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11.
氧还原反应(ORR)是燃料电池能量转换的关键步骤,开发高性能低成本的催化剂以替代铂族贵金属是推动燃料电池商业化的重要途径。本文综述了质子交换膜燃料电池非贵金属M-Nx/C型催化剂的最新研究进展,概括了氧还原反应的基础理论,系统展示了先进表征技术对活性位点鉴定和反应机理研究的作用,总结了M-Nx/C型催化剂近年来的代表工作和活性突破,阐述了稳定性问题的根源及对应的方案策略,我们认为M-Nx/C型催化剂未来的发展方向是理性设计具高位点密度和高稳定性的催化剂。  相似文献   
12.
负载型Pd基催化剂是最有效的甲酸分解(FAD)制氢催化剂之一,其中氮化碳载体的N含量较高,但是通常一步热解法制备的氮化碳为块状,难以有效分散表面金属纳米粒子(NPs)。 本文通过将尿素前驱体在溶剂化作用后热解得到功能化氮化碳,以此为载体,利用阴离子交换和硼氢化钠直接还原法制备了功能化氮化碳负载的Pd基催化剂(Pd/C3N4-F)。 通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对材料结构进行表征,并通过气体质量流量计测试了催化剂的性能。 Pd/C3N4-F具有优异的催化FAD制氢性能,30 ℃下的初始TOF(总转换频率)值和质量比活性分别为1824 h-1和17.14 molH2/(gPd·h)。 对产物的气相色谱分析结果也表明没有副产物CO生成,表明催化剂具有优异的选择性。 并且随着温度的升高(30~40 ℃),催化剂性能逐渐提高。  相似文献   
13.
燃料电池中广泛使用的铂基催化剂价格昂贵、储量低、容易失活,因此亟待开发廉价、高效非铂催化剂. 过渡金属(Fe、Co、Ni等)/杂原子共掺杂催化剂、杂原子掺杂(N、P、S、F等)碳材料以及碳材料包覆过渡金属复合物是目前发现的几类性能优异的非贵金属氧还原催化剂. 其中碳材料包覆过渡金属催化剂作为一类新型的高性能催化剂,对其研究还有待深入. 本文主要阐述了国内外在包覆型非贵金属氧还原催化剂方面的研究进展,从合成,性能,机理等方面对该类催化剂进行了总结,力求助益于该类催化剂的发展.  相似文献   
14.
于彦存  王显  葛君杰  刘长鹏  邢巍 《应用化学》2019,36(11):1317-1322
直接甲酸燃料电池(DFAFC)阳极活性炭载Pd催化剂活性组分易聚集,分散差且存在炭载体的电腐蚀作用,造成催化活性低稳定性差。 为解决上述问题,本文通过调控炭载Pd催化剂的载体改善催化活性和稳定性。 采用低温化学氧化法制备了聚吡咯(PPy)与活性炭复合材料,在聚合过程中加入活性炭,经过高温热解聚吡咯形成复合碳载体负载Pd催化剂,并表征了热解聚吡咯碳修饰催化剂表面形貌,发现聚吡咯修饰后的催化剂载体表面氮元素以吡咯氮的形式存在,催化剂活性组分Pd纳米粒子可稳定在2.25 nm。 通过甲酸电催化氧化性能测试,结果表明,Pd单位质量比活性比Pd/C催化剂提高了2.5倍。  相似文献   
15.
为给农药西维因检测提供一种新方法,根据西维因抑制乙酰胆碱酯酶活性的原理,以黑珍珠2000(BP2000)为乙酰胆碱酯酶的固定化材料,采用滴凃电极法构建了基于乙酰胆碱酯酶的西维因生物传感平台. 结果表明,固定在BP2000 上的乙酰胆碱酯酶保持了对氯化乙酰胆碱的催化活性,并且由于BP2000 材料的引入,提升了电极有效的电化学活性表面积,而且电极上物质的电化学氧化拥有较低氧化电位(0.630 V)并伴随质子传输. 由BP2000 搭建成功的乙酰胆碱酯酶生物传感平台对西维因检测的线性响应范围为2.0 ng·mL-1 ~ 12.5 ng·mL-1,检测限为3.15 ng·mL-1. 本研究对酶生物传感平台和酶生物燃料电池体系中酶电极的构建提供了一种简单方法及高效载体.  相似文献   
16.
17.
氢气作为能量载体的氢能技术由于其清洁性、高能量密度等优势已获得越来越多的青睐与关注. 其中,可持续的产氢技术是未来氢能经济发展的必要先决条件. 通过可再生资源电力驱动的电解水技术是支持氢能经济可持续发展的重要途径,高活性、低成本的析氢催化剂的开发利用是提高水电解技术效率并降低其成本的关键因素. 本文主要介绍了近年来包括低铂催化剂和金属硫化物、金属磷化物、金属硒化物等非铂过渡金属催化剂在析氢方面的研究进展,详细讨论了析氢反应的催化性能、合成方法以及结构?鄄催化性能的关系,最后总结展望了水电解低铂及非铂过渡金属催化剂在未来发展过程中所面临的机遇与挑战.  相似文献   
18.
