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Ti-MCM-41/H_2O_2·HCOOH催化氧化模拟汽油中噻吩的选择氧化及动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
以正辛烷为溶剂、噻吩(THP)为模型硫化合物组成模拟轻质油品,以自合成的中孔分子筛Ti-MCM-41为催化剂,H_2O_2和HCOOH分别为氧化剂和助氧化剂,对其进行氧化抽提脱硫实验.采用正交实验得到较佳反应条件,即H_2O_2添加量为体积分数1%、反应时间40 min、反应温度50℃.在此条件下,噻吩脱除率为95.6%,油收率为98.7%.进一步考察了Ti-MCM-41分子筛不同用量和重复利用次数对反应脱硫率和油品收率的影响.动力学研究表明,以Ti-MCM-41/H_2O_2·HCOOH为催化氧化体系,模拟轻质油中噻吩的脱除反应为表观一级反应,反应活化能E_a为40.18 kJ/mol. 相似文献
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以正辛烷为溶剂、噻吩(THP)为模型含硫化合物组成模拟轻质油品,在Ti-MCM-41/H2O2•HCOOH氧化体系中对模拟轻质油品进行氧化抽提脱硫实验。按照正交设计法中四因素三水平的L9(34)表,规划具体的操作方案,对9组噻吩脱除率数据进行方差处理,分别得出各因素影响显著性的主次顺序,温度是最主要的影响因素。在此优化条件下,考察了分子筛不同用量、重复利用次数对反应脱硫率和油品收率的影响。动力学研究表明,以Ti-MCM-41/H2O2•HCOOH为催化氧化体系,模拟汽油中噻吩的脱除反应为表观一级反应,反应的活化能为Ea=54.95 kJ/mol,噻吩脱除率95.6%,油收率98.7%。 相似文献
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以HY分子筛为催化剂,考察流化催化裂化(FCC)汽油中的噻吩类硫化物的烷基化反应性能,并对反应动力学进行研究。结果表明:在反应温度433 K,反应时间1 h时烷基化硫转移率(低于393 K的馏分)达到90%以上,反应温度在403~433 K,FCC汽油中的噻吩类硫化物烷基化反应动力学方程符合一级反应速率方程,其活化能为44.70 kJ/mol,指前因子为6.47×105h-1。 相似文献
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以金属的环烷酸盐溶液作为金属携带剂,将其加入至喷气燃料中,通过动态和静态热氧化安定性评价实验,考察了金属离子对喷气燃料热氧化安定性和过氧化物生成情况的影响。动态法实验结果表明,铜、锌、铁离子对喷气燃料的热氧化安定性存在不利影响,其中铜离子对喷气燃料氧化具有最高的催化活性,其次是铁离子和锌离子;为确保喷气燃料的动态热氧化安定性合格,应控制其中铜离子质量浓度不大于50μg/L,锌离子质量浓度不大于100μg/L,铁离子质量浓度不大于50μg/L。静态法实验结果表明,金属离子含量越高,喷气燃料的过氧化值增加越快;且时间越长,过氧化物生成量越多,热氧化安定性越差,这与动态法的测定结果相吻合。 相似文献
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催化裂化汽油氧化-萃取脱硫 总被引:1,自引:0,他引:1
采用催化裂化(FCC)汽油氧化-萃取深度脱硫工艺,考察了氧化反应条件、萃取剂的种类、萃取剂中的含水量以及剂油比对萃取脱硫效果的影响,并对氧化-萃取前后硫含量及类型硫进行了分析。结果表明:杂多酸/相转移剂/H2O2催化氧化体系是非常有效的氧化脱硫体系;随着油剂比、萃取剂含水量的增加,汽油的脱硫率下降,收率增加,在剂油比1∶1、溶剂的含水量10%条件下,汽油的脱硫率达到80%以上,收率97.5%以上;杂多酸/相转移剂/H2O2催化氧化体系对噻吩环被破坏电子效应强的苯并噻吩及甲基苯并噻吩类硫化合物有很好的反应活性,对电子效应弱的噻吩类硫化合物反应活性较低。 相似文献
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固体复合酸催化FCC汽油中噻吩类硫化物烷基化反应动力学 总被引:1,自引:1,他引:0
以固体复合酸为催化剂,对汽油中的主要硫化物噻吩(T)、2-甲基噻吩(2-MT)、3-甲基噻吩(3-MT)、2,4-二甲基噻吩(2,4-DMT)烷基化硫转移反应动力学进行研究。结果表明:4种噻吩类硫化物转化率均随反应温度的升高而增大,适宜的动力学考察温度为403.15~433.15 K,当反应温度为433.15 K时,4种硫化物的转化率均达最大,大小依次为2-MT3-MTT2,4-DMT。4种硫化物的烷基化反应动力学方程均符合一级反应速率方程。T,2-MT,3-MT和2,4-DMT的烷基化反应活化能分别为27.92,25.98,45.25和27.29 kJ/mol,指前因子分别为4.427×103,5.316×103,9.98×105和3.91×103h-1。 相似文献
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以噻吩的甲基取代衍生物与2-甲基-2-丁烯在催化剂作用下发生烷基化反应为模型反应,对FCC汽油的噻吩类硫化物的定位效应和烷基化反应机理的进行了从头算的量子化学研究。结果表明,计算得到的叔正碳离子的能量低于仲正碳离子,仲碳正离子重排为叔正碳离子是一个放热过程,该反应的能垒仅4.7 kcal/mol,采用LST/QST/CG进行过渡态搜索, 验证仲正碳离子进行重排转变为叔正碳离子的可行性和具体途径,采用Fukui函数来研究噻吩的甲基取代衍生物在亲电取代中的定位效应, 与实验和有机化学观念相一致。2-甲基噻吩的烷基化反应是一个典型的亲电取代反应,对中间体IM及产物P进行结构优化,以R和IM为起点进行LST/QST/CG过渡态搜索,所得过渡态TS1 经优化后的几何构型,其能量为-789.176509Ha,在132cm-1有唯一的虚频。以IM和P为起点,进行过渡态TS2的搜索,其能量为-789.080387Ha,在128.9cm-1处有唯一虚频。 相似文献