UV/MgO2体系对水体中双酚A的降解机制研究

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物(EDCs),对人体和生物都存在毒性风险.高级氧化技术(AOPs)因其能产生大量的活性物种来降解污染物,成为目前处理环境中污染物最常用的方法之一.本研究采用紫外联合过氧化镁(UV/MgO₂)体系降解水体中的BPA,并探究了该体系对BPA的降解机制.实验结果表明,UV/MgO₂体系能够高效降解水体中的BPA,在1 h内降解率可达98%,体系降解的反应速率对比单独MgO₂和单独UV降解分别提高了约48倍和18倍.数据显示在0.5 g·L^-1 MgO₂浓度下BPA的降解速率最快.水体的pH、不同水体及水体中的不同离子对UV/MO₂体系降解BPA具有一定的影响作用(其中,SO₄^2-、HCO₃^-和HA有明显抑制作用),总体来说,体系的适应性较强.通过电子自旋共振(EPR)检测得知体系中存在·OH、¹O₂     

CaO2/UV体系降解吲哚美辛的反应机制与影响因素研究

高级氧化技术是处理环境污染物的有效手段之一,本文采用CaO₂/UV体系降解吲哚美辛(IDM),深入探究该体系对IDM的降解机制.实验结果表明,CaO₂/UV体系能够有效处理IDM污染水体.数据显示在1.0 g·L^-1的CaO₂浓度下IDM反应速率最快,且其反应受到pH等环境因素的影响较小.采取淬灭法以量化该体系中不同的活性物质对反应的贡献率,结果发现¹O₂的贡献率达90.53%,是起主要作用的活性物质;采取探针法对反应体系内的活性物质进行定量测试,实验结果可知体系内的·OH、O₂^-·以及¹O₂的稳态浓度分别为1.3×10^-13、1.2×10^-6和4.3×10^-10 mol·L^-1.对该体系降解IDM的产物进行分析,证实该体系通过¹O₂和·O...     

UV/PAA降解氟甲喹污染水体的机制研究——pH影响、pH等组分相关性评价和脱氟性能分析

氟喹诺酮类抗生素应用广泛，基于其存在的环境生态风险，该类药物受到人们的重点关注.本研究采用紫外光活化过氧乙酸(UV/PAA)并用于不同pH氟甲喹(FLU)污染水体的降解.结果发现，在过氧乙酸(PAA)投加量为2 mg·L^-1时，UV/PAA对FLU具有优异的降解活性，此时FLU的反应速率常数比单独UV降解和单独PAA降解分别提升7.09和7.27倍.酸性环境有利于FLU的降解，酸性实验条件下FLU的降解率均可以达到80.0%以上，·OH在其中起主要作用；随着pH升高，FLU的降解率逐渐降低.FLU在体系中会发生脱氟降解；经过组分相关性分析发现，pH与FLU的降解速率常数k(|r|=0.96>0.5)、·OH浓度(|r|=0.91>0.5)和脱氟量(|r|=0.95>0.5)都呈显著负相关；而降解速率常数k、·OH浓度和脱氟性能两两之间具有显著的正相关关系.UV/PAA对FLU的矿化效果良好，反应30 min内FLU的荧光特征峰基本消失.经LC-MS/MS技术鉴定，FLU可能的降解途径包括：喹诺酮环开环、脱氟和脱羰等反应，降解途径有利于毒性的降低....     

Z型Cl-PhC2Cu/Bi2WO6异质结的构建及光催化降解四环素的机制研究

通过简易的超声自组装方法制备了氯掺杂苯乙炔铜(PCl)/三维中空球状钨酸铋(BS)直接Z型异质结光催化材料,并通过场发射扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光漫反射光谱、X射线光电子能谱等手段对PCBS的形貌及其化学性能进行表征.结果表明,当BS与PCl的质量比为0.3时,对四环素(TC)展现出了最优异的光催化反应速率(0.3411 min^-1),分别是BS和PCl的2.66和4.16倍.环境影响因素(pH、不同离子、实际水体等)及循环实验结果表明,PCBS具有极大的实际应用潜力.通过淬灭实验的结果可知,超氧自由基(·O₂^-)和单线态氧(¹O₂)在PCBS降解TC的过程中起到了重要作用.光电化学等测试的结果表明,PCBS的光生载流子分离效率得到明显改善,能更有效率地生成活性物种,其中,PCBS产生·O₂^-的速率分别是PCl和BS的1.94和44.74倍.此外,循环伏安曲线证明了光生电子在PCBS中的迁移路径复合Z型异质结载流子迁移...     

苯乙炔铜协同PMS光催化降解磺胺二甲嘧啶的机理研究

基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术(SR-AOPs)在废水处理中引起广泛关注.本工作成功合成苯乙炔铜(PhC₂Cu)光催化剂并构建新型的PhC₂Cu/PMS体系,并进行可见光下降解磺胺二甲嘧啶(SMT)的机理研究.紫外-可见漫反射光谱、荧光发射光谱和光电化学测试表明PhC₂Cu具有良好的光电化学特性.PhC₂Cu光催化活化PMS可以产生多种活性物种,并且PMS捕获电子能提高PhC₂Cu界面电荷传输效率和光生载流子的分离效率,进而来提高PhC₂Cu/PMS体系的光催化性能.值得注意的是,PhC₂Cu/PMS体系在低功率蓝色LED灯下使SMT的降解率在30 min内高达97.65%,其反应速率分别是PhC₂Cu添加PMS(无光照)情况下的7.70倍和PhC₂Cu光照下(无添加PMS)的5.62倍.通过一系列环境影响因素(pH、离子、实际水体等)实验表明PhC₂Cu/PM...     

碳纳米管高效活化高铁酸盐降解水中磺胺二甲基嘧啶的机理研究

过往的研究表明,引入均相/非均相还原剂或额外能量来诱导Fe(Ⅵ)形成铁活性中间体(Fe(Ⅳ和Fe(Ⅴ))对水中污染物进行处理会导致Fe(Ⅵ)的利用率低,需要创新的活化策略.基于此,本文采用碳纳米管(CNT)/Fe(Ⅵ)体系对水中磺胺二甲基嘧啶(SMT)进行降解,并研究体系的作用机理和SMT的降解机制.研究发现,CNT可以介导从SMT到Fe(Ⅵ)的直接电子转移,CNT在体系中起电子介体而不是电子供体的作用.在50 mg·L^-1 CNT和100.0μmol·L^-1 Fe(Ⅵ)的作用下,5.0μmol·L^-1 SMT能够在10 min内实现完全降解,它在该体系中的转化途径主要包括苯胺部分的氧化、磺酰胺键的断裂和Smiles型重排.另外,CNT/Fe(Ⅵ)体系在不同天然水体中都有较好的SMT去除率.本研究相关结果为活化Fe(Ⅵ)氧化污染物过程中的电子转移机制提供了新的解释.