自第一次工业革命以来,传统的化石能源(煤炭,石油等)一直是能源消费的主体。但是,随着社会的进步和技术的发展,能耗不断增加。但是化石能源不仅储量有限,而且还会引起严重的环境问题(环境污染和温室效应)。因此,清洁和可持续能源的研究与开发尤为重要,氢能是研究的重点之一。由于氢具有高能量密度、清洁和可持续性的特点,因而成为了最有前景的能源载体。然而,氢气的储存和运输困难严重限制了其在质子交换膜燃料电池中的实际应用。作为液态氢存储材料之一,甲酸在催化剂存在下于室温下即可分解。另外,甲酸分解制氢的反应中不会释放有毒有害气体,对环境友好。用于甲酸分解(FAD)的高效催化剂是制氢的关键材料。本文制备了由薄层氮化碳促进的高性能钯(Pd)基催化剂,用于甲酸分解。首先,通过一步法直接煅烧三聚硫氰酸,以获得氮化碳(C3N4-S),然后制备以C3N4-S为载体的Pd基FAD催化剂(Pd/C3N4-S)。在三聚硫氰酸的热解过程中,―SH基团的溢出具有剥离作用,因此形成的C3...  相似文献   
19.
为给农药西维因检测提供一种新方法,根据西维因抑制乙酰胆碱酯酶活性的原理,以黑珍珠2000(BP2000)为乙酰胆碱酯酶的固定化材料,采用滴凃电极法构建了基于乙酰胆碱酯酶的西维因生物传感平台.结果表明,固定在BP2000上的乙酰胆碱酯酶保持了对氯化乙酰胆碱的催化活性,并且由于BP2000材料的引入,提升了电极有效的电化学活性表面积,而且电极上物质的电化学氧化拥有较低氧化电位(0.630 V)并伴随质子传输.由BP2000搭建成功的乙酰胆碱酯酶生物传感平台对西维因检测的线性响应范围为2.0 ng·m L-1~12.5 ng·m L-1,检测限为3.15 ng·m L-1.本研究对酶生物传感平台和酶生物燃料电池体系中酶电极的构建提供了一种简单方法及高效载体.  相似文献   
20.
燃料电池是一种将燃料反应的化学能转化为电能的装置,可分为氢氧质子交换膜燃料电池(PEMFCs)、直接甲醇燃料电池(DMFCs)和直接甲酸燃料电池等.与 PEMFCs相比, DMFCs以甲醇为燃料,燃料的储存运输和电池操作运行具有较高的安全性,所以近年来受到人们的广泛关注.
  膜电极组件(MEA)是 DMFCs的核心部分,由气体扩散层(GDL)、催化层(CL)和质子交换膜(PEM)三部分组成. GDL用于提高电池传质能力,并同时作为 MEA的集流体. PEM主要用于隔离燃料和氧气,进行质子传导. CL是 MEA中的主要组成部分,为电化学反应提供场所.
  催化层由催化剂,质子传输介质和电子传输介质组成.通常,阳极催化剂采用 PtRu/C,阴极采用 Pt/C,质子传输介质为全氟磺酸树脂,如 Nafion. CL的结构对电池性能有直接的影响,因此人们对 CL的结构进行了详细的研究,并通过调节 CL亲水性能、梯度催化层的结构设计等优化其结构.研究表明,当 CL中 Nafion含量为33 wt.%, PEMFCs具有最佳的电池性能. DMFCs与 PEMFCs对 MEA要求不同,其阴极更容易发生水淹现象.本文结合非接触式三维光学轮廓仪、接触角测试系统和电化学测试对阴极不同 Nafion含量的膜电极进行了表面形貌、亲水性、循环伏安和 DMFC性能测试.
  本文利用喷涂法制备了 GDE,然后与 Nafion115热压形成 MEA.由三维表面形貌图可以看出,随着催化层中 Nafion含量的增加, GDE表面的粗糙度变大,尤其是 N35和 N45.理论上,表面粗糙有利于 Pt的暴露和传质扩散,但是其电池性能并未与粗糙度呈现出正相关的关系,因为 Nafion含量高于35 wt.%, Pt被 Nafion过度包裹,抑制了 O2至催化剂表面的传输,且随着 Nafion含量由15 wt.%增加至45 wt.%,其 GDE表面的接触角由166.8o减至143.1o,说明 CL的亲水性增强,易导致阴极产生的水无法及时排出,从而造成阴极水淹现象.
  从不同 Nafion含量制备 MEA的 CV图可以看出,随着 Nafion含量的增加, Pt的电化学活性面积(ESA)增加.当 Nafion含量较少时, Nafion无法对全部 Pt纳米粒子(NPs)形成包覆或无法形成连贯的质子传输通道,从而导致大部分的 Pt NPs催化活性较低变为无效 Pt.而有效 Pt NPs要求与连贯的质子传输通道相连接.当 Nafion含量高于35 wt.%时,其 ESA基本保持不变,因为 Pt载量一定,从而限制了 ESA,此时达到该载量条件下的极限 ESA.但是电池极化曲线表明,30 wt.% Nafion含量的 MEA具有最佳的电池性能.因为有效 Pt NPs不一定是高效的,当他们全部被 Nafion包裹后, O2只能依靠溶解在 Nafion中才可以到达催化剂表面,从而阻碍传质.只有 Pt NPs表面包裹和暴露面积达到一定比例时才变得高效.所以当 Nafion含量低于30 wt.%时,主要由质子传输通道导致的有效 Pt NPs较少;当 Nafion含量高于30 wt.%时,出现 Nafion过度包裹 Pt NPs,阻碍 O2传质.因此, Nafion含量30 wt.%时, Pt的包裹面积和裸露面积达到所研究的最佳状态.  相似文献   
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