。此外,再生实验表明,经过5次循环吸附后,吸附剂仍具有较强的吸附能力(68.33 mg/g),是一种相对稳定的吸附材料。