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氢能源作为重要的二次能源,能量密度大、环境友好且用途广泛,是人类战略能源发展的重要方向。然而,氢气储运仍面临较大的成本和安全难题,有机液体储氢化合物(LOHCs)储放氢技术以其储氢密度较高、储存条件温和、运输方便等优势成为氢气储运可供选择的技术之一。相比稠环芳烃类化合物,含氮有机储氢化合物具有更温和的催化加氢和脱氢条件,可有效提高储放氢鲁棒性和反应能效。基于此,本文系统综述了含氮有机储氢化合物加氢及脱氢反应研究进展,阐述了两类反应的路径和催化作用机制,从催化剂活性中心和载体、双金属协同效应、反应条件、催化剂稳定性等方面系统分析了加氢/脱氢催化剂,并详细总结了基于连串反应、反应网络等模型的反应动力学。介绍了含氮有机储氢化合物储氢技术目前面临的挑战并提出未来的研究思路及展望。但是该技术仍存在较多问题,应在有机储氢化合物配方体系、储放氢连续反应系统、催化剂设计与制备、催化剂构效关系、精准反应动力学和全面理化性质数据库等方面进行深入研究。 相似文献
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综述了木质素加氢解聚、解聚单体加氢脱氧和单体升级为多环高价值产品等过程中所使用的多功能催化剂的研究进展,包括硫化物催化剂、贵金属单质催化剂、非贵金属单质和合金催化剂、磷化物催化剂等。强调了加氢催化剂(Ru、Pt、Pd、Co、Mo和Ni等)和酸催化剂(Al2O3、ZrO2、NbOPO4、沸石和介孔硅酸盐等)在加氢裂解、加氢脱氧和(加氢)烷基化反应中的协同作用。在此基础上总结了当前反应过程的一些难点,并对下一步的技术发展方向进行了展望。未来需要开发水热稳定性更好、价格更加低廉的高活性催化剂,降低氢气用量,同时考虑天然木质素的一锅法转化,为工业化制备生物质燃料奠定基础。 相似文献
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三环戊二烯(TCPD)的加氢产物是具有重要应用价值的高密度碳氢燃料,本文对三环戊二烯的加氢反应过程进行了研究。采用气质联用、红外光谱和核磁共振对加氢产物进行表征,发现在加氢反应中TCPD的降冰片烯(NB)双键首先被饱和,生成中间产物 12,13-二氢三环戊二烯(12,13-DHTCPD),残留的环戊烯 (CP)双键需要在更高的温度和氢压下反应生成四氢三环戊二烯(THTCPD),即反应按照TCPD→12,13-DHTCPD→THTCPD的途径进行。利用密度泛函理论中的B3LYP/6-31G*方法对加氢过程进行模拟,证实TCPD中NB双键比CP双键更活泼,反应活性更高,并且NB双键加氢产物比CP双键加氢产物在热力学上更稳定,因此反应中NB双键优先反应,从理论上证实了实验结果。研究为三环戊二烯的两段加氢工艺提供了理论依据。 相似文献
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光催化技术是将太阳能转化为化学能的一种非常有效的能源转化方式,是解决能源危机和环境污染问题的一种重要方法。一些特殊形貌的光催化剂具有比表面积大、光生电子-空穴对复合率低及光能利用率高等优点。总结了不同形貌光催化剂(纳米线、纳米棒、纳米管、纳米片、核壳结构)的合成策略和光催化性能。经过对比后发现,利用水热法可以制备出多种特殊形貌的光催化剂,且所制备的光催化剂的催化性能优异。光催化剂的特殊形貌对其光催化性能提升的原因包括以下2个方面:1)可以提供更多的反应活性位点;2)提高光生电子-空穴对的分离效率。最后还提出了开发特殊形貌光催化剂的研究方向。 相似文献
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桥联富氮杂环化合物具有丰富的多样性,良好的热稳定性和优异的能量密度,是潜在的高能量密度材料,受到了国内外学者的广泛研究和报道。其中,亚氨基(—NH—)作为桥联单元,不仅能提高化合物的生成焓和能量密度,还能通过桥联的亚氨基形成氢键而降低感度,构建高能低感含能材料。本文介绍了亚氨基桥联富氮杂环化合物及其盐的研究进展,综述了这些含能化合物的制备方法、理化性质和爆轰性能,对亚氨基桥联富氮杂环化合物未来的发展潜力和重点研究方向进行了展望,从而为亚氨基桥联富氮杂环化合物的设计与合成提供借鉴和参考。 相似文献
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美国洛斯阿拉莫斯国家实验室利用生物质衍生物制备高性能航空燃料制备生物质基燃料能够缓解对于化石燃料的依赖并拓展燃料来源。美国洛斯阿拉莫斯国家实验室以生物质衍生物异佛尔酮为原料,采用水相光催化[2+2]环加成反应制备二酮前驱体(HtH dione),收率接近100%,利用20 wt%Ni/SiO2 Al2O3和50 wt%NbOPO4催化二酮前驱体加氢脱氧(收率为83%),制备出具有环丁烷结构的高张力三环碳氢燃料,密度为0.897 g·mL^-1,体积热值为38.0 MJ·L^-1,冰点低于-80℃。因此未来有望以生物质衍生物作为原料,光催化制备可再生的高性能燃料。 相似文献
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氢能是替代传统化石能源的重要清洁能源,然而实现氢能的高质量密度储存与温和条件下快速释放仍是一大瓶颈。氨硼烷储氢密度高达19.6%(质量),在室温下水解即可制得氢气,是最有发展前景的储氢材料之一。然而氨硼烷在水中放氢速度缓慢,因此开发加速其水解过程的催化剂至关重要。对氨硼烷的水解催化剂的研究主要集中在金属单质、金属化合物与光催化剂三类材料。本文从实践方面,介绍了氨硼烷水解制氢的研究方法,从理论方面,通过介绍催化剂的发展,综述了氨硼烷水解反应的步骤与机理。通过对产氢过程的深入描述,介绍了对氨硼烷水解制氢反应正面调控的方法,并依据已有的研究提出了未来该类催化剂的设计策略。 相似文